应用统计方法评估高成熟度海洋页岩中矿物成分识别可信度

《International Journal of Coal Geology》：Application of statistical methods to evaluate identification credibility of macerals in high-maturity marine shales

高成熟度页岩镜质体反射率数据可靠性评估与不确定性量化研究，采用层次分析法与自助重采样构建综合统计框架，区分经验差异导致的系统偏差，建立概率成熟度区间，揭示有机质类型与样本异质性对反射率测量的影响。

　　

林伟|玛丽亚·马斯塔莱尔兹|王静文|王亚楠|李晓苗|熊成

中国地质大学能源资源学院，北京 100083，中国

摘要

镜质体反射率是沉积盆地热成熟度评估的关键参数；然而，在高成熟度海洋页岩中的应用由于镜质体与固态沥青之间的光学特性相似以及强烈的反射率各向异性而变得复杂。这些因素导致了数据分散，实验室间研究也强调了分析再现性的经验界限。本研究旨在评估反射率数据集的内部可靠性，并量化成熟度解释中的不确定性。

我们提出了一个综合统计框架，结合了层次分析法（AHP）和自助法重采样来评估数据可靠性并量化热成熟度评估中的不确定性。该方法通过三个高成熟度页岩样本（巴尼特页岩、海恩斯维尔页岩和鹰福特页岩）进行了验证，这些样本由经验水平不同的两位岩石学家进行分析。

AHP模型包含了三个评估指标：区间覆盖概率、置信区间宽度和平均绝对百分比误差，以生成每个数据集的综合可靠性得分。结果表明，AHP对经验更丰富的分析师的测量结果赋予了更高的可信度，有效区分了相同环境下的数据质量，突显了该模型捕捉系统偏差的能力。自助法重采样为平均反射率值生成了稳健的置信区间，比传统的单点估计更能捕捉不确定性。我们的研究发现，在高成熟度水平下，矿物识别和颗粒选择会导致反射率测量值的变异，范围从0.01%到0.29% R_o（%R_o = 平均随机镜质体反射率）。这些变异源于样本异质性和主观选择，而不仅仅是分析误差。

该综合框架从确定性的成熟度报告转向了基于可信度的概率成熟度评估，为高成熟度页岩系统的不确定性意识成熟度解释提供了实用工具。

引言

镜质体反射率（VR_o）是评估烃源岩热成熟度的基本且广泛使用的地球化学参数（Mukhopadhyay, 1994; Taylor et al., 1998; Lis et al., 2005; Kibria et al., 2020; Katz and Lin, 2021）。然而，VR_o在热成熟度评估中的广泛应用存在一些众所周知的局限性。由于前泥盆纪地层中缺乏陆地植物前体，因此无法使用VR_o（Bertrand, 1993; Katz and Everett, 2016; Suchy et al., 2024）。此外，在超压和富氢条件下，VR_o可能会被抑制，这会导致成熟度值被低估，其程度受源岩组成的影响（Schito et al., 2016; Chen et al., 2019; Faiz et al., 2021; Mastalerz et al., 2024）。另外，在显微镜下识别镜质体与其他矿物可能存在一定程度的主观性，从而导致反射率测定的差异（Wei et al., 2016; Cardott and Curtis, 2018; Luo et al., 2019; Hackley et al., 2020）。

除了VR_o，固态沥青反射率（BR_o）也是评估成熟度的重要参数，特别是对于缺乏镜质体的源岩（Petersen et al., 2013; Mastalerz et al., 2018; Luo et al., 2021; Suchy et al., 2024）。然而，固态沥青的起源和光学特性复杂，直接将其与VR_o等同可能会导致不一致性（Jacob, 1989; Gon?alves et al., 2015, 2021; Ku? et al., 2016; Liu et al., 2018; Teng et al., 2020）。研究人员建立了多个BR_o与VR_o之间的等效公式来评估成熟度（例如Jacob, 1989; Bertrand, 1990, Bertrand, 1993; Riediger, 1993; Landis and Casta?o, 1995; Bertrand and Malo, 2001; Schoenherr et al., 2007; Petersen et al., 2013; Wei et al., 2016; Liu et al., 2018; Schmidt et al., 2019）。BR_o与VR_o之间的关系通常被认为是与成熟度相关的（Teichmüller, 1987; Petersen et al., 2012; Tissot and Welte, 1984; Hartkopf-Fr?der et al., 2015; Hackley and Lewan, 2018; Schmidt et al., 2019; Song et al., 2023），但已发表的校准表明这种关系并不普遍一致，且强烈依赖于固态沥青的基因/类型分类以及配对测量的背景。Curiale (1986) 提出了一种分类方案，将沉积岩中的固态沥青分为前油（早期生成的粘性流体，仅迁移短距离，通常进入附近的裂缝）和后油（由成熟源岩中排出的液态油经过改变后生成的产品）。在这个框架内，BR_o–VR_o的转换受（i）材料定义和岩石学筛选以及（ii）出现背景的影响。Hackley and Cardott (2016) 指出，两种最常引用的转换方案（Jacob, 1989; Landis and Casta?o, 1995）表明BR_o–VR_o的趋势不同，这最好解释为材料定义、数据集组成和岩石学筛选/出现背景的差异，而不是单一基因端元的专属校准（前油 vs. 后油）。Jacob (1989) 基于对多种来源和成熟度的次生天然固态沥青（“迁移沥青”）的广泛汇编，报告了一种总体趋势，即在VR_o < 1.0%时BR_o可能低于共存的VR_o，但在VR_o > 1.0%时BR_o可能高于VR_o。相比之下，Landis and Casta?o (1995) 强调岩石学的可比性（例如，相对均匀的“均质”光学形态）并将固态沥青与同一低渗透性宿主岩中的原生镜质体配对，认为在他们的筛选测量背景下BR_o通常低于VR_o。这些结果共同表明，任何“交叉”行为应被视为一种趋势而非规则，特别是当涉及不同来源（前油 vs. 后油）或不同纹理类型的固态沥青时。此外，盆地特定的组成效应可能进一步限制了经验性BR_o–VR_o回归的适用性。因此，尽管BR_o可以作为镜质体贫乏地层中成熟度的重要代理指标，但在解释反射率数据时的BR_o–VR_o等价性和相关转换方程应谨慎应用，并应明确记录沥青类型和岩石学背景。特别是在BR_o和VR_o的反射率接近时，由于颜色、形态和荧光等特征相似，很难准确区分镜质体和固态沥青（Wei et al., 2016; Cardott and Curtis, 2018; Hackley et al., 2020）。

