《Water Research X》：Seasonal and depth-dependent dynamics of molecular properties of lake dissolved organic matter during chlorophyll-a production and depletion
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本研究针对湖泊溶解性有机质（DOM）分子特性与叶绿素a（Chl-a）动态关联机制不明确的问题，通过傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）结合机器学习方法，揭示了Chl-a生产期（6-8月）与消耗期（10-次年3月）DOM分子的深度依赖性变化规律。研究发现与Chl-a正相关分子（+MFs*）具有高饱和度、低芳香性特征，其分布受热分层与混合作用调控。该研究为湖泊水质评估提供了分子水平的动态响应框架。
在湖泊生态系统研究中，溶解性有机质（DOM）作为物质循环的重要载体，其分子特性与浮游植物活动密切相关。叶绿素a（Chl-a）作为藻类生物量的关键指标，与DOM的相互作用机制尚未在分子层面得到系统阐释。传统光谱学方法虽能建立DOM光学特性与Chl-a的统计关联，但难以揭示分子组成动态变化的本质规律。这一认知缺口限制了人们对湖泊富营养化过程中DOM与Chl-a协同演变机制的理解。
为突破这一瓶颈，张琪团队在《Water Research X》发表研究，通过傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）与机器学习联用技术，首次构建了DOM分子特性与Chl-a动态的响应框架。研究以德国Rappode水库2016年采集的60个水样为样本，涵盖0-70米垂直剖面7个月份的观测数据。通过筛选6181个DOM分子式（MFs），建立LightGBM机器学习模型，解析了Chl-a生产期与消耗期DOM分子的深度分布规律。
关键技术方法包括：①FT-ICR MS高通量分子表征；②基于van Krevelen图的DOM分子分类（脂质类/烷烃肽类/碳水化合物等7类）；③Spearman秩相关筛选Chl-a关联分子（+MFs与–MFs）；④贝叶斯超参数优化的LightGBM算法预测分子关联性。
分子特性与Chl-a关联机制
研究发现44%的公共DOM分子与Chl-a显著相关，其中+MFs*（正相关分子）呈现低分子量（314.93 m/z）、低芳香性（AImod=0.24）特征，主要富集于藻类/肽类区域。机器学习模型显示分子饱和度（H/C）与氧化度（O/C）是决定关联性的关键特征，SHAP分析证实小分子量、低不饱和度分子与Chl-a生产密切同步。
时空分布规律
Chl-a生产期（6-8月）表层水（0-5米）+MFs占比达38.48%，随季节推进向深水区扩散。热分层阻碍垂直交换，导致+MFs在深水区占比不足10%。消耗期（10-次年3月）热逆混合作使+MFs重新分布，3月融冰使2米水层+MFs占比升至57.66%，体现物理过程对分子迁移的驱动。
动态响应机制
研究提出DOM分子对Chl-a动态的双阶段响应模型：生产期生物活动驱动+MFs累积，消耗期降解作用主导–MFs生成。水体混合促进表层+MFs*向深水迁移，形成碳封存新路径。该机制将分子多样性变化与湖泊热力学过程耦合，解释了DOM化学复杂性随藻类演替的演变规律。
该研究创建的机器学习框架实现了DOM分子特性与水质参数的协同解析，为湖泊富营养化预警提供了分子标志物体系。通过揭示DOM-Chl-a耦合的深度依赖性规律，不仅深化了对湖泊碳循环机制的认识，更为跨尺度水生态管理提供了理论支撑。
