《Environmental Research》：Nitrate source identification and health risk assessment of surface waters in southwestern China
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硝酸盐污染源解析与健康风险评估研究提出集成框架，结合统计、同位素分析及受体模型（PMF/MixSIAR）量化污染源贡献，评估平原流域硝酸盐污染时空分布及健康风险，揭示污水排放（干季62.3%/湿季65.2%）、农业活动为主力污染源，儿童健康风险在湿季1.90%水域显著，城市密集区及交汇段风险突出。
杨世明|李海东|钟远康|王亚路|张玉娇|谭玲|苏志|赖成月|高平川|余中友
中国西南交通大学地球科学与工程学院，成都611756
摘要：
地表水中的硝酸盐污染对生态系统可持续性和人类健康构成了双重挑战，尤其是在农业区和城市化地区较为脆弱的平原流域。本研究采用统计分析和同位素分析、受体模型（正矩阵分解和MixSIAR）以及概率健康风险评估相结合的综合性框架，对中国西南部一个典型的平原河流流域的氮污染进行了研究。结果表明，硝酸盐是地表水中的主要氮污染物，在城市化地区、农业区和交汇区域的浓度较高。硝化作用对硝酸盐浓度有显著影响，而反硝化作用的影响则可以忽略不计。在各种污染源中，污水排放是主要贡献者（旱季：62.3%，雨季：65.2%），其次是土壤氮和农业肥料。此外，硝酸盐对成年人的非致癌风险较低，THI值最大为1.00（旱季：0.44，雨季：0.50）。然而，在雨季，由于硝化作用强烈，有1.90%的流域对儿童存在潜在的健康风险。在人类活动频繁的地区和河流交汇处，风险显著增加。这些发现表明，硝酸盐污染及其相关健康风险在城市化地区、农业区和交汇区域显著升高。这突显了加强污水管理、优化肥料使用以及在高风险区域进行针对性监测的迫切需求。所提出的综合性框架为平原流域的硝酸盐来源识别和风险评估提供了可靠的方法，同时为地方政府和政策制定者在硝酸盐治理和水资源可持续发展方面提供了有效指导。
引言
人类活动严重扰乱了全球氮循环，导致输入量超过了自然生态系统的吸收能力（Chemeri等人，2026；Li等人，2025b；Tong等人，2025）。目前人为活动对氮循环的贡献估计超过了自然速率的30%以上（Gong等人，2024；Hu等人，2021）。过量的活性氮，特别是来自肥料使用、化石燃料燃烧和废水排放的硝酸盐，越来越多地进入地表水系统（Wang等人，2025a；Wu等人，2025b；Yang等人，2024）。这种不平衡导致了广泛的环境后果，包括淡水富营养化、生物多样性下降和温室气体排放（Li等人，2022；Wang等人，2025c）。同时，饮用水中的硝酸盐污染已成为一个紧迫的公共卫生问题，与高铁血红蛋白血症、各种慢性疾病和潜在的发育风险有关（Chen等人，2024；Fu等人，2025；Zhang等人，2024b）。生态退化和人类健康威胁的双重负担表明，地表水中的硝酸盐污染已不再是一个局部问题，而是一个全球性的环境挑战。应对这一挑战不仅需要缓解策略，还需要准确识别污染源。因此，准确追踪地表水中硝酸盐污染物的来源是有效控制污染、保护水生生态系统和保障公共健康的关键步骤。
平原河流流域是硝酸盐污染的高度脆弱环境（Wu等人，2025a）。其平坦的地形阻碍了水流，降低了稀释能力和自然自净能力，从而促进了污染物的积累（Gao等人，2025；Hu等人，2025；Ma等人，2025）。这种固有的脆弱性因大量使用肥料而加剧，肥料引入了大量的硝酸盐负荷（Galloway等人，2025；Kalaivanan等人，2025）。此外，密集的人类居住区通过废水排放和扩散径流进一步增加了污染物的输入（Liu等人，2025c；Shi等人，2019）。灌溉网络和浅层含水层提供的水文连通性进一步促进了地表水和地下水之间的污染物传输，加剧了区域污染的风险（Kushwaha等人，2025；Rotiroti等人，2023）。因此，平原流域的地表水极易受到硝酸盐富集、富营养化和随后的生态退化的影响（Yi等人，2020）。
