分位数区间预测策略利用近红外光谱技术，提升了小麦中霉菌毒素含量的定量表征效果

《Infrared Physics & Technology》：Quantile interval prediction strategy enhances quantitative characterization of mycotoxin content in wheat using Near-Infrared spectroscopy

快速可靠检测小麦中黄曲霉毒素对食品安全至关重要。本研究创新性地融合便携式近红外光谱技术与量化回归深度学习（QRDL），构建区间预测模型，显著降低传统点预测方法的样本偏差并增强不确定性表征能力。实验表明QRDL结合近红外光谱在控制预测区间宽度、提升中位数拟合精度方面优于CNN、LSTM等传统模型，为现场快速检测和风险预警提供新方法。

　　

Jingwen Zhu|Xuehao Shen|Xianjun Sun|Huazhi Wang|Hui Jiang

江苏大学电气与信息工程学院，中国镇江212013

摘要

快速可靠地检测小麦中的霉菌毒素对于确保食品安全和风险预警具有重要意义。本研究将便携式近红外光谱技术与分位数回归深度学习（QRDL）相结合，构建了一种高效且信息丰富的方法来预测霉菌毒素的含量范围。研究比较了使用卷积神经网络（CNN）和长短期记忆（LSTM）的分类模型和点预测回归模型，以及基于分位数回归卷积神经网络（QR-CNN）和分位数回归长短期记忆（QR-LSTM）的区间预测模型。结果表明，区间预测模型在区间宽度控制、中位数拟合精度以及控制样本间的类别偏差方面表现出色。它有效地增强了表达不确定性的能力，并提高了预测的可解释性。本研究为识别小麦中的霉菌毒素风险水平和现场快速检测提供了更可靠的信息支持。

引言

小麦作为世界上最重要的主食作物之一，养活了全球超过35%的人口[1]。其质量和产量直接关系到全球食品安全[1]。然而，在生长和储存过程中，小麦极易受到产毒真菌的污染，包括镰刀菌属（Fusarium spp.）、曲霉菌属（Aspergillus spp.）和青霉菌属（Penicillium spp.）[2]。这些真菌会产生有害的霉菌毒素，如黄曲霉素、脱氧雪腐镰刀菌烯醇和玉米赤霉烯酮。这些毒素不仅会降低小麦的发芽率和产量，还会通过食物链对人类健康造成严重威胁，包括肝毒性、免疫抑制和生殖障碍[3]。由于这些毒素具有很高的稳定性和耐热性，常规加工方法无法可靠地将其去除。因此，对小麦中的霉菌毒素进行有效检测至关重要。

确保全球食品安全需要加强对霉菌毒素的检测。这些有害代谢物，如黄曲霉素、脱氧雪腐镰刀菌烯醇（DON）和玉米赤霉烯酮（ZEN），是由产毒真菌产生的，包括Fusarium、Aspergillus和Penicillium。它们具有很强的稳定性和耐常规加工性，会持续存在于食物链中，对人类健康构成严重风险，如肝毒性和免疫抑制[2]，[3]。小麦作为世界上最重要的谷物作物之一，养活了全球超过35%的人口，但在生长和储存过程中极易受到这些真菌的感染[1]。因此，建立高效准确的霉菌毒素检测方法对于保障食品安全和公共卫生具有紧迫的实际意义。

传统的霉菌毒素检测方法，如高效液相色谱-串联质谱（HPLC-MS/MS）和酶联免疫吸附测定（ELISA）[4]，难以同时实现高精度和操作简便性。这些局限性限制了它们在常规大规模检测中的应用。相比之下，近红外光谱（NIRS）提供了快速、无损的分析，并具有丰富的光谱特征。结合模式识别算法，NIRS能够检测和分析多种霉菌毒素，为大规模无损筛查提供了有前景的解决方案。深度学习模型是提高基于NIRS的小麦霉菌毒素检测效果的关键研究方向。先前的研究已经证明了它们的优越性能：Wang等人使用近红外光谱结合马尔可夫转移场优化的卷积神经网络实现了玉米中AFB1的高精度检测[5]；Zhao等人使用近红外光谱结合深度学习检测了小麦中的玉米赤霉烯酮[6]。然而，现有研究主要集中在传统的定性分类和定量回归上，都属于点预测的范畴。点预测根据自变量估计因变量的单一值[7]，输出特定的浓度类别或精确的含量值。这种方法无法充分描述数据分布，特别是在毒素浓度接近国家标准限值时，导致预测精度低和类别间预测偏差[8]。

