《Process Safety and Environmental Protection》：AI-Guided Mechanistic Insights and Optimization of Heavy Metal Removal from Industrial Effluents Using Bioengineered Chitosan
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本研究评估了生物工程壳聚糖作为环保吸附剂对多金属工业废水的吸附性能，结合物化表征、机制分析与AI建模，揭示了其高效去除Cd2?、Pb2?和Mo??的作用机制，并开发了整合描述符驱动的AI框架，为工业废水处理提供新策略。
Afef Sai | Sonia Ben Younes | Younes Moussaoui | Assaad Sila | Ali Ellafi | Mohamed Ali Borgi
加夫萨大学科学学院，艾哈迈德·扎鲁格校区，2112，加夫萨，突尼斯
摘要
本研究详细评估了生物工程化的壳聚糖作为一种环保吸附剂在处理多金属污染工业废水中的应用，整合了物理化学表征、机理分析以及基于人工智能（AI）的建模方法。实验表明，该壳聚糖具有较高的脱乙酰度（85%）、介孔性（12.4 nm）和零电荷点（pHpzc = 6.4），这些特性增强了其对金属的螯合和静电吸附能力。加夫萨-梅特拉乌伊磷酸盐洗涤厂的废水中含有高浓度的Cd2?（26.5 mg/L）、Pb2?（13.7 mg/L）和Mo??（55.8 mg/L），超过了相关监管标准。在优化条件下（pH 6.5，120 mg/L，180 min），批量实验的最大去除效率分别为：Pb 90 ± 0.1%、Cd 85 ± 0.9%、Cu 75 ± 0.2%、Zn 70 ± 0.4%。四种机器学习模型（随机森林、GBM、SVM和ANN）对吸附性能进行了预测，其中随机森林模型的准确率最高（R2 = 0.954；RMSE = 0.53）。三维响应面分析揭示了操作条件（pH、接触时间、吸附剂质量）对吸附效率的关键影响及协同效应，并确定了不同金属的最佳吸附区域。金属特异性吸附动力学与物理化学参数（极化率、电荷密度、水合能和氧化还原电位）之间存在系统相关性，这为选择性金属螯合提供了机理解释，并验证了硬酸-软碱（HSAB）理论。本研究首次将基于金属特性的机理理解与AI引导的优化和操作参数分析相结合，突显了壳聚糖作为多金属吸附剂的高效性，为设计先进的、可扩展的废水处理策略提供了实用方法。
引言
工业活动的加剧导致了含有有害金属的废水排放量不断增加，对生态完整性和公共健康构成了严重威胁（Tella等人，2025年）。其中，磷酸盐加工行业的废水尤为棘手，其特点是高盐度、高浊度、持久性有机污染物以及镉、铅和钒等痕量金属的高浓度（Ahmad等人，2023年）。这些污染物在环境中长期存在，通过食物链生物累积，需要成本效益高、可持续且经过机理优化的治理策略（Sangeetha和Jagtap，2024年）。
壳聚糖是一种天然生物聚合物，通过壳聚糖的脱乙酰化获得，由于其丰富的氨基和羟基、良好的生物降解性以及强大的螯合能力而受到广泛关注（Ali等人，2024年）。然而，其吸附性能受关键物理化学性质（如表面电荷、孔隙率、脱乙酰度和pH响应性）的直接影响，这些因素共同决定了离子交换、螯合和表面复合的机制（Ardean等人，2021年）。尽管传统的化学或热改性方法改善了这些结构和功能特性，但在复杂工业体系中同时吸附多种金属的过程仍难以通过传统的经验或线性建模方法进行预测和优化。
