采用三重连续介质模型研究断裂岩石中放射性核素迁移过程中断裂表面、胶体物质及衰变链效应的耦合作用

《Journal of Environmental Radioactivity》：Triple continuum modeling of coupled fracture skin, colloid, and decay chain effects on radionuclide migration in fractured rock

涂层特性与温度对氡气减排效率的影响研究表明：水基聚氨酯涂层（PC-W）在相同湿膜厚度下效率最高（92.7%），其次为油基聚氨酯（PC-O）和油基无机锌（IZC-O），最低为水基丙烯酸（AC-W）。温度升高显著影响涂层性能，水基与油基聚氨酯的热稳定性差异达2.4%。固体含量是关键影响因素，涂层需平衡孔隙率与吸附能力。研究为建筑防氡涂料选型提供理论依据。

　　

李子欣|杨婷|王红|谢超|吕丽丹|赵宇航|雷波

华南理工大学资源、环境与安全工程学院，衡阳，421001，中国

摘要

为了研究涂层特性和环境温度对氡减排效率的影响，选择了四种类型的涂层在不同的环境温度下进行系统测试。实验结果表明，涂层的固含量对其性能有显著影响。涂层的氡抑制效率从高到低依次为：水性聚氨酯涂层 > 油性聚氨酯涂层 > 油性无机富锌涂层 > 水性丙烯酸涂层。它们的热稳定性也有显著差异。水性聚氨酯涂层表现出最佳的热稳定性，效率仅波动了2.4%。此外，水基聚氨酯涂层和油基聚氨酯涂层之间的热稳定性也存在明显差异。

引言

氡（²²²Rn）是一种放射性气体，是镭（²²⁶Ra）的直接衰变产物，可以通过扩散、对流和地质气体机制从地质源高效迁移到环境中（Kang等人，2019年；Soh等人，2019年）。氡暴露的主要健康风险是肺癌，当其短寿命的子体（²¹⁸Po和²¹⁴Po）沉积在呼吸道中并释放α粒子时，会导致支气管上皮细胞严重DNA损伤（Messier和Serre，2017年；Darby等人，2005年）。在自然辐射暴露的可控成分中，氡及其子体是年有效剂量的主要贡献者，约占室内环境暴露量的90%（Angell等人，2009年）。各种环境中都存在不同的氡来源，包括地下空间、住宅建筑、工厂和工业设施，这些氡来自土壤、建筑材料和地下水等材料（Wen等人，2022年）。因此，评估氡减排涂层的性能具有重要的实际意义。

中国国家标准《民用建筑工程室内环境污染控制规范》（GB 50325-2020）规定室内氡浓度限值为150 Bq·m^?3。然而，由于使用了基于矿渣的建筑材料以及现代建筑的密封性，一些住宅的年平均氡浓度超过了这一限值（Baeza等人，2018年）。此外，受周围岩石、土壤和地下水渗透的影响，中国某些地下工程项目的年平均氡浓度可达到5000 Bq·m^?3（Sun等人，2020年）。常见的降低氡浓度的策略包括通过增强通风来稀释室内空气和阻断氡的进入路径。Kouroukla等人（2024年）发现主动方法在降低氡浓度方面最为有效。在屏障方法中，涂层被广泛使用。涂层降低氡暴露的效果主要取决于其厚度和氡扩散系数（Jiránek和Ka?ma?íková，2019年），其性能可以根据2017年制定的（ISO/TS 11665-13）测试标准进行评估。涂层的氡减排机制主要涉及密封表面并创建曲折路径以阻止氡的释放（Guo和Yang，2008年）。然而，如果涂层被刺穿或开裂，所提供的保护就会受到损害。此外，Dobrovolny等人（2020年）证实，防水材料在减少土壤中氡的传输方面的有效性不仅取决于材料本身的屏障性能，还取决于其创建气密接缝和管道穿透的能力以及抗穿刺性。