过去几十年中，学者们采用了多种方法来研究水生系统中的硝酸盐污染（Jat Baloch等人，2025；Kong等人，2025；Rogers等人，2025）。统计分析是一种基本方法，可以提供有关硝酸盐浓度、季节变化和地球化学过程的信息（Zhao等人，2025b）。从人类健康的角度来看，风险评估通常遵循美国环境保护署（USEPA）的指南进行（Wei等人，2025；Yan等人，2024；Yao等人，2024）。在一些研究中，还应用了蒙特卡洛模拟等随机方法来考虑不确定性。这些评估有助于明确暴露途径和潜在风险。为了识别污染源，越来越多地应用了受体模型，如PMF和贝叶斯混合模型（Liu等人，2025b；Yan等人，2025；Zhang等人，2024a）。然而，将这些方法整合起来的研究仍然很少，这限制了建立硝酸盐来源、污染动态和健康风险之间明确联系的能力。此外，大多数研究集中在大型或经济发达的流域（Jia等人，2025；Zhang等人，2023）。相比之下，平原地区地形平坦，农业活动密集，人类活动密集。它们的地表水极易受到硝酸盐污染，但研究不足。这些差距突显了需要一个结合时空特征、同位素追踪、受体模型和概率健康风险评估的综合性框架。这样的框架对于更准确地量化氮来源、明确生态和健康影响以及支持脆弱平原河流流域的针对性管理策略至关重要。
研究区域位于中国西南部的一个核心区域，具有重要的生态和社会经济意义。该地区是中国主要的粮食生产区之一，同时支持着密集的人口和快速的城市化进程。该地区的地表水是农业灌溉和数百万居民饮用水的重要来源。然而，多种农业活动、工业活动和废水排放向水生环境引入了大量的硝酸盐，对人类健康构成了重大威胁。尽管存在这些风险，但研究区域的硝酸盐污染受到的关注较少。有限的研究阻碍了对该地区硝酸盐动态的全面理解，特别是关于其污染源及其对公共健康的影响。为了解决这个问题，本研究开发了一个结合时空特征、定量来源分配和概率健康风险评估的综合性框架。具体目标是：（1）使用GIS研究硝酸盐污染的时空模式；（2）通过PMF和MixSIAR模型量化来源贡献；（3）通过蒙特卡洛模拟评估非致癌健康风险。本研究的结果有望为全球类似平原地区的可持续发展和硝酸盐管理提供有价值的见解。
研究区域
研究区域
研究区域位于中国西南部，海拔范围从427米到2259米（图1a，b）。该地区属于亚热带季风气候，年平均气温在16°C至18°C之间，年降水量为734.8–1142.3毫米（
https://weather.cma.cn/）。从旱季到雨季，平均气温从8°C上升到28°C，年平均降水量从7.0毫米增加到224.0毫米。地形总体上从西北向东南倾斜。
物理化学参数的统计结果
本研究中的表1展示了水化学参数和氮氧同位素的统计结果和浓度特征，而图2则提供了主要参数浓度的可视化。
在旱季（图2），溶解氧（DO）的浓度范围为5.80至8.40毫克/升，平均值为7.05毫克/升。硝酸盐（NO3-）的浓度范围为5.83至23.05毫克/升，平均值为12.08±5.39毫克/升（平均值±标准差）。相比之下，亚硝酸盐（NO2–）的水平
硝酸盐时空动态的控制因素
研究区域中硝酸盐的时空分布表现出明显的季节性和空间性模式，反映了水文条件、土地利用和人类活动的综合影响。从时间上看，大多数样本在旱季的硝酸盐浓度高于雨季（图3c）。这种季节性差异可以归因于高流量时期的稀释效应和旱季径流减少导致的硝酸盐积累增加（Liu等人，
结论
本研究整合了多季节水化学数据、同位素分析、PMF模型、贝叶斯混合模型和概率健康风险评估，以研究中国西南部地表水中的氮污染。结果表明，硝酸盐（NO3-）是主要污染物，其浓度在城市化地区、农业区和下游区域较高。季节性分析显示，旱季的硝酸盐浓度始终较高，而同位素证据
CRediT作者贡献声明
钟远康： 数据整理。王亚路： 调查。杨世明： 编写——初稿、方法论、数据整理。李海东： 软件、正式分析。余中友： 验证、资金获取。高平川： 验证、监督。苏志： 调查。赖成月： 编写——审阅与编辑、资金获取、概念化。张玉娇： 资源协调。谭玲： 验证
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