分位数回归（QR）作为线性回归的扩展方法，通过优化不同分位数的损失函数并直接估计因变量的条件分位数来构建预测区间，从而提供了更丰富的数据分布描述[9]。分位数回归深度学习（QRDL）现在是研究的重点。其核心原理是利用深度学习来建模输入数据与输出变量之间的功能关系，采用Pinball损失作为目标函数，并通过梯度下降更新模型参数[10]。与传统统计模型相比，QRDL在区间预测方面提供了更优秀的非线性拟合能力[11]。在此基础上，本研究引入了一种创新的基于QRDL的区间预测方法，利用近红外光谱检测小麦中的霉菌毒素，解决了传统点预测的局限性。该方法输出置信区间，提高了任务的定量描述能力。

本研究旨在建立一种新的方法来检测和评估小麦中的霉菌毒素含量。具体工作流程如图1所示，包括以下步骤：首先，准备了四种含有不同霉菌毒素（黄曲霉素B1、玉米赤霉烯酮、呕吐毒素和T-2毒素）的小麦粉样品，并使用近红外光谱收集各种样品的光谱数据。接下来，将传统的点预测与模式识别算法结合，进行浓度类别分类和含量量化回归任务。最后，建立了一个基于QRDL的浓度区间预测模型。预测区间的上下限作为预测结果，区间的中位数作为额外的预测信息，类别间预测偏差样本的数量作为与点预测方法的直接比较依据。这验证了基于QRDL的浓度区间预测方法可以有效替代传统的点预测方法，并提供额外的定量信息。这种预测方法在提高近红外光谱检测小麦中霉菌毒素的适应性和可靠性方面发挥了重要作用。

章节片段

小麦样品和霉菌毒素的制备

本研究中使用的小麦粉（80目）购自中粮在线商店，水分含量低于12%。商业认证确认其未受污染。选择了四种霉菌毒素作为检测目标：黄曲霉素B1（AFB1）、玉米赤霉烯酮（ZEN）、脱氧雪腐镰刀菌烯醇（DON）和T-2毒素。AFB1主要由曲霉菌属产生，在储存过程中容易污染谷物[12]。ZEN、DON和T-2毒素主要由镰刀菌属产生，在受影响的小麦中较为常见

数据集划分

数据集采用留出法（hold-out method）进行划分[30]，将样本分配到训练集和测试集。如表S1所示，每种霉菌毒素污染的小麦组准备了120个样本。每个集合包含80个训练样本和40个验证样本。所有四种霉菌毒素的训练集和测试集的浓度分布保持一致且合理，这通过可比的平均浓度、标准差和浓度范围得到了证明。

近红外光谱特性分析

吸收

结论

本研究将便携式近红外光谱技术与分位数回归深度学习相结合，提出了一种快速检测小麦中霉菌毒素的区间预测方法。与传统定性分类和点预测回归模型相比，该方法的核心优势在于能够显著减少类别间预测偏差，并通过量化预测不确定性来提高模型的鲁棒性。尽管仍有改进空间

CRediT作者贡献声明

Jingwen Zhu：撰写——原始草稿、可视化、软件、方法论、数据管理。Xuehao Shen：正式分析、概念化。Xianjun Sun：数据管理。Huazhi Wang：软件、数据管理。Hui Jiang：撰写——审稿与编辑、验证、监督、调查、概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢江苏省研究生研究与实践创新计划（项目编号KYCX25_4231）和中国国家重点研发计划（项目编号2017YFC1600603）提供的财政支持。