从传统监测到智能预测：基于数据的分析方法，研究兰州城区大气湿沉降中的无机元素

《Environmental Research》：From conventional monitoring to intelligent prediction: data-driven analysis of inorganic elements in atmospheric wet deposition at an urban site in Lanzhou

本研究系统监测了2018-2024年兰州城市大气湿沉降中20种无机元素的浓度、通量及再利用潜力，并构建基于XGBoost的STP预测模型。结果表明：兰州无机元素沉积通量处于典型亚洲城市范围，但钙、钾、镁等基岩元素显著升高，显示区域相似性与本地城市化特征叠加。模型整合气象数据、污染源及传输路径信息后，预测精度（R2）从0.46提升至0.59，为优化人工监测体系提供了数据驱动方案。

　　

李崇斌|何亮|黄文|王胜利

中国甘肃省兰州市兰州大学地球与环境科学学院西北土壤与地下水污染控制与修复技术研究中心，邮编730000

摘要

大气湿沉降是连接大气污染与陆地生态系统的重要途径，其化学成分和沉降通量是区域环境质量的重要指标。然而，传统的监测方法劳动强度大且耗时较长，限制了它们对环境评估的及时支持能力。本研究于2018年至2024年在兰州市的一个城市站点进行了系统的降水监测。通过对20种无机元素的浓度水平、沉降通量、再利用潜力及来源贡献的分析，并引入机器学习技术来提高浓度预测和监测效率。结果表明，兰州市无机元素的沉降通量通常处于亚洲城市的典型范围内，而地壳来源元素（如Ca、K和Mg）的沉降通量显著升高，这反映了区域相似性和局部特征的结合。从再利用的角度来看，降水具有用于农业灌溉和应急饮用水供应的潜力，尽管Pb和Cd等重金属对安全利用构成了主要限制。正矩阵分解分析显示，湿沉降的化学成分主要受土壤和建筑灰尘的影响，占比约为68%，突显了干旱地理条件和城市化的共同作用。此外，还开发了一个基于XGBoost的预测模型，该模型整合了传统大气污染物和气象变量以及新引入的“来源”和“传输”因素。结合关键来源区域和区域传输路径的信息显著提高了模型性能，决定系数（R²）从0.46增加到0.59。总体而言，这一建模框架为优化主要依赖人工采样和实验室分析的湿沉降监测系统提供了一种有前景的方法，并展示了机器学习在支持更高效和响应迅速的环境管理方面的潜力。

引言

自工业革命以来，人类活动大大加剧了大气污染物的排放（Cole-Dai等人，2018；Power等人，2018；Enyoh等人，2020），导致大气沉降的通量和化学成分发生了深刻变化。许多研究表明，大气沉降中的污染物成分表现出明显的空间和时间异质性。在空间上，不同土地利用类型和功能区（如城市与农村地区或工业区与郊区）之间存在显著差异（Zhang等人，2012；Percot等人，2013；Omrani等人，2017；Liang等人，2017；Zeng等人，2020；Adhikari等人，2023）。在时间上，变化不仅表现为长期趋势（Pham等人，2019；He等人，2025），还与极端污染事件或特定人类活动相关（Massimi等人，2022；Wang等人，2022；Vlasov等人，2023）。由于这种明显的时空复杂性，大气沉降成为影响区域和全球尺度上土壤、地表水和生态系统的重要环境过程。因此，系统研究大气沉降中污染物成分的变异性及其环境影响已成为当代环境研究不可或缺的部分（Siudek & Frankowski，2017）。

然而，在实际应用中，实现区域尺度上稳定和全面的大气沉降监测仍然具有挑战性，监测站点的空间覆盖不足是最关键的限制之一。排放源、大气传输路径和降水特性的差异会导致大气沉降中无机元素成分和浓度的显著空间变异性（Pan & Wang，2015）。因此，传统上对区域湿沉降水平的准确表征依赖于劳动密集型的多站点手动采样和基于实验室的化学分析（Bencardino等人，2025）。这种方法的高成本和有限的时效性限制了监测网络的扩展和沉降数据的有效利用（Pham等人，2019）。在这种情况下，开发可靠的预测模型越来越被认为是一种缓解监测瓶颈和增强区域评估能力的潜在手段（Samad等人，2023）。

