重新探讨基于重叠石墨烯的柔性应变传感器的传感机制

《Composites Science and Technology》：Revisiting the sensing mechanism of overlapping graphene based flexible strain sensors

重叠石墨烯传感器通过改进考虑接触电阻、不均匀性和随机性的滑移模型，显著提升灵敏度（GF达22）和线性范围（8×10^4 με），使相对误差从79.8%降至2.6%，为基础设施裂纹监测提供高精度解决方案。

　　

孙文|张志月|高克|胡斌|张俊树|朱洪平

华中科技大学土木与水利工程学院，武汉430074，中国

摘要

重叠石墨烯传感器（OGSs）在许多领域具有潜在的柔性传感技术应用价值。然而，现有的OGS传感机制滑动模型忽略了石墨烯片层之间的接触电阻影响，这严重低估了OGS的灵敏度系数（GF），从而导致应变监测不准确。为了解决这个问题，本研究通过引入不可忽视的界面接触电阻、石墨烯片层的不均匀性和随机性，重新审视了现有的二维滑动模型。与现有模型相比，改进后的模型得到的GF与实验结果更为吻合，相对误差从79.8%降低到了2.6%。特别是，模拟和实验结果都表明，OGS的传感性能主要受接触状态变化的影响，而非片层断开的影响。基于改进模型的OGS具有8×10^4 με的线性测量范围和19.3的灵敏度系数，分别比箔式应变传感器高出4倍和10倍。所提出的模型有助于提升OGS传感器及其他基于重叠二维材料的传感器的性能和准确性，从而实现对民用基础设施中大应变和裂纹的精确监测。

引言

近年来，柔性应变传感器因其在人机界面、运动监测和结构健康监测等方面的潜在应用而受到广泛研究[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]。在全球民用基础设施中，如桥梁、工厂、机场和火车站，钢结构因其轻质、高强度、大跨度及快速建造等优点而被广泛使用[10]、[11]。其中一个挑战是监测钢结构的疲劳损伤，如局部屈服和焊缝裂纹，这需要能够弥补传统传感器缺点的柔性传感器[12]、[13]。常用的金属应变计[14]和光纤光栅传感器[15]具有有限的变形范围，并且在发生屈服和裂纹之前就容易失效。它们的柔韧性不足，限制了它们适应焊缝和孔边等不规则表面的能力，从而阻碍了对大应变和裂纹传播的有效监测。因此，迫切需要具有高灵敏度、宽测量范围、易于安装和良好粘附特性的改进型柔性应变传感器[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]（图1（a））。

目前，与其他导电材料相比，石墨烯由于其高导电性和稳定性[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]、[31]，更适合作为柔性传感器的敏感材料。通常，基于石墨烯的传感器有三种类型：单层石墨烯传感器[32]、石墨烯-聚合物纳米复合材料基应变传感器[33]和OGSs[34]。单层石墨烯传感器的变形范围有限，导致测量范围相对较低[35]。基于渗透效应的石墨烯-聚合物传感器具有较大的测量范围，但导电路径不稳定且线性较差[36]。相比之下，OGSs依靠接触效应，在测量范围内表现出高灵敏度和线性[37]。因此，OGSs更适用于钢结构的健康监测[38]。

文献中报道了几种类型的OGSs，包括纤维[39]、[40]、[41]、薄膜[42]、[43]、[44]、[45]、[46]、[47]、织物[48]、[49]、[50]、[51]、[52]、[53]以及三维结构[54]、[55]。这些OGSs已在多个领域得到应用[56]、[57]、[58]。许多研究探讨了制造具有不同传感特性的OGSs的各种方法，例如丝网印刷技术[59]、膨胀自组装方法[60]。这些研究主要集中在创新或改进制造方法以提高传感器性能并实现大规模生产，而对传感机制的深入理解仍不足。需要对OGSs的传感过程进行数值模拟和理论推导，以全面了解其工作原理。

