引言：室内空气污染与健康风险
室内空气污染已成为全球疾病负担的重要贡献因素。根据世界卫生组织（WHO）2024年更新数据，室内空气污染每年导致约320万人过早死亡，其中包含超过23.7万名五岁以下儿童。细颗粒物（PM2.5）被确定为与不良健康结局相关的关键污染物。短期PM2.5浓度升高与急诊呼吸道入院、心血管事件和全因死亡率增加相关，65岁及以上老年男性尤为脆弱。尽管大量研究关注中低收入国家的生物质燃烧，新证据表明高收入国家的现代住宅中也存在显著的室内PM2.5暴露。值得注意的是，即使在没有室内燃烧源（如使用电磁炉）的家庭中，烹饪过程中食物和油脂气溶胶也会产生高浓度PM2.5。在使用燃气烹饪的家庭中，这些气溶胶排放还会叠加燃烧副产物。
在缺乏连续机械通风系统（如全屋送排风或热回收通风）的住宅中，许多低收入和高收入国家的住宅依赖由风和浮力驱动的自然通风，这取决于居住者的行为，如开窗和开门。在英国，自然通风仍是许多现有住宅建筑的主要通风方式，通常辅以间歇式排风扇，但对英国尤其是私人住宅室内污染物水平的理解仍然有限，亟需建立室内排放清单。这主要是由于缺乏入户测量数据、居住者行为的异质性以及监测私人居住环境的 logistical 挑战。在无烟家庭的非燃烧源中，烹饪过程排放被广泛认为是此类环境中室内PM2.5最频繁且最强烈的贡献者。实地研究表明，炉灶煎炸、烧烤和爆炒可产生比同时室外水平高一个数量级的瞬时PM2.5浓度。这些短期烹饪相关事件已被证明在无烟家庭中主导每日个人暴露特征，并与急性呼吸道症状相关，尤其对于哮喘或慢性阻塞性肺病患者。因此，家庭通风的有效性成为烹饪事件期间短期暴露结果的关键决定因素。
通风通过去除空气传播污染物和将室内空气与室外空气交换来调节室内空气质量，其有效性取决于室外环境空气质量和通风条件。大量研究评估了机械通风，包括厨房抽油烟机和全屋系统。机械通风系统中的气流状态与自然通风住宅中的气流状态根本不同。在自然通风中，空气运动源于瞬态浮力和波动的风压，这些压力可能随着室外条件的变化而改变甚至逆转方向。相比之下，机械通风系统产生受调节的气流、温度、速度和稳定的压力场。因此，在此类强制流动条件下获得的性能数据不能应用于自然通风家庭中典型的由门窗驱动的场景。
一些研究使用建模方法来模拟组合通风场景，但捕捉居住者行为如何影响短期暴露的经验数据仍然稀缺。实验研究也检验了自然通风条件下烹饪相关污染物排放，包括开窗和开门的影响。然而，此类研究通常在受控或测试厨房环境中进行，并侧重于厨房尺度条件、灶具位置或热舒适性，而非居住住宅中居住者控制的通风行为或跨互联房间的短期暴露动态。这一空白在没有室内燃烧源（例如使用电磁炉）的现代家庭中尤为突出，在这些家庭中烹饪排放仍然普遍，但通风完全依赖于居住者的行动。仍然缺乏将居住者记录的门窗状态与烹饪相关污染物指标（例如峰值和时间归一化的PM2.5浓度）配对的事件分辨实地研究；大多数先前的工作依赖于测试厨房或侧重于机械抽油烟机，而不是自然通风的有人居住的住宅。因此，日常烹饪期间，居住者控制的自然通风选择在多大程度上减少（或加剧）短期暴露仍然不确定。
建筑在全球温室气体排放中占有相当大的份额：2022年，建筑运行占全球最终能源消耗的30%和能源相关CO2排放的26%。国际能源署（IEA）指出，为与2050年净零排放目标保持一致，到2030年，所有新建建筑和20%现有建筑存量的能源使用必须为零碳就绪。因此，通风不仅需要被视为一种健康干预措施，还需要被视为建筑能量平衡的一部分。供暖、通风和空调（HVAC）系统消耗电力并贡献间接排放，而自然通风利用风和浮力驱动的气流，无需机械能输入即可改善热舒适性和室内空气质量。最近的工作强调，优化的自然通风可以显著降低建筑能耗，同时提高居住者满意度、室内空气质量和热舒适性。适应性热舒适方法，即居住者调整自然通风行为并接受更宽的室内温度带，可以进一步增加自然通风的节能潜力。在此背景下，在短暂的烹饪事件期间有针对性地使用自然通风有助于维持可接受的室内空气质量和热舒适性，而无需与机械系统相关的能源需求和温室气体排放，从而支持公共卫生和气候变化减缓目标。