在过去十年中，前所未有的数据可用性、高性能计算的进步以及多种机器学习（ML）技术的快速发展为研究复杂和动态的环境污染过程提供了新的机会。ML方法已广泛应用于污染物浓度预测（Hu等人，2017；Zhao等人，2023；Chen等人，2024）、来源分配（Cheng等人，2023；Zheng等人，2023）、风险评估（Chen等人，2024a）、污染事件预测（Qin等人，2022）和过程导向的洞察（Liu等人，2023）。随着方法论的不断进步，ML应用已从单一模型实现发展为集成框架。例如，随机森林-时空克里金（RF–STK）模型已成功应用于NO₂浓度分析，交叉验证的日预测R²达到0.62（Zhan等人，2018）。同样，结合随机森林、广义加性模型和极端梯度提升的集成方法在预测日PM_2.5浓度方面表现出强劲性能，交叉验证R²值达到0.79（Xiao等人，2018）。尽管取得了这些进展，但超过40%的基于ML的环境污染研究仍集中在环境空气污染上（Liu等人，2022），而应用于大气沉降的研究仍然较少。

与环境空气污染相比，大气湿沉降更受排放源、大气传输过程和降水机制之间非线性相互作用的影响，使其特别适合数据驱动的建模方法。此外，与相对密集的空气质量监测网络相比，湿沉降监测站点通常较为稀少，这限制了它们捕捉复杂区域环境变异性的能力，进一步增加了对预测系统的依赖。在此背景下，本研究将常规的环境空气监测数据与来源和传输相关信息相结合，构建了一个基于XGBoost算法的创新Source–Transport–Prediction（STP）框架。该框架旨在提高湿沉降预测的准确性和可解释性。

因此，本研究的目标是：（1）系统地描述2018-2024年间兰州市大气湿沉降中无机元素的组成和时空变化；（2）分析这些元素的潜在来源和传输路径；（3）开发并评估STP预测模型。通过这些努力，本研究旨在为推进大气湿沉降监测和评估提供另一种数据驱动的视角。

研究区域

兰州市是中国西北部甘肃省的省会，是黄河上游的重要工业基地和交通枢纽（Zhang & Wang，2025）。兰州市区位于白塔山和高兰山之间，黄河流经该市，使其成为一个典型的河谷城市。2018年至2024年的年平均降水量在261.1至440.2毫米之间，降雨主要集中在5月至9月（

湿沉降中无机元素的时间变化

研究区域内降水中的无机元素浓度见表1。鉴于研究期间的时间跨度较长，除了总体统计数据外，我们还将数据分为六个不同的时期：A、B、C、D、E和F，按年份组织。详细信息见表1。为了减轻单个降水事件对结果的影响，本文主要采用月平均值作为分析单位。

结论

兰州大学城市站点的监测结果表明，自2019年以来，降水中的无机元素浓度总体呈下降趋势。在全球范围内，该站点的沉降水平处于“相对较高但并不异常”的范围内，与其他亚洲地区相当，高于北美地区，低于中东地区。主要地壳元素（如Ca、K和Mg）的沉降通量显著升高，反映了

CRediT作者贡献声明

王胜利：撰写 – 审稿与编辑，监督，项目管理，资金获取，概念化。黄文：监督，方法论，调查，概念化。李崇斌：撰写 – 审稿与编辑，初稿撰写，可视化，方法论，调查，数据管理，概念化。何亮：撰写 – 审稿与编辑，监督，调查，数据管理，概念化

未引用参考文献

Chen等人，2024；Li等人，2025；Wang等人，2025。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了甘肃省有色金属地质勘探局（YSJG2025-18）管理的项目、甘肃省科学院（2025ZDYF-02）的关键研发计划以及甘肃省科技创新指导计划科技中小型企业创新基金（“封闭矿坑地下水污染防治关键技术的研究与开发”）的财政支持