利用化学蚀刻和表面清洗技术测量ICF靶室结构材料的氚深度分布

《Fusion Engineering and Design》：Tritium depth distribution measurement by using chemical etching and surface washing technique for structural material of the ICF target chamber

氚深度分布测量方法研究及在Al5083铝合金中的应用，通过耦合表面洗涤法与逐层化学侵蚀法，优化了参数组合以实现30-50nm高分辨率测量，并验证了液闪烁计数校正方法，揭示了表面吸附氚占比1.8%及体内氚80%集中于200nm表层的关键数据。

　　

Jingquan Xia|Zhilin Chen|Yang Yang|Zhu An

教育部辐射物理与技术重点实验室，四川大学核科学技术研究所，成都610064，中国

摘要

惯性约束聚变（ICF）靶室的结构材料（即5083铝合金（Al5083））中的氚深度分布是评估辐射防护和环境危害的关键基础。鉴于氚离子在Al5083中的植入深度较浅的特点，本研究旨在建立一种高分辨率的测量方法。通过结合ZnCl₂表面清洗（SW）方法和逐层化学蚀刻（LLCE）方法，建立了一种测量Al5083中氚深度分布的技术。首先，系统研究了蚀刻剂类型、酸水比、温度和蚀刻时间对LLCE方法测量分辨率的影响，将深度分辨率控制在30–50纳米范围内，满足了对浅层植入氚进行高分辨率测量的要求。其次，使用内标法验证了两种用于液体闪烁计数（LSC）测量含氚锌溶液的方法的可靠性。结果证实，SW方法能够准确分离并定量测定Al5083表面吸附的氚总量，为区分表面吸附的氚和体内保留的氚提供了关键方法。通过对平均入射能量为7.5 keV、注量为4.5 × 1012离子/cm2的Al5083样品进行实验，发现表面吸附的氚占总氚量的1.8%（浓度约为10⁸ Bq/cm³），而体内80%的氚分布在距离表面200纳米以内的范围内。本研究建立的标准化测量方法为评估ICF装置结构材料中氚的保留和迁移提供了可靠的技术支持。

引言

准确评估惯性约束聚变（ICF）装置关键材料中的氚保留量和分布对于控制靶室污染水平、确保人员辐射防护以及评估环境辐射危害至关重要[1]。5083铝合金（Al5083）常被用作ICF靶室的结构材料[[2], [3], [4]]；因此，建立一种准确的测量Al5083表面和体内氚含量的方法，并准确测量其氚保留量和分布具有重大意义。

逐层化学蚀刻（LLCE）[5]是测量金属材料中氚深度分布和含量的常用方法之一。该方法通过逐层蚀刻样品并利用液体闪烁计数（LSC）来测定氚含量。LLCE方法具有高灵敏度、结果准确和理论检测限极低的优点，不受材料形状或大小的限制，适用于各种金属材料。然而，不同金属需要不同的蚀刻条件，目前大多数研究集中在磁约束聚变反应堆的结构材料[[6], [7], [8], [9]]和面向等离子体的材料（PFMs）[[10], [11], [12], [13]]上，而对Al5083（ICF装置的结构材料）的系统性研究相对较少。

2018年，Sharpe等人[14]首次将锌复合物置换法（最初用于测量金属表面的羟基浓度）引入氚测量领域，并将其命名为表面清洗（SW）方法。该方法通过破坏金属表面的羟基结合水层来选择性地去除吸附的水层中的氚。然而，目前对该方法的研究主要集中在316不锈钢上，其去除316不锈钢表面吸附的氚的有效性已得到验证。

因此，本研究旨在通过结合LLCE方法和SW方法来建立测量Al5083中氚深度分布的技术。对于LLCE方法，评估了温度、蚀刻时间和酸水比对蚀刻过程的影响；同时确定了与SW方法相关的关键参数。还揭示了氚植入Al5083样品近表面区域的氚分布情况。

本研究第2节首先阐述了Al5083中氚的保留和迁移行为，以及LLCE和SW方法的基本原理和计算公式；第3节介绍了Al5083样品的制备和LLCE及SW关键参数的优化；第4节分析了参数对LLCE和SW的影响以及Al5083样品中氚的深度分布特性；第5节总结了研究结果。

章节摘录

Al5083中的氚保留和行为

在ICF点火实验中，氚通过离子注入进入靶室的结构材料并在其中保留。来自聚变反应的氚离子能量遵循温度T下的Maxwell-Boltzmann分布，范围通常从几十电子伏特到几十千电子伏特[15,16]。D-T聚变点火的典型热点温度为kT =5 keV，此时氚离子的平均动能由公式E_T给出

样品

实验中使用的Al5083样品由中诺新材料（北京）科技有限公司生产，样品呈片状，其中一侧经过抛光处理。Al5083光滑面的表面粗糙度（Ra）约为0.025微米，样品直径为20毫米，厚度为2毫米。Al5083样品的化学成分见表1。样品经过超声波清洗器清洗后，用无水乙醇擦拭干净，然后进行干燥处理

LLCE方法中的实验参数

对于Al5083，图4a显示了使用不同酸水比的王水溶液对未受污染的Al5083样品进行蚀刻的结果。蚀刻时间为10分钟，蚀刻温度约为20°C，蚀刻剂体积为20毫升。随着王水浓度的降低，蚀刻深度呈现指数下降趋势。在高酸水比下，酸浓度较高，导致与金属的反应速率加快

结论

本研究通过结合表面清洗（SW）方法和逐层化学蚀刻（LLCE）方法，建立了一种测量Al5083中氚含量和深度分布的技术。表面清洗（SW）方法适用于Al5083。基于内标法校正了液体闪烁计数（LSC）中的化学淬火效应和相分离干扰，并证实SW方法能够选择性地去除氚

CRediT作者贡献声明

Jingquan Xia：撰写——原始草稿，实验研究，数据分析。Zhilin Chen：项目管理，方法论设计，概念构思。Yang Yang：撰写——审稿与编辑，监督工作，资金申请。Zhu An：撰写——审稿与编辑，项目管理工作。