利用来自中国东北部四海龙湾玛尔湖沉积物中的异戊二烯类GDGTs（Geological Detection Groups of Terpenoids）重建了上次冰川消退以来甲烷产量的变化情况

《Quaternary Science Reviews》：Variation in methane production since the last deglaciation reconstructed using isoprenoid GDGTs from the sediment of Sihailongwan Maar Lake in northeastern China

利用GDGT-0/Cren和甲烷指数（MI）重建中国东北 Silailongwan Maar 湖自末次冰期（约15.5 ka BP）以来的甲烷生产历史，发现其变化与气候温湿度、有机质供应及厌氧区扩张密切相关，揭示温暖湿润气候促进甲烷生产的机制。

　　

李平平|詹楠|帕特里克·里乌阿尔|楚国强|张贵斌|李琦|谢曼曼|卢国辉|孙青

国家地球分析研究中心，北京，100037，中国

摘要

湖泊被认为是甲烷最重要的自然来源之一。然而，在地质记录中，能够追溯远古时期甲烷生成历史的湖泊相关数据非常有限。本研究利用两种基于异戊二烯甘油二烷基甘油四乙醚（isoGDGTs）的指数——GDGT-0/Cren和甲烷指数（MI），重建了中国东北部四海龙湾玛珥湖（Lake SHL）自上次冰川消融以来（约15.5千年前）的甲烷生成情况。结果显示，从约15.5千年前到11.7千年前，甲烷生成量处于相对较低的水平；在B?lling-Aller?d间冰期期间甲烷生成量有所增加，而在Younger Dryas寒冷事件期间则减少。全新世时期，甲烷生成量从12.0千年前开始迅速增加，随后在2.0千年前保持稳定，之后再次下降。Lake SHL的甲烷生成变化与湖泊平均水温及区域降水量变化大致相关，这表明温暖湿润的气候条件可能促进了甲烷的生成。进一步研究表明，在湿润条件下，有机物的增加（主要是由于氮素供应的增加）以及湖泊在温暖湿润条件下因热分层作用导致的厌氧区扩张，都可能促使甲烷生成。此外，由于酶活性增强而提高的新陈代谢速率也可能在温暖气候中刺激甲烷的生成。本研究为了解中纬度淡水湖泊的甲烷生成情况提供了重要数据，有助于理解不同自然来源的甲烷生成变化。

引言

大气中甲烷浓度的变化对气候稳定性有重大影响，因为甲烷是一种强效且寿命短暂的气候调节因子，必须迅速控制其排放以限制近期的全球变暖（IPCC，2021年）。在过去的冰期-间冰期转换期间，极地冰芯揭示了大气中甲烷浓度的急剧变化（Brook等人，2000年）。湖泊和河流是甲烷的主要自然来源（Wik等人，2016年；IPCC，2021年），并在甲烷向大气的排放中起着重要作用（Brosius等人，2012年，2023年；Fuchs等人，2024年）。

甲烷生成是湖泊中最重要的生物地球化学过程之一，决定了甲烷向大气的排放量。在用于追踪甲烷生成的脂质指标中，异戊二烯甘油二烷基甘油四乙醚（isoGDGTs；结构见图S1）具有巨大潜力。这些异戊二烯甘油二烷基甘油四乙醚是由Thaumarchaeota和Euryarchaeota合成的（Schouten等人，2002年），包括浮游生物（Wuchter等人，2005年；Blaga等人，2009年）以及产甲烷菌和甲烷氧化菌（Blumenberg等人，2004年；Sundh等人，2005年）。具体而言，由产甲烷菌产生的GDGT-0，以及由甲烷氧化菌产生的GDGT-1～3，已被确认为甲烷生成菌的潜在指标（Blumenberg等人，2004年；Schouten等人，2013年），尽管Thaumarchaeota也能产生部分GDGT-0～3（例如Schouten等人，2013年；Pitcher等人，2011年；Sinninghe Damsté等人，2012年）。这些产甲烷菌在一定程度上可以代表水生环境中的甲烷生成情况，因为湖泊中的甲烷主要是由厌氧沉积物中的产甲烷菌通过分解有机物产生的（Bastviken等人，2008年；Barret等人，2022年）。

在中国东北部，存在大量火山成因的玛珥湖。姚等人（2019年）分析了该地区的湖泊沉积物，发现其中富含产甲烷菌和甲烷氧化菌。然而，上述研究并未包括四海龙湾玛珥湖（Lake SHL），因此本研究提供了评估该湖泊甲烷生成情况的机会。此外，自上次冰川消融以来，Lake SHL的物理化学条件（如湖泊温度和营养物底物）发生了显著变化（李等人，2025年；刘等人，2005年）。然而，这些变化对甲烷生成的影响尚不清楚，这限制了我们对不同气候和环境条件下甲烷生成变化的理解。

在本研究中，我们通过分析中国东北部Lake SHL的沉积序列获得了高分辨率的甲烷生成记录。该记录涵盖了自上次冰川消融以来的整个时期（约15.5千年前）。实现这一目标的方法分为三个步骤：首先，研究了Lake SHL及其周边地区isoGDGTs的分布，以确定这些化合物的来源并选择最合适的指数；其次，基于isoGDGTs选择了两种指数GDGT-0/Crenarchaeol（GDGT-0/Cren）和甲烷指数（MI）；最后，利用这些指数重建了甲烷生成情况，并将其与自上次冰川消融以来Lake SHL记录的其他物理和化学参数进行了比较，以确定潜在的驱动因素。

章节摘录

四海龙湾玛珥湖

四海龙湾玛珥湖（位于北纬42°17′，东经126°36′，海拔791米，图1A）位于中国东北部的龙岗火山场，靠近长白山脉西部。该湖泊面积为0.4平方公里，最大深度为50米，夏季温跃层在约10米深处形成（Mingram等人，2018年）。该地区的现代气候受东亚夏季季风影响明显（图1A），夏季和秋季气候温暖湿润，冬季则寒冷干燥。

Lake SHL中isoGDGTs的分布与来源

对Lake SHL沉积物（共411个样本）的分析显示，GDGT-0是主要成分（占总isoGDGTs的81.1%±19.1%），其次是Cren（占总isoGDGTs的17.8%±18.4%）（图2A–C）。其他化合物的相对丰度远低于GDGT-0和Cren（占总isoGDGTs的1.2%±1.5%）。然而，在过去2千年内这一情况发生了变化（图2D）。在此期间，GDGT-1的相对丰度显著增加。

结论

本研究利用从isoGDGTs衍生的GDGT-0/Cren和MI指数来追踪中国东北部Lake SHL的甲烷生成情况。

分析结果表明，GDGT-0/Cren与MI指数之间存在正相关（R2=0.76，p<0.01），表明甲烷氧化菌的数量随着产甲烷菌数量的增加而增加，从而也导致了甲烷生成量的增加。

沉积序列分析显示，从约15.5千年前开始，甲烷生成量处于相对较低的水平。

CRediT作者贡献声明

李平平：概念构思、数据整理、初稿撰写、审稿与编辑。詹楠：编辑。帕特里克·里乌阿尔：审稿与编辑。张贵斌：指导。卢国辉：研究工作。李琦：研究工作。谢曼曼：研究工作。楚国强：审稿与编辑。孙青：概念构思、研究工作、方法设计、审稿与编辑、资金申请、指导。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢两位匿名审稿人的建设性评论和建议，这些帮助我们改进了手稿。本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：42377206、42030507和42488201）的支持。