利用极性反转技术在4H-SiC衬底上制备N极性AlN薄膜

《Journal of Crystal Growth》：Fabrication of N-polar AlN films on 4H-SiC substrates via polarity inversion technique

本研究通过结合溅射沉积与面面对准退火（FFA Sp）技术及极性反转控制，成功在Si-face 4H-SiC衬底上制备出高结晶质量的N极AlN薄膜，表面粗糙度RMS仅为0.15 nm，XRD摇摆曲线FWHM分别为89和238 arcsec，对应位错密度约6.5×10^8 cm^-2，为高性能N极III-V族器件提供了新材料平台。

　　

王玉宁|田野智弘|东智也|赤池亮太|安永博树|宫家秀人

日本三重大学工学研究科，津市514-8507

摘要

N型氮化铝（AlN）是一种超宽禁带半导体，在光学器件以及高功率、高频和高温电子应用中具有巨大潜力。然而，由于表面动力学和极性控制的挑战，器件级N型AlN薄膜的外延生长一直受到限制。在这项研究中，我们通过结合溅射沉积和面对面退火（FFA Sp）技术，并采用可控的极性反转技术，在Si面4H-SiC衬底上制备出了高质量的N型AlN薄膜。所得到的N型AlN薄膜无裂纹，表面原子级平滑，均方根（RMS）粗糙度约为0.15纳米。（0002）和（10–12）衍射峰的X射线摇摆曲线的半高宽（FWHM）值分别为89弧秒和238弧秒，对应的 threading dislocation density（TDD）约为6.5 × 10⁸ cm^?2。横截面TEM分析也证实了类似的低TDD（约1.5 × 10⁸ cm^?2）。这些结果展示了一种在4H-SiC衬底上制备高质量N型AlN薄膜的有效且可扩展的方法。

引言

宽禁带III族氮化物半导体，如氮化铝（AlN）、氮化镓（GaN）和氮化铟（InN），在高频、高功率电子和光电子器件中显示出巨大潜力[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]。其中，N型III族氮化物因其独特的优势而在电子和光电子器件中受到广泛关注。例如，N型AlGaN/GaN异质结构被认为具有更强的电子限制、更高的背势垒和更低的欧姆接触电阻。因此，可以实现更高的二维电子气（2DEG）密度、降低泄漏电流并改善高频性能[7]、[8]。此外，N型III族氮化物可以与金属极性层集成，实现新型的横向极化器件结构，从而提高多量子阱（MQW）发光结构的量子效率[9]。此外，垂直极性反转结构也被用于实现远紫外二次谐波生成（SHG）以进行波长转换[10]。这些优势推动了人们对下一代电子和光电子平台用高质量N型氮化物薄膜开