受这些健康-气候双重考虑的驱动，我们提出一项实地研究，量化居住者控制的自然通风如何影响现代英国公寓中烹饪相关的PM2.5浓度。我们使用便携式空气质量传感器和时间戳烹饪日志来测量三种实际通风情景下的浓度。我们估算了通过简单通风实践可实现的PM2.5浓度降低的幅度和变异性。我们的目标是（i）比较三种常见通风情景下烹饪期间PM2.5的峰值浓度和上升速率，以及（ii）评估事件间浓度变异性和时间积分PM2.5浓度，为家庭提供实用指导。
材料与方法
实地实验
实地实验于2024年7月8日至8月28日在英国伯明翰市中心靠近主要交通走廊的一栋现代五层公寓内进行。该住宅包含一个开放式客厅/厨房（R1）、一间卧室（R2）、一间浴室和一个连接客厅/厨房与卧室的内部走廊（R3）。室内外空气交换仅通过两个上悬式平开窗进行单侧自然通风：R1中的W1和R2中的W2，而内部气流由门D1（客厅/厨房-走廊）和D2（卧室-走廊）控制。
客厅/厨房配有一个四环电磁炉和一个无外排的循环式抽油烟机；在监测期间未运行抽油烟机，所有烹饪事件均保持关闭状态。浴室配备了一个机械排风扇，在活动期间也未在任何时间点运行。
在定义的烹饪事件之外，没有施加特定的通风协议。门窗操作遵循正常的日常居住者行为，并未系统记录，以保持真实的生活条件，并将此实地研究与完全受控的实验模拟区分开来。因此，本研究中分析的所有通风情景专门对应于定义的烹饪时段。
几何参数，包括地板面积、天花板高度、体积和有效开口面积，在支持信息表S1中汇总。在整个活动期间，公寓由一名成年人持续居住，其遵循典型的日常作息，并手动记录每次烹饪事件的开始和结束时间，所有烹饪均在R1中进行，且居住者在整个烹饪过程中停留在R1。在监测期间未发生吸烟、蜡烛使用或其他燃烧相关活动。
室内空气质量使用两个AirGradient ONE传感器（型号I-9PSL）连续记录，该传感器也已部署于大规模的住宅室内空气质量监测项目中，例如英国的INGENIOUS项目。传感器放置在R1和R2几何中心（见图1）的呼吸高度（1.2米），与通风开口（即窗户、门）和烹饪灶台等距。这种放置最大限度地减少了靠近排放源的正面偏差和靠近出口的负面偏差，提供了房间平均微环境的代表性测量。每个传感器集成了用于CO2的SenseAir S8 NDIR传感器（400–10,000 ppm，± 40 ppm ± 读数的3%）、用于PM2.5的Plantower PMS-5003光散射颗粒传感器（低于100 μg m–3时为±10 μg m–3或高于时为±10%）以及用于温度（-40至+125 °C，± 0.2 °C）和相对湿度（0–100%，± 2% RH）的Sensirion SHT-40。所有参数以5分钟间隔记录。
在整个活动期间，客厅/厨房和卧室保持连续的室内空气质量监测，同时三种居住者现实的自然通风情景以伪随机顺序交替进行，以尽量减少时间偏差（确切开始-结束时间和顺序见表S2），具体为：
(1) 全开（FO）：所有窗户和内部门打开。
(2) 仅开门（DO）：内部门（D1, D2）打开；窗户（W1, W2）关闭；
(3) 全封闭（FC）：所有窗户和内部门关闭。
选择这三种通风情景是为了分离室内污染物行为的两个关键决定因素：房间间连通性和室内外空气交换。FO情景代表具有完全内部连通性和主动室外交换的条件；DO情景隔离了缺乏室外交换时的内部连通性；FC情景代表内部和与室外的最小连通性。这些情景共同涵盖了紧凑公寓中常见的居住者控制通风状态，并能在典型住宅条件下清晰比较内部连通性和室外交换的相对作用。有效自由开口面积，定义为测试期间使用的固定开口角度下的投影净面积，列于支持信息表S1。每次烹饪事件的开始和结束时间以及生效的通风条件均实时记录并整理在支持信息表S2中。后续分析仅包括由这些日志定义的主动烹饪时段；烹饪后衰减阶段被排除在暴露计算之外，以重点关注居住者主动在排放源附近烹饪时最强烈、最直接的暴露时段。烹饪测试遵循标准化方案以确保事件间的一致性，包括使用少量橄榄油对新鲜蔬菜和瘦肉进行典型的家庭菜肴烹饪，如爆炒、煮沸和蒸煮。避免使用大量盐、油或香料，以最小化测试间排放曲线的变异性。测试期间未运行供暖、制冷或机械排气系统，以隔离自然通风的影响。