OGSs的传感机制基于对石墨烯片层形态变化及其在拉伸过程中接触电阻变化的观察[61]。通过结合实验现象和结果，建立了多种传感模型，例如改进的Voronoi多晶微观力学模型[62]和基于随机分布圆形片层的模型[63]、[64]。这些研究对于理解OGSs的工作原理非常重要。为了进一步理论分析接触电阻的变化，为堆叠的石墨烯片层建立了等效电阻模型并推导出理论公式[57]、[65]、[66]。总之，基于微观力学的有限元模型是获得柔性应变传感器传感性能的有效方法[67]、[68]、[69]、[70]，但理论推导还不够充分，理论与实验结果之间存在较大差距。此外，在OGSs中，接触电阻远高于石墨烯片层本身的电阻，这对传感起着重要作用。有必要在现有理论模型的基础上深入考虑这一效应。

为了阐明OGSs的实际压阻机制并建立更准确的传感模型，本研究重新审视了传感机制，特别关注石墨烯层之间的接触电阻变化。首先，研究表明，当形成导电路径的石墨烯片层数量大于或等于三层时，OGS的传感性能主要受接触状态变化的影响，而非片层断开。其次，建立了一个考虑层间接触电阻影响的滑动模型，并通过理论建模和数值模拟研究了几何参数对OGSs传感性能的影响。此外，基于OGSs的堆叠配置特性引入了一个随机分布模型，并通过数值模拟研究了该模型的传感特性。在考虑了接触电阻和不均匀性效应后，GF从3增加到了22。最后，使用从显微图像获得的尺寸参数进行了数值模拟，并将模拟结果与实验结果进行比较，以验证所提出传感模型的准确性。改进后的传感模型达到了97.4%的高准确性，但无接触电阻模型的相对误差为70.8%。这项研究提供了宝贵的见解，可能有助于改进现有的制造技术并探索OGSs的进一步应用。所提出的模型为基于重叠二维材料的传感器建立了一个通用框架，解决了界面接触动力学中的不确定性，为合理设计传感器提供了指导。这些进展使得能够高精度监测结构异常，包括民用基础设施系统中的亚毫米级焊缝裂纹和屈服应变阈值。

部分摘录

基于OGSs界面接触效应的滑动模型

在重叠石墨烯柔性传感器中，制造后的初始拉伸循环通常会重新配置导电网络。这种重新配置主要是由于新的接触点在拉伸过程中形成，例如上层石墨烯层沉降到下层形成的间隙中。经过多次循环拉伸后，导电路径逐渐稳定，传感器性能达到稳态。

具有随机模型的OGSs的传感机制和传感性能

在实际应用中，堆叠石墨烯传感器中的石墨烯片层在尺寸上并不均匀分布。石墨烯片层变异性的考虑分为两个阶段进行。首先，通过分布函数（公式（10）、（11）、（12）正式定义了片层尺寸的统计不均匀性。其次，在有限元框架内，通过随机分配定义的片层尺寸实现了基于该分布的复合结构。

结论

本研究提出了一种改进的二维重叠石墨烯滑动模型，该模型考虑了界面接触效应。将石墨烯片层的接触电阻、不均匀性和随机性纳入现有滑动模型中，以提高其性能和准确性。主要结论如下：

所提出的滑动模型能够获得最大22的灵敏度系数（GF），这与OGSs的实际特性更为吻合。

作者贡献声明

张志月：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、方法论、研究、数据整理、概念化。高克：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源获取、资金筹集、正式分析。孙文：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、项目管理、正式分析。朱洪平：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源获取、项目管理。胡斌：撰写 – 审稿与编辑、正式分析。张俊树：撰写

数据可用性

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利益冲突

作者声明与本研究、作者身份和/或文章的发表没有潜在的利益冲突。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（项目编号：2021YFF0501001）、国家自然科学基金（项目编号：52308315、52478314、52192661）、华中科技大学的跨学科研究计划（项目编号：2023JCYJ014）、中国博士后科学基金（项目编号：2023M731206）、中国铁路西苑勘察设计集团有限公司的研究基金（项目编号：KY2023014S、KY2023126S、2021K085）以及中国建筑科学研究院的研究基金的支持。