基于力学性质和有机成分的国内污染土壤退化特性实验研究

《Environmental Research》：Experimental Study on Degradation Characteristics of Domestic-source Contaminated Soil Based on Mechanical Properties and Organic Components

国内源污染土壤（DSCS）在降解过程中渗滤液质量与力学性质动态演变机制研究。通过垃圾填埋场模拟实验测定COD、NH4+-N、无侧限抗压强度（UCS）及压缩系数，结合FTIR和3D-EEM分析有机组分演化，揭示pH值、离子浓度及有机-无机界面作用对力学性能的耦合影响，划分出分化-酸化-稳定三阶段。

　　

张瑞|曹丽文|谭露琳|李佳怡|吴金娜|周倩

中国矿业大学资源与地球科学学院，徐州，221116，中国

摘要

来源于生活源的受污染土壤（DSCS）含有大量易降解的有机物，这导致其在降解过程中性质和结构发生动态变化。然而，DSCS的降解特性和机制尚未完全明了。本研究通过进行新鲜废物的填埋实验来模拟渗滤液和DSCS的形成过程。在整个降解过程中，测试了化学需氧量（COD）、氨氮（NH₄-N）、无侧限抗压强度（UCS）和压缩性，以评估渗滤液质量和DSCS力学性能的变化。利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和三维激发-发射矩阵（3D-EEM）技术确定了DSCS中的官能团和成分。最后，通过测量ζ电位来阐明DSCS中耦合的物理化学相互作用机制。结果表明，随着降解的进行，COD和NH₄-N的含量先上升后趋于稳定。相应地，DSCS的无侧限抗压强度最初增加，随后下降，然后逐渐再次上升；而压缩性系数则呈现相反的趋势。此外，亲水性物质在降解过程中逐渐转化为有机酸。同时，类富里酸物质在降解过程中逐渐积累，而类蛋白质物质在后期减少。最终，根据力学性能和成分变化，将DSCS的降解过程分为多样化、酸化和稳定化三个阶段。

引言

随着城市化进程的加速，生活废物的产生量显著增加。然而，在许多地区，非法倾倒、无控制的填埋和未经监管的排放等不当处理方式仍然普遍存在（Sarkar等人，2024；Lu & Feng，2020）。因此，大量生活源污染物渗入土壤并长期存在，形成了来源于生活源的受污染土壤（DSCS）（Blight，2008；Nanda & Berruti，2021；Yang等人，2024）。这些污染物及其生化降解产物与土壤颗粒发生多种物理化学相互作用，例如重金属与粘土矿物的结合、悬浮固体的物理堵塞以及微生物代谢产物的形成。这些相互作用改变了颗粒排列、孔径分布和颗粒间作用力，从而动态影响土壤的力学性能（Chen等人，2012；Guo等人，2025；Kulikowska & Klimiuk，2008；Wan等人，2022）。这一过程对工程安全和环境质量构成了重大风险（Feng等人，2019；Xie等人，2022）。因此，有必要研究DSCS在降解过程中的力学性能和主要化学成分的变化，并揭示其背后的降解机制，这对于科学评估和修复此类土壤至关重要。

DSCS具有复杂的组成，富含含有羧基、羰基和羟基等活性官能团的生物可降解有机物（Manning等人，2000；Peixoto等人，2018；Wang等人，2024a）。这些有机成分与渗滤液中的成分密切相关，并经历类似的降解过程。已有大量关于生活源废物填埋场渗滤液的研究，以探讨污染物的降解组成和阶段特征（Caroline等人，2020；Harmsen，1983；Kjeldsen等人，2002；Kulikowska & Klimiuk，2008；Naveen等人，2017；Singh等人，2023）。研究表明，渗滤液的组成复杂，受废物类型及其降解阶段的影响。它主要由无机成分、重金属、外源有机化合物和溶解有机物组成，这些成分通过化学需氧量（COD）和氨氮（NH₄-N）进行量化。在生活源污染物的降解过程中，脂类和碳水化合物优先降解，而蛋白质降解相对较慢，腐殖酸逐渐积累。此外，降解过程通常分为好氧和厌氧两个阶段。

然而，人们认识到粘土矿物与有机物之间的相互作用会影响有机物的降解，同时改变土壤的物理和力学性能（Datta等人，2019；Goodarzi等人，2016）。具体来说，由土壤颗粒表面特性驱动的界面过程（如吸附/解吸、沉淀/溶解和氧化/还原）影响有机物的分布和化学形态，从而抑制其降解（Francisca & Glatstein，2010；Qafoku等人，2022；Safari & Valizadeh，2018）。同时，有机物对土壤产生反馈作用，影响土壤颗粒的聚集结构和骨架，进而控制土壤的宏观力学性能（Chen等人，2023；Cao等人，2009；Sentenac等人，2007）。因此，在分析DSCS的岩土工程性质和有机物降解时，需要考虑力学性能和化学成分的耦合演化机制。Liu等人（2023）构建了一系列物理-化学-水力过程，这些过程改变了原始黄土的结构，但也产生了新的结构。Qi等人（2025）研究了压实粘土衬层中渗滤液的传输特性，并揭示了微生物、界面和渗流行为之间的级联反馈机制，最终量化了它们对渗滤液迁移的耦合效应。这些研究增加了对受污染土壤中耦合效应的理解。然而，从时间角度出发，多组分生活源污染物与土壤之间的降解机制仍不明确。