一些研究人员认为矿物识别错误可能导致反射率测量结果不可靠。Ryder et al. (2013) 结论认为，在阿巴拉契亚盆地的泥盆纪页岩中，镜质体与固态沥青的错误识别导致VR_o值被低估。相比之下，Jacob (1989) 认为镜质体与固态沥青的错误识别对最终成熟度评估影响不大。Hackley et al. (2020) 对全球40个有机岩石学实验室的一组六个样本进行了再现性研究。这些样本处于成熟到高成熟阶段，VR_o的测量值范围为0.90%至1.83%，BR_o的测量值范围为0.85%至2.04%。不同研究人员对同一样本的分割部分进行反射率测量时，绝对反射率值的差异很大，VR_o的差异可达1.30%，BR_o的差异可达1.74%。他们使用R值（R = 2.8*GSD）来表示再现性限制，其中GSD = 组标准差（Ellison et al., 2009）。去除异常值（一些结果远超出预期范围）后，他们得出结论，在石油生成高峰期的样本中，不同研究人员之间的再现性R值可为0.1%至0.2%；在湿气/凝析气窗口的样本中为0.3%；在干气窗口的样本中为0.4%至0.5%，这表明反射率测量差异随成熟度增加。这项里程碑式的研究有效地为反射率测量的方差建立了客观基准。

然而，当前研究仍缺乏系统的方法来评估单个反射率数据集的内在质量，尤其是在高成熟度页岩中，矿物识别最具挑战性。对于不成熟到成熟的页岩，我们之前的研究应用了概率密度函数（PDF）统计模型来评估镜质体与固态沥青之间错误识别对最终平均反射率值的影响（Wei et al., 2016）。该技术的主要方面是调整落在VR_o和BR_o重叠区间内的反射率值的权重，以适当最小化错误识别的反射率测量部分。然而，与相对低成熟度的样本相比，高成熟度样本中区分镜质体和固态沥青更为困难，因为它们的颜色和形态相似。为了评估与地质相关问题的不确定性，越来越多的研究人员正在应用各种数据算法进行定量评估（Anand et al., 2024; Wang et al., 2024）。

虽然实验室间研究成功建立了分析方差的经验界限，但它们的统计方法主要通过排除异常值来解决宏观尺度的再现性问题（Hackley et al., 2020）。这仍未解决需要统计方法来阐明测量差异与成熟度准确性之间关系的需求，特别是为评估不同分析结果的可信度提供数学基础。为了填补这一空白，本研究将统计评估扩展到干气窗口的高成熟度页岩。我们提出了一个综合框架，采用两种互补的方法：层次分析法（AHP）为反射率测量分配定量可信度权重，以及自助法重采样来构建平均反射率值的置信区间。这种方法使我们能够定量评估矿物识别不确定性如何传播到成熟度确定误差中，同时区分有意义的成熟度变化和分析不确定性。通过为测量分配可信度权重并建立置信区间，该方法为高成熟度页岩系统提供了更可靠的热成熟度评估。

样本和方法

样本和方法

本研究选择了三个高成熟度页岩样本：来自上侏罗统海恩斯维尔页岩（样本1）、上白垩统鹰福特页岩（样本2）和泥盆纪-密西西比纪巴尼特页岩（样本3）（表1）。它们的总有机碳（TOC）含量范围为2.92%至3.27%（wt%）。根据Hackley et al. (2020) 对这些样本的分割部分进行的T_max值分析，它们被归类为干气窗口内的过成熟样本（表1；Jarvie et al., 2007）。

有机物质

有机物质特征

所研究的三个样本中的有机物质主要由固态沥青组成，较少见的是镜质体和惰质体。一些较大的固态沥青表面光滑且均匀（图2），而较小的颗粒通常呈颗粒状。固态沥青以斑点形式存在（图2c），或填充孔隙和裂缝（图2b, d）。它不发光，且主要具有光学各向同性。镜质体以小颗粒形式存在。由于其体积小，通常不

结论

本研究介绍并验证了一个综合统计框架，旨在解决基于反射率的高成熟度海洋页岩成熟度评估中的两个基本挑战：评估数据集的内在可信度和量化相关的地质不确定性。通过结合层次分析法（AHP）和非参数自助法重采样，该框架超越了简单平均比较和异常值去除策略的局限性。

AHP

CRediT作者贡献声明

林伟：撰写——原始草稿。玛丽亚·马斯塔莱尔兹：概念化。王静文：概念化。王亚楠：验证、概念化。李晓苗：正式分析。熊成：调查。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本研究得到了油气重大项目（授权号2024ZD1405100）的财政支持。此外，还得到了国家自然科学基金（授权号42572165）的额外支持。