关于抗氡涂层的研究在多个材料和技术领域取得了进展。Chen等人（2009年）测试了10种常见的加拿大蒸汽屏障薄膜，并证明了它们作为土壤氡屏障的有效性。Luo等人（2014年）使用石英粉代替重钙，并通过（3-氨基丙基）三乙氧基硅烷KH-550改性石英粉的表面，使其在涂层系统中更均匀分散。在最佳工艺条件下，新型抗氡涂层的氡减排率达到95.8%。Gündo?du等人（2025年）使用固态核示踪方法确定了金属有机框架（MOFs）的氡吸附性能，测试结果表明MOF掺杂纳米纤维具有氡吸附潜力。Qu等人（2020年）制备了一种基于微纳米薄层石墨的水性抗氡涂层。研究发现，当微纳米薄层石墨浆料的比例为3%时，该涂层的氡减排效率达到92.7%。Shahabi等人（2014年）、Alsharaeh等人（2014年）和Manaila等人（2016年）将辐照交联技术应用于抗氡涂层。Azhar等人（2018年）、Ridha和Ayyed（2018年）以及Si等人（2020年）对涂层的抗氡效率进行了实验研究。

温度会影响氡在释放介质中的释放，也会影响涂层的结构性能（Wang等人，2021年）。Li等人（2022年）分析了黄土经过热处理后的氡释放特性。Hao等人（2022年）研究了含铀花岗岩在不同温度下的氡释放规律。Li等人（2021年）研究了红砂岩的氡释放率与温度之间的相关性。Krupp等人（2017年）、Gu等人（2024年）和Huang等人（2024年）研究了温度对氡释放特性的影响。目前，关于温度对氡释放特性的影响有很多研究，但关于温度对建筑（结构）涂层氡减排效率影响的研究较少。

涂层的氡减排效率受到其内在特性和环境温度的严重影响。本研究使用定制设计的实验装置来研究这些关键参数对涂层性能的影响。研究结果旨在为在建筑和结构中应用氡减排涂层提供理论基础和实用指南。

章节摘录

氡在墙体涂层中的迁移机制

图1展示了氡从涂层墙体释放到室内空间的微观过程：(a) 氡在墙体中的迁移：墙体基质中的镭原子发生α衰变，产生的氡原子通过α反冲被喷射到孔隙空间中，成为自由移动的氡。(b) 氡通过涂层的迁移：自由氡在墙体-涂层界面扩散，一部分被涂层基质物理吸附，其余部分通过相互连接的孔隙扩散。

材料

实验选择了四种类型的涂层：水性丙烯酸涂层（AC-W）、水性聚氨酯涂层（PC-W）、油性聚氨酯涂层（PC-O）和油性无机富锌涂层（IZC-O），其参数列在表1中。氡源来自中国南方一个铀尾矿池的铀尾矿，其特定的镭²²⁶活度为10.22 Bq·g^?1。所有实验均使用这一单一来源。

涂层性能参数对氡减排效率的影响

图4显示了对照组（未涂层铜烧结板）的累积氡浓度。根据公式（9）计算的相应氡释放率与温度呈明显的正相关：10°C时为2.7 × 10^?2 Bq·m^?2·s^?1，20°C时为3.4 × 10^?2 Bq·m^?2·s^?1，30°C时为4.5 × 10^?2 Bq·m^?2·s^?1，40°C时为5.9 × 10^?2 Bq·m^?2·s^?1。其他样品的氡释放率也进行了计算。根据公式（10），AC-W的氡减排效率为...

结论

本研究在不同温度下研究了涂层的抗氡性能，得出以下结论：

(1)

当湿膜厚度相同时，固含量是影响氡减排效率的关键因素。涂层的性能排名从高到低为：PC-W > PC-O > IZC-O > AC-W。

(2)

不同涂层配方之间的温度依赖性存在显著差异。值得注意的是，具有相似组成和固含量的水基和油基涂层表现出不同的...

CRediT作者贡献声明

李子欣：写作——审稿与编辑，撰写——初稿，可视化，验证，方法论，调查，数据分析，概念化。杨婷：写作——审稿与编辑，监督，方法论，概念化。王红：写作——审稿与编辑，方法论，概念化。谢超：数据分析。吕丽丹：资金获取。赵宇航：调查，数据分析。雷波：资源协调，项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了湖南省教育厅科学研究项目（资助编号：24A0319, 23A0326）、湖南省科学技术厅包容性政策与创新环境建设项目（资助编号：2023ZK4309）湖南省自然科学基金（资助编号：2023JJ30495）的资助。