基于压电极化优化的光电荷分离与表面质子循环技术，实现高效纯水分解

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Piezoelectric Polarization Optimized Photocharge Separation and Surface Proton Cycling for Efficient Pure Water Splitting

氢和过氧化氢同时从纯水中制备，通过机械应变增强的光电催化剂MCN-8/PVDF-HFP复合材料实现高效水分解。其内禀电子转移路径（氰基到羟基）优化表面电位与偶极矩，促进质子循环与自由基生成，在模拟光照和超声条件下仍保持稳定产氢和产过氧化氢能力。

　　

摘要

从纯水中同时产生氢气（H₂）和过氧化氢（H₂O₂）代表了一种理想的太阳能到化学能的转化途径，可用于可持续燃料和氧化剂的生成。然而，传统光催化剂存在固有的局限性，包括载流子传输速度慢以及水氧化所需的能量不足。在此，我们揭示了一种从C₃N₅分子中的氰基向羟基进行电子转移的途径，这种途径开发出了一种高性能的压电光催化剂，用于水分解。羟基和氰基能够引导电子-空穴对的运动，优化了表面电势和偶极矩（DM），从而增强了压电响应。有趣的是，MCN-8材料在受到机械应变时产生的压电极化作用提高了其对H⁺的吸附和解吸能力，促进了快速的吸附-反应-解吸过程。原位红外光谱分析表明，MCN-8能够生成如·O₂^?和·OOH等关键物质，从而阐明了水氧化的机制。通过这种压电光催化作用，H₂和H₂O₂的生成速率分别为4.14 mmol g^?1 h^?1和1.39 mmol g^?1 h^?1。在模拟的户外阳光和超声波条件下，制备的MCN-8/PVDF-HFP复合薄膜仍能持续产生H₂和H₂O₂。通过调节表面官能团来增强压电光催化性能的这一策略，为开发高效多功能的水分解催化剂提供了新的思路。

图形摘要

通过引入双官能团，成功提高了C₃N₅的偶极矩，并形成了特定的电荷传输通道，显著增强了载流子分离效率。在外部应力的作用下，该材料能够优化表面质子循环，促进自由基的生成，进而实现水的分解（即H₂O₂的生成），从而实现压电光催化效应。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据获取声明

本研究支持的数据可应合理要求向通讯作者索取。