城市森林土壤中放射性核素、重金属及持久性有机污染物的地球化学评估：潜在的暴露途径与健康风险

《Journal of Environmental Radioactivity》：Geochemical assessment of radionuclides, heavy metals and POPs in urban forest soils: hidden exposure pathways and health risks

城市森林作为生态系统服务的重要载体，其土壤中放射性核素、重金属及持久性有机污染物（POPs）的积累可能对周边社区健康构成风险。本研究以贝尔格莱德阿瓦拉山保护林为例，量化了土壤中上述污染物的含量，发现自然放射性核素（如40K）活动高于全球均值，而137Cs受地质和后沉积过程影响显著。AT6和AT8区域分别表现出砷、铅和PCB52、DDT代谢物的高富集。尽管辐射危害指数符合安全标准，但部分污染物超标需针对性治理。研究强调需整合污染监测、热点修复与风险导向的城市规划，以实现城市森林的健康与可持续发展。

　　

Jelena M. Stajic|Biljana Nikic|Sne?ana ?trbac|Milica Ka?anin-Grubin|Nata?a Stoji?|Mira Pucarevi?|Dalibor Stajic

克拉古耶瓦茨大学，克拉古耶瓦茨信息技术研究所，科学系，34000，克拉古耶瓦茨，塞尔维亚

摘要

城市森林对人类福祉和气候韧性有显著贡献，但它们也可能成为放射性核素、重金属和持久性有机污染物（POPs）等污染物的储存库。这些污染物在土壤中积累，可能对周边社区构成慢性暴露风险。本研究量化了塞尔维亚贝尔格莱德附近受保护的阿瓦拉森林土壤中的放射性核素、重金属和POPs，并评估了相关的健康风险。天然放射性核素的活性超过了全球平均水平，尤其是⁴⁰K；而¹³⁷Cs的行为似乎受到特定森林条件和沉积后过程的影响。平均放射学超额寿命癌症风险（ELCR）比全球平均水平高出约60%。²²⁶Ra、²³²Th、Co和Ni之间的强相关性表明它们主要来源于岩石；而¹³⁷Cs与DDE之间的强相关性则表明这些污染物在特定森林条件下的动态相似。¹³⁷Cs和其他表面沉积污染物的均匀分布表明它们通过沉积后过程向下迁移和重新分布。AT6区域的土壤中砷（As）和铅（Pb）的富集程度极高，而AT8区域则含有较高的多氯联苯52（PCB 52）和滴滴涕（DDT）代谢物。虽然放射危害指数保持在安全范围内，但在某些热点区域，某些金属和POPs超过了非致癌和致癌干预标准。整合基于放射性核素和污染物的监测、针对热点的修复措施以及基于风险的城市规划对于确保城市绿色基础设施的安全、可持续性和健康支持至关重要。

引言

城市是文化、创新、科学、经济活动和社会发展的核心。然而，人口快速增长和不受控制的城市扩张给基础设施和自然资源带来了巨大压力（联合国粮食及农业组织（FAO），2018年；联合国经济和社会事务部人口司，2019年）。为应对这些挑战，联合国强调了需要可持续和有韧性的城市，其中城市规划越来越多地依赖绿色基础设施作为气候智能发展的基础（联合国粮食及农业组织（FAO），2018年）。城市森林因其生态系统服务而广受认可（Paquette等人，2021年），但它们积累有害物质的能力引入了复杂的地球化学过程，这些过程尚未得到充分研究（Nowak等人，2018年；Zhao等人，2021年；Sirkovich等人，2023年）。城市土壤作为动态的地球化学系统，其中污染物的滞留和迁移受矿物组成、有机物、氧化还原条件和沉积历史的影响。因此，城郊森林既可作为生态过滤器，也可作为长期污染物储存库，人们可能通过摄入、皮肤接触或吸入等方式暴露于这些污染物，尤其是在儿童和频繁访客中。

主要关注的污染物包括放射性核素、重金属和持久性有机污染物（POPs）。天然放射性核素（²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K）和沉降物中的¹³⁷Cs增加了城市土壤的放射足迹，其分布与岩性、土壤形成过程和有机物积累有关（Kapanadze等人，2019年）。由于森林生态系统能够有效拦截大气沉降物并进行复杂的内部循环，因此被认为是天然和人为放射性核素的长期积累区。从大气中沉积的放射性核素最初被森林冠层截留，随后通过落叶、树干流和枯落物转移到森林地表层，导致其在富含有机物的表层土壤中积累（Shaw，2007年）。沉降物中的¹³⁷Cs由于吸附在有机物上且物理扰动有限而在森林土壤中滞留时间较长，从而实现缓慢的垂直迁移。相比之下，来自²³⁸U和²³²Th系列的天然放射性核素主要受岩石来源控制，尽管其分布也可能受到表层土壤中生物地球化学过程的影响。

