《Environmental Research》：Comparisons of industrial emission signatures recorded by spheroidal carbonaceous particles and fossil fuel soot from maar lake sediments in Northeastern and Southeastern China
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两湖SCP与化石燃料烟灰沉积记录揭示中国工业化时空异质性，1950s后SCP在东北 Silailongwan 湖率先激增，2010年达峰，反映重工业煤燃烧主导；东南 Huguangyan 湖FF烟灰1980s后显著上升，2010年达峰，指示沿海经济带化石能源扩张与城市化协同。时空偏移揭示不同能源结构演化路径，为Anthropocene地层界线划定提供区域对比证据。
张慧佳|韩永明|唐雅兰|乌尔丽克·杜塞克|雷德文|莎拉·L·罗伯茨|尼尔·L·罗斯|严东娜
中国科学院地球环境研究所黄土科学国家重点实验室，中国西安710061
摘要
沉积物中的球形碳质颗粒（SCPs）和化石燃料衍生的烟尘（FF soot）是重建工业排放和理解人为因素对地球系统多尺度影响的宝贵指标。然而，关于这些物质在湖泊沉积记录中的初始沉积时间、流量峰值和时间模式的系统比较仍然缺乏充分的数据支持，这导致了对这些沉积信号背后驱动因素的理解存在显著空白。本研究比较了中国东北部四海龙湾和东南部湖光岩两个玛珥湖中这些指标的沉积记录，发现它们的信号在全局范围内表现出同步性，但在区域尺度上由于地理位置、气候系统和工业化路径的差异而表现出复杂的异质性。结果显示，四海龙湾的SCPs和FF soot流量在20世纪50年代开始增加，并在中国快速工业化期间达到峰值。相比之下，湖光岩的流量增加始于20世纪80年代，与东南沿海地区的经济发展加速同步，并在公元2010年左右达到高峰，反映了该地区的工业活动和城市化加剧。值得注意的是，在两个沉积记录中，SCPs的峰值系统性地早于FF soot的峰值。这种时间差异可能反映了它们所代表的不同工业化阶段和排放源：SCPs主要来源于工业煤炭燃烧，其峰值出现得更早，而FF soot还包含了后来增加的交通燃料排放。因此，这些差异突显了中国工业化过程中能源结构和污染物类型的时空演变，特别是与黑碳相关的部分。这些发现为选择适当的指标来定义20世纪中叶人类世（Anthropocene）的起始时间提供了重要见解，并从微粒角度增强了我们对人为影响的理解。
引言
尽管“人类世”作为一个正式的地质层位单位尚未获得国际地层委员会（ICS）的正式批准，但这一概念在科学界已获得广泛共识，并被广泛用于描述人类活动对地球系统的深远和持久影响（Zalasiewicz等人，2015年；Waters等人，2016年；Syvitski等人，2022年）。最近的研究表明，人类引起的变化在速率和规模上都超出了自然变异性范围，形成了独特的地球化学、生物学和沉积学特征（Steffen等人，2018年；Waters等人，2018年）。值得注意的是，化石燃料燃烧作为人类工业活动的一个关键指标，已成为人类世最具代表性的地质标志之一。因此，开发一个可靠的化石燃料燃烧指标系统不仅将为分析人类对地球的影响提供关键证据，还能准确追踪从区域到全球尺度的污染历史。这也有助于改进全球碳循环模型，从而有助于解码人类世的环境动态。
目前用于表征化石燃料排放历史的方法主要依赖于两种方法框架：历史排放建模和使用地质档案（如冰芯、沉积物）的代用分析。统计建模方法结合工业和能源数据来构建历史排放清单（Gilfillan和Marland，2021年）。然而，这种方法在数据完整性和准确性方面存在固有局限，特别是在早期工业时期，时间分辨率低和空间覆盖不均的问题尤为突出（IEA，2024年）。相比之下，地质档案，特别是湖泊沉积物，在排放重建方面具有明显优势。湖泊沉积物提供了高分辨率的时间序列记录，可以记录百年到千年的环境变化，从而成为重建自然变化与人类活动相互作用的自然档案（Zhang等人，2023年；Yang等人，2025年）。在各种沉积代用指标中，球形碳质飞灰颗粒（SCPs）和化石燃料衍生的烟尘（FF soot）这两种燃烧产生的颗粒物因其独特的物理化学稳定性而被用于重建工业活动和化石燃料燃烧排放模式（Rose，2015年；Swindles等人，2015年；Han等人，2022年；Waters和Turner，2022年）。
SCPs是由煤系和燃油在高温（>1000°C）下不完全燃烧产生的典型人为产物（Rose，2015年）。它们具有独特的球形多孔结构（颗粒大小通常为4-50 μm）和稳定的化学成分，主要由元素碳组成，这使得它们能够在沉积物和其他自然档案中得到良好保存。这些特性使SCPs成为追踪工业活动的可靠环境示踪剂（Rose等人，1999年；Larsen，2003年）。全球沉积记录显示，SCPs的时间分布特征是人类化石燃料燃烧历史的独特地层标志，其沉积记录反映了不同地区工业活动的演变模式（Rose，2015年）。例如，通过对各大洲湖泊沉积物的系统研究，SCPs的沉积序列已成为工业历史的关键时间标记，并已成为近期湖泊沉积物的事件地层定年方法（Rose和Appleby，2005年；Swindles等人，2015年）。然而，应注意的是，SCPs的沉积受到局部大气过程（如降水清除效率、边界层扩散）的强烈影响，因此它们的记录同时包含了局部和区域尺度的人为信号（Hirakawa等人，2011年；Chen等人，2019年）。