近年来，基于人工智能的建模技术已成为揭示复杂非线性关系和指导吸附系统优化的有效工具（Gheibi等人，2024年）。多项研究利用机器学习算法预测了基于壳聚糖或复合吸附剂的吸附效率；例如，Batool等人（2025年）应用人工神经网络模拟了壳聚糖-椰壳复合材料的Pb(II)和Cd(II)吸附行为，而G. Zhang等人（2025年）使用支持向量回归优化了生物炭-壳聚糖复合材料的Cu(II)吸附。尽管这些模型的预测准确率较高（R2 ≈ 0.90–0.95），但它们仅提供了“黑箱”式的结果，无法解释物理化学因素如何影响金属-吸附剂相互作用。类似地，Adebayo等人（2020年）和Inyinbor等人（2024年）结合响应面方法和机器学习进行重金属去除研究，但将吸附效率视为独立变量，忽略了pHpzc、离子软度和供体原子密度等影响结合亲和力的关键参数。因此，这些纯预测性框架在跨系统推广或指导先进吸附材料设计方面存在局限性。本研究通过开发一种集成描述符驱动的AI框架，系统地解释和预测了生物工程壳聚糖的吸附行为，实现了这一突破。该吸附剂通过可控的生物聚合物工程途径合成，增强了氨基位点的可及性、介孔性和结构稳定性，从而比文献中报道的传统壳聚糖改性体具有更高的反应性官能团密度。在真实操作条件下系统评估了其对十种痕量金属的吸附性能，并采用可解释的AI方法（结合机器学习模型和SHapley Additive exPlanations (SHAP)及硬酸-软碱（HSAB）描述符）对结果数据进行了解释。这种混合化学计量学-AI策略通过量化pHpzc、脱乙酰度和离子软度等关键物理化学变量的相对机理重要性，揭示了金属选择性的化学逻辑。
与以往仅关注去除效率的AI吸附研究不同，本研究结合了描述符层面的机理分析，弥合了数据驱动建模与吸附化学之间的差距，构建了一个可解释、透明且可推广的平台，能够阐明特定金属与壳聚糖相互作用的具体机制和条件。此外，该模型使用实际磷酸盐工业废水而非合成实验室溶液进行了验证，证明了其实际应用能力和环境相关性。
本研究旨在通过设计、合成和表征高性能壳聚糖，系统评估其在各种环境和操作条件下的多金属吸附性能，并结合机器学习和SHAP方法来预测去除效率及阐明机理驱动因素，从而实现可持续的废水管理，为基于吸附的治理技术提供强大的预测平台。
章节片段
壳聚糖的合成
壳聚糖由来自突尼斯El Mahdia沿海水域的虾壳（Penaeus spp.）制备。虾壳经过彻底清洗以去除有机残留物后晒干并研磨成细粉。合成过程采用传统的三步法（Adeyemi和Ojoawo，2023年）：
壳聚糖-金属相互作用的物理化学和结构验证
为了为吸附性能提供坚实的物理化学基础，并实验验证所提出的吸附机制，在壳聚糖暴露于含重金属废水前后对其进行了系统表征。结合结构、成分、纹理、电动力学、热学和晶体学分析，以（i）验证合成吸附剂的内在性质，（ii）阐明吸附引起的变化，以及（iii）
结论
本研究证明，合成的壳聚糖作为一种环境友好型的高性能生物吸附剂，在去除磷酸盐废水中的多种痕量金属方面具有巨大潜力。该材料良好的物理化学性质（包括高脱乙酰度（85%）、介孔性（12.4 nm）和pHpzc 6.4）增强了金属离子的静电吸引和表面复合效果。在最佳条件下（120 mg/L，pH 6.5，180 min），
未引用的参考文献
(Khan等人，2020年；Lejri等人，2022年；Mahmud等人，2020年)
CRediT作者贡献声明
Afef Sai：撰写初稿、方法论设计、数据分析、概念构思。
Younes Moussaoui：数据分析、概念构思。
Sonia Ben Younes：撰写与编辑、监督、数据分析。
Ali Ellafi：实验研究、数据分析。
Assaad Sila：方法论设计、实验研究、数据分析。
Mohamed Ali Borgi：撰写与编辑、可视化结果、监督、数据分析。
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了突尼斯高等教育和科学研究部的资助。作者感谢Ferid Dhari博士和Abderraouf Jraba博士在制备SEM显微照片方面提供的帮助。