室外PM2.5浓度来自英国自动城乡监测网（UK-AURN）路边监测站A4540（UK-AIR ID: UKA00626; 52.476°N, -1.875°W），位于伯明翰的Keeley Street（支持信息图S1）。所研究公寓与监测站之间的直线距离约为1.34公里。从DEFRA空气质量档案库检索小时数据，用于表征研究期间的室外背景。A4540站点被归类为路边站，受当地交通排放影响，可能导致PM2.5浓度高于城市背景点。然而，由于所研究公寓也位于伯明翰市中心主要交通走廊附近，该站点被认为适用于表征与研究相关的室外PM2.5的时间变异性和幅度，同时认识到绝对浓度可能代表住宅室外暴露的上限估计。
传感器校准
两个AirGradient监测仪在实地部署前后均与Palas Fidas 200E参考仪器并置14天，以检查校准稳定性。校准包括在三种不同排放情景下同时测量PM2.5：清洁基线空气、模拟烹饪气溶胶和熏香烟雾，覆盖典型的室内温度（T）和相对湿度（RH）范围。校准期间的RH和温度分别跨越48–83%和5–21 °C；在实地活动期间，分别为38–71%和21–28 °C。所有值均在传感器制造商声明的精度范围内。随后拟合了一个两段分段多元线性回归模型，包括PM浓度、RH和T作为预测项，以推导校准方程；这些方程用于校正所有实地数据并确保可追溯至参考方法。
对于CO2测量，通过设备间并置评估传感器一致性，因为测试期间没有参考级CO2仪器。两个传感器显示出高度一致性，接近1:1关系（R2 = 0.90），表明良好的稳定性和内部一致性（支持信息图S7）。虽然这种方法不提供绝对校准，但它允许评估传感器稳定性和一致性。鉴于使用CO2进行通风评估侧重于其混合比的时间变化，例如累积或衰减模式，而不是绝对值，此方法与预期应用很好地吻合。因此，在缺乏参考仪器的情况下，它提供了一种实用且合适的替代方案。
详细的校准程序、传感器性能评估和测量不确定度量化在支持信息的“传感器校准与性能评估”部分描述。
烹饪暴露评估
为了说明通风条件如何影响本案例研究中的暴露，我们采用了一个两级指标框架。首先，我们使用PM2.5的毛峰值增量（ΔPMpeak）及其上升速率来评估瞬时和动态暴露，以评估污染累积。然后，我们计算了时间归一化的PM2.5剂量（DPM,norm），以进一步考虑烹饪持续时间的差异，并更好地表示单位时间的暴露强度。同时，观察到的室内CO2混合比变化被用作通风有效性的实时代理，以定量区分每种情景的实际影响。
为了量化不同通风情景下的瞬时暴露，我们采用了峰值浓度增量指标。对于每个烹饪事件，峰值增量（ΔPMpeak, μg m–3）计算为：
ΔPMpeak= { Cpeak- C0, if strategy ≠ fully-opened; Cpeak- C0, if strategy = fully-opened and Cpeak≥ PMout+ σnoise; 0, if strategy = fully-opened and Cpeak< PMout+ σnoise} (1)
其中C0是烹饪开始时间前的基线室内PM2.5，Cpeak是事件期间的最大室内浓度，PMout是来自伯明翰市中心空气质量监测站的同期室外PM2.5，σ表示传感器噪声标准偏差。传感器噪声标准偏差（σ）估计为在没有可识别室内排放源的稳定室内背景期间PM2.5浓度的标准偏差，代表短期仪器变异性和背景噪声。这种分段定义防止了在全开通风条件下，室内空气直接与室外交换时，将小的室内波动（在噪声调整的背景范围内）错误地归因于烹饪排放。