FF soot是黑碳（BC）的重要组成部分，是化石燃料高温燃烧的产物，具有高化学惰性，这一特性使其能够在沉积记录中长期保存（Han等人，2022年）。与主要由不完全燃烧产生的炭不同，FF soot由亚微米颗粒（<1 μm）组成，形成于燃烧过程中，能够进行长距离大气传输（Ogren和Charlson，1983年；Masiello，2004年）。FF soot的沉积通量在百年尺度上的变化与全球化石能源消费趋势高度相关，使其成为研究人类世地球系统扰动的杰出示踪剂（Bond等人，2013年；Cai等人，2023年）。这些发现进一步验证了FF soot作为重建人类化石燃料使用历史的独特效用。
尽管SCPs和FF soot都来源于化石燃料燃烧，并且是重建工业历史的宝贵示踪剂，但它们在形成机制、传输动力学和环境行为方面存在差异。这些差异可能导致沉积记录中的时空分布模式不同，从而为能源消费趋势、燃烧技术的演变和大气环流过程提供互补的见解（Wang等人，2024年）。以往的研究主要集中在个别指标的应用上，例如欧洲（Rose等人，2001年）和北非（Rose等人，2003年）湖泊沉积序列中的SCPs记录，或湖泊沉积岩心中的全球分布模式（Rose，2015年）。同样，从公海湖沉积岩心中获得的FF soot记录也被用来追踪华北平原的工业排放历史（Tang等人，2025年）。虽然这些研究分别揭示了每种指标的环境分布特征和驱动因素，但关于它们在反映化石燃料燃烧历史方面的比较差异和空间响应尺度仍存在关键知识空白。此外，这些不同指标在记录污染物通量长期变化方面的区域敏感性是否存在差异也尚不清楚。这一限制不仅妨碍了对控制这些燃烧产物沉积机制的全面理解，也削弱了通过综合分析这些指标来重建人类化石燃料利用历史轨迹的可靠性。
为解决这一关键知识空白并评估这两种指标的互补作用，本研究使用了中国东北部和东南部的四海龙湾和湖光岩玛珥湖的沉积记录，这两个地点具有不同的环境和工业特征。玛珥湖沉积物具有连续的序列、最小的干扰和高分辨率，能够可靠地记录长期的大气沉积历史（Chu和Liu，2017年）。这两个地点在工业时期都拥有完整的沉积剖面和明确的时间框架（Han等人，2022年，2023年）。具体来说，四海龙湾位于一个以煤炭为主的传统重工业区，拥有来自相对均匀来源的长期排放历史，而湖光岩则位于一个沿海的、经济发达的地区，能源结构多样且受季风影响显著。
通过对中国东北部四海龙湾玛珥湖和中国东南部湖光岩玛珥湖沉积岩心中的SCPs和FF soot进行首次系统比较分析，我们的目标是：1）描述这两种指标的时空分布模式；2）阐明控制其沉积动态的关键环境和人为因素；3）将SCPs和FF soot的不同沉积历史与中国工业化路径的阶段性特征和区域异质性联系起来。因此，本研究的结果提供了关于人为碳质颗粒环境命运的见解，并为区域污染预防和全球碳循环建模中的示踪剂筛选提供了基础。
研究区域、采样和年代学
四海龙湾玛珥湖（42°17′N，126°36′E；海拔797米）位于吉林省白山市附近的靖宇县，属于长白山脉的龙门山脉范围内。作为一个典型的封闭火山湖，它具有U形盆地形态，最大水深为50米，流域面积为0.7平方公里。该湖没有地表径流输入，主要依赖于大气沉积（Fang等人，2018年；Han等人，2023年）。根据最近的数据
SCPs和FF soot的沉积通量的时间和空间趋势
湖光岩和四海龙湾的沉积剖面显示了SCPs和FF soot的累积通量存在不同模式，反映了它们对化石燃料燃烧历史的不同响应（图2）。在四海龙湾的剖面中（图2a），SCPs的通量在20世纪50年代之前处于背景值（<10 cm-2 yr-1），随后在1950至1972年间呈指数增长，决定系数很高（R2 = 0.92），表明指数增长模型拟合良好
结论
我们比较了四海龙湾和湖光岩玛珥湖沉积物中球形碳质颗粒（SCPs）和化石燃料烟尘（FF soot）的地球化学记录，系统分析了这些指标重建中国化石燃料燃烧和污染历史的潜力。SCPs和FF soot的分布具有地理异质性，其模式与区域工业燃烧和大气环流密切相关。四海龙湾的SCPs和FF soot流量
CRediT作者贡献声明
乌尔丽克·杜塞克：写作——审稿与编辑、监督、数据管理。雷德文：调查、数据管理。唐雅兰：数据管理。张慧佳：写作——初稿撰写、可视化、调查。韩永明：写作——审稿与编辑、监督、方法论、资金获取、数据管理、概念化。严东娜：写作——审稿与编辑、可视化、资金获取。莎拉·L·罗伯茨：写作——审稿与编辑、调查、数据管理。尼尔·L·罗斯：
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（42221003）、陕西青年科技之星以及黄土科学国家重点实验室（SKLLQGPY2405）的支持。SCP分析是作为探索人类世沉积记录的研究的一部分进行的，该研究由德国柏林的Haus der Kulturen der Welt（HKW）资助。