重金属（如砷（As）、镉（Cd）、铅（Pb）、汞（Hg）由于吸附在铁/锰氧化物、粘土矿物和腐殖质复合物上而持续存在，其迁移性受pH值、氧化还原电位和配体竞争的强烈影响（Roca等人，2008年）。POPs，包括多环芳烃（PAHs）、多氯联苯（PCBs）、有机氯农药（OCPs）和多溴联苯醚（PBDEs）具有疏水性，优先与土壤有机碳结合，导致缓慢的解吸、垂直迁移和长期持久性（Lavoie等人，2013年；Balmer等人，2019年；Mishra等人，2021年；Pathak等人，2022年）。

阿瓦拉山（塞尔维亚贝尔格莱德）是一个理想的自然实验室，用于研究岩石驱动的地质输入与人为排放之间的相互作用。其复杂的地质基底（蛇纹岩、碳酸盐岩、变质岩）、历史上记录的铅-银-汞采矿活动以及与大气沉降和过去军事活动相关的遗留污染，为多种污染物的共存创造了条件。在这项研究中，我们（i）量化了受保护城市森林表层土壤中的放射性核素、重金属和POPs；（ii）评估了相对于地质背景和监管阈值的富集程度；（iii）评估了人类暴露途径，从而为实现联合国可持续发展目标（SDG）3——良好健康和福祉做出了贡献。通过将地球化学解释与健康风险建模相结合，这项研究有助于理解城市森林土壤中的污染物命运，并强调了它们作为潜在长期暴露源的作用。

研究区域

阿瓦拉山位于贝尔格莱德市中心以南约20公里处，被指定为受保护的自然区域（图1），具有“杰出景观特征”（塞尔维亚共和国官方公报，第66/91号；塞尔维亚共和国官方公报，第30/92号），属于V类保护景观和海景（Dudley，2008年）。该保护区面积为489公顷，最高海拔为511米。

选择阿瓦拉作为研究区域是因为其独特的地理位置、生态特征

放射性核素活性

土壤样品中测得的放射性核素活性浓度如图2所示，描述性统计数据见表S2。²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的活性浓度分别为35至49 Bq kg^?1、41至62 Bq kg^?1和640至960 Bq kg^?1，而¹³⁷Cs的活性浓度在25–99 Bq kg^?1范围内。

来自天然放射性核素和¹³⁷Cs的吸收剂量率（nGy h^?1）估算如下（Antovic等人，2012年；Kapdan等人，2011年；

放射性核素：分布、地球化学控制因素及暴露影响

阿瓦拉土壤中²²⁶Ra（41.9 Bq kg^?1）和²³²Th（50.8 Bq kg^?1）的平均比活性高于全球平均水平32和45 Bq kg^?1（联合国原子能机构（UNSCEAR），也高于之前报告的贝尔格莱德178个城市土壤的数值（33.6和39.3 Bq kg^?1，Jankovic-Mandic和Dragovic，2010年）。这些活性值在贝尔格莱德大区的耕作和未耕作土壤范围内（Grdovi?等人，2010年）。

结论

在城市化加速的背景下，城市森林越来越被认为是健康和有韧性城市的必要组成部分。作为这样的城郊森林，阿瓦拉山提供了重要的休闲、生态和气候调节功能。然而，这项研究表明，这些益处与隐藏的地球化学风险并存。表层土壤中记录到了较高的放射性核素、重金属和POPs浓度，导致某些暴露剂量

CRediT作者贡献声明

Jelena M. Stajic：撰写——初稿、可视化、方法论、调查、数据管理。Biljana Nikic：撰写——初稿、可视化、方法论、调查、数据管理。Sne?ana ?trbac：撰写——初稿、可视化、方法论、调查、数据管理、概念化。Milica Ka?anin-Grubin：方法论、调查。Nata?a Stoji?：方法论、调查。Mira Pucarevi?：方法论、调查。Dalibor Stajic：撰写——初稿，

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了塞尔维亚共和国科学基金（项目编号7043，“城市森林土壤指标作为气候智能林业的工具——UrbanFoS）的支持，并得到了塞尔维亚共和国科学、技术发展与创新部（合同编号：451-03-136/2025-03/200378、451-03-136/2025-03/200026）和教育部（合同编号：451-03-136/2025-03/200111）的财政支持。本手稿与可持续发展相关