鉴于DSCS中有机成分的复杂性，许多研究集中在典型DSCS性质的变化上。Estabragh等人（2020）研究了不同比例甘油溶液污染的粘土性质随时间的变化。他们发现，随着甘油浓度的增加和老化时间的延长，Atterberg界限增加，而无侧限抗压强度（UCS）呈下降趋势。Goodarzi等人（2016）观察到，醋酸浓度的增加导致膨润土的塑性指数和膨胀率降低，同时其渗透系数显著增强。Fu等人（2024）发现，经过酸处理的膨润土由于颗粒间的结合、双层收缩以及蒙脱石和碳酸盐的溶解而具有更高的水力传导性。此外，一些研究人员还研究了污染物降解对土壤性质的影响。Guo等人（2023）观察到，葡萄糖降解过程中产生的CO₂在土壤中形成气泡，从而降低了渗透性。Zhang等人（2025）发现，低浓度的蔗糖在降解过程中提高了土壤强度并降低了压缩性，而高浓度则产生了相反的效果。总体而言，这些研究表明，受污染土壤的岩土工程性质受污染物类型、浓度和降解过程的显著影响。然而，大多数现有研究仅关注单一污染物或忽略了降解的影响。此外，污染物浓度和固化时间的设定过于简化，无法准确反映实际降解过程中的土壤情况。目前对降解过程中力学性能和有机成分的变化仍了解有限。

本研究旨在通过实验研究降解特性的时间演化，并阐明DSCS中耦合的物理化学相互作用机制。通过进行新鲜生活废物填埋实验来模拟渗滤液的生成，然后用其制备DSCS。在降解过程中，通过COD和NH₄-N评估渗滤液的质量，并确定DSCS的无侧限抗压强度（UCS）和压缩性系数。利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和三维激发-发射矩阵（3D-EEM）荧光光谱技术评估DSCS的主要有机成分。最后，通过分析污染物与土壤颗粒之间的界面相互作用来探讨其背后的降解机制。

部分内容片段

粘土土壤

本研究中使用的粘土土壤取自中国江苏徐州，深度为1-2米。经过机械破碎后，土壤通过0.5毫米的岩土工程筛网筛选，然后在105°C下干燥至质量恒定（质量变化率<0.1%/24小时），并密封在干燥器中保存。基本物理性质按照中国岩土工程测试方法标准（GB/T,2019）进行测定，具体数据见表1。通过激光粒度分析仪获得了颗粒大小分布曲线

COD和NH₄-N

化学需氧量（COD）和氨氮（NH₄-N是判断渗滤液污染程度的重要指标。COD表示渗滤液中可氧化的可还原物质的数量，以氧当量（mg/L）表示；NH₄-N表示渗滤液中以游离氨（NH₃）和铵离子（NH₄⁺）形式存在的总氮（Moody&Townsend，2017）。图4展示了COD和NH₄-N浓度在降解过程中的变化

讨论

上述实验结果展示了DSCS在降解过程中渗滤液质量、力学性能和有机成分的变化。渗滤液中的COD和NH₄-N浓度最初急剧上升，随后逐渐下降或趋于稳定。相反，DSCS的力学性能经历了三个不同的阶段：快速增强、快速减弱和缓慢重新增强。值得注意的是，填埋场渗滤液的降解模式

结论

本研究通过进行废物填埋实验来模拟生活源渗滤液的生成，并在此过程中制备了DSCS。在整个降解过程中系统地测试了DSCS的渗滤液质量、力学性能和有机成分。主要结论如下：

1.

在整个降解过程中，渗滤液质量和DSCS力学性能的变化呈现出不同的趋势。

作者贡献声明

吴金娜：软件开发、数据调查、数据分析。李佳怡：数据验证、软件开发、数据调查、数据分析。谭露琳：数据验证、软件开发、数据调查、数据分析。曹丽文：数据验证、资源管理、项目规划、方法论制定、资金获取、概念构思。张瑞：初稿撰写、方法论制定、数据调查、资金获取、数据分析。周倩：数据验证、软件开发、数据调查

未引用参考文献

GB/T, 2019; Guo等人，2025; HJ 535-2009,; HJ 828-2017,; Moody和Townsend，2017; Qi等人，2025; Szymańska-Pulikowska等人，2023.

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

数据可用性声明

部分或全部支持本研究结果的数据可向相应作者索取。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号：42372309、41972281）和中国矿业大学研究生创新计划（编号：2025WLKXJ009）的支持。