上升速率（μg m–3min–1）量化了烹饪期间PM2.5浓度增加的速度：
rise-rate = ΔPMpeak/ (tpeak- t0) (2)
其中ΔPMpeak定义如上，t0是记录的烹饪开始时间，tpeak是出现最大室内浓度的时间戳。
时间归一化的PM2.5剂量（DPM,norm）（μg m–3）通过计算烹饪活动期间每单位时间累积的平均、基线校正浓度，提供了烹饪相关暴露的标准化指标。这种归一化使得能够直接比较不同持续时间烹饪事件的暴露强度，消除了烹饪时间差异带来的偏差。计算公式为：
DPM,norm= [1 / (tpeak- t0)] ∫t0tpeak[C(t) - C(0)] dt (3)
其中C(t)是瞬时PM2.5浓度；C(0)是烹饪开始时的浓度。
CO2累积（DCO2,norm）（ppm）在整个烹饪期间进行量化，作为通风效率的代理。对于每个事件，开始时间为t0，结束时间为tend，我们将基线CO2(0)设置为t0时的混合比，然后计算：
DCO2,norm= [1 / (tend- t0)] ∫t0tendmax[CO2(t)- CO2(0), 0] dt (4)
其中CO2(t)是烹饪结束时的室内CO2水平。
结果与讨论
研究期间室内PM2.5和CO2的时间模式
在客厅/厨房和卧室进行了连续七周的PM2.5和CO2测量，以表征整个研究期间的室内空气质量动态。结果的时间模式呈现在图2中，其中图（a）描述了两个房间的校准后室内PM2.5水平（显示为根据5分钟测量值计算的小时均值），红色虚线表示WHO空气质量指导值15 μg m–3（24小时均值，供参考）；图（b）显示了相应的室外PM2.5浓度；图（c）呈现了两个房间的室内CO2混合比，紫色虚线标记了通常与室内通风不足相关的1000 ppm阈值。在一个代表性的无人居住时段（8月19日11:00至8月21日20:00）说明了室内环境对连续通风的响应。所有窗户打开时，CO2水平在整个间隔期间保持持续低且稳定（<450 ppm），确认了没有显著的室内居住者来源。在非烹饪时段，PM2.5浓度表现出与室外水平相似的时间变异性，表明在室内排放缺失时室外渗透占主导影响（见支持信息图S8）。R1和R2的室内温度记录在支持信息图S9中。
在整个活动期间，室内PM2.5水平通常追踪室外浓度，特别是在CO2水平低表明通风充足的时段。室内PM2.5的明显 episodic 峰值与记录的烹饪活动一致（见表S2）。值得注意的是，尽管通风条件充足，一些峰值仍然出现，表明烹饪的高排放潜力可能在短时间内压倒自然通风，从而升高短期室内暴露。CO2分布图揭示了与居住相关的特征性累积模式，显示出卧室和客厅/厨房之间明显的空间和时间差异。如图2（c）所示，卧室在夜间持续累积较高的CO2浓度，归因于睡眠期间长时间的居住者存在和呼吸排放。随后，客厅/厨房区域经常显示CO2水平在卧室累积后上升，表明CO2富集空气在空间之间的区域间传输。
室内PM2.5浓度通常低于或接近WHO指导值15 μg m–3，其统计特征总结在表1中。分布明显右偏，中位浓度显著低于均值（卧室：6.1 μg m–3对比 9.5 μg m–3；客厅/厨房：6.0 μg m–3对比 9.2 μg m–3）。90百分位值分别为12.0 μg m–3和11.9 μg m–3，表明最高的10%测量值接近WHO指导值，而最大浓度在极端污染事件中分别达到137.3 μg m–3和134.8 μg m–3，这些事件主要与密集烹饪活动相关。这种极端的短期增加与先前的研究结果一致，表明在封闭的家庭环境中，尤其是在通风有限的情况下，烹饪具有强大的排放潜力。与室外浓度的这种差异支持室内排放是这些峰值的主要来源。室外PM2.5水平通常较低（均值：6.3 μg m–3，中位值：5.6 μg m–3），但室内浓度平均比室外水平高出约45%，表明室内来源有显著贡献。
对室内外（I/O）PM2.5浓度比的分析（支持信息图S10）表明室内PM2.5来源占主导地位。本研究中分析的所有烹饪事件均发生在白天（08:00–20:00）。分布特征为持续升高的比率，卧室和客厅/厨房的平均I/O值分别为1.63和1.58，表明室内浓度平均比室外水平高出约60%。白天（8:00–20:00）I/O比率（卧室均值1.75，客厅/厨房均值1.70）显著超过夜间（20:00–8:00）值（卧室均值1.48，客厅/厨房均值1.44），反映了白天活动（如烹饪）的显著影响。中位I/O比率进一步证实了这种模式，白天的中位数为1.31（卧室）和1.29（客厅/厨房），而夜间中位数分别为1.09和1.06。右偏分布（均值超过中位数，极端事件期间最大值达到32.5和31.9）突出了强烈、短持续时间污染事件的发生。
为了更好地分离室外条件的影响，支持信息图S8在同一面板中叠加了室内和室外PM2.5浓度。虽然在室内活动低的时段，室内和室外水平紧密追踪，但在室内 episodic 峰值期间出现明显分歧，强化了这些峰值主要由室内来源驱动而非环境渗透的解释。这些模式共同表明，室内来源，特别是在活跃居住期，可能驱动了观察到的PM2.5峰值，室外渗透起次要作用。
CO2表现出明显的空间和时间异质性，详细统计数据在支持信息表S3中提供。混合比在卧室（均值：709 ppm；中位值：606 ppm）比在客厅/厨房（均值：616 ppm；中位值：554 ppm）显著更高且更可变。90百分位值（卧室1176 ppm，客厅/厨房945 ppm）强调了大量累积事件的发生，卧室更频繁和严重地超过1000 ppm参考水平（16.5% 对比 客厅/厨房的6.7%）。这些模式反映了长时间居住和空间之间差异通风实践的综合影响，卧室在夜间居住时通风有限。除了夜间累积，客厅/厨房的CO2峰值被观察到发生在卧室峰值之后，这与夜间居住期间区域间气流将CO2富集空气从卧室传输过来一致。这些模式与预期的居住者存在和房间连通性一致。
不同通风情景下的暴露特征
在烹饪事件期间，我们的分析主要关注主动烹饪阶段的PM2.5暴露，因为这一时期代表了居住者 actively 在灶台附近活动时最强烈和最直接的人类暴露。虽然我们承认随后的衰减期也贡献于总暴露，但主动烹饪期间的峰值浓度由于靠近排放源而呈现最高的急性暴露风险。这种方法使我们能够描述烹饪活动期间居住者经历的最大暴露情景，这对于评估与高浓度、短持续时间暴露相关的急性健康风险特别相关。每次烹饪事件的开始和结束时间被手动记录，以准确捕捉PM2.5变化（表S2）。污染物行为在三种代表性的住宅通风配置下进行了检查。在FO情景下，窗户和内部门都打开，以促进与室外的最大空气交换和房间之间的交换。DO条件允许通过打开的 internal doors 进行房间间气流，但排除了室外交换。相比之下，FC情景密封了窗户和内部门，最小化了房间间和室内外通风。关键的峰值特征，包括PM2.5浓度增量（ΔPMpeak）、上升速率、烹饪持续时间和监测的烹饪事件数量，总结在表2中，分别针对R1和R2在每种通风情景下。
PM2.5峰值增量（ΔPMpeak）和上升速率的显著变异性（标准差超过均值）对于 episodic 污染事件特有的右偏分布是统计上预期的。这种模式反映了真实条件下烹饪排放的异质性，而不是数据质量问题。先前的实地和住宅研究 consistently 报告了烹饪相关PM2.5排放的强事件间变异性和右偏分布，归因于源强度和烹饪动力学的变化（例如，），短寿命但强烈的峰值在常见烹饪活动中经常达到数十至数百μg m–3。重要的是，尽管存在这种固有的变异性，通风情景之间相对差异在多个事件（每个情景n = 19–26）中的一致性支持了我们研究结果的稳健性，这准确地捕捉了真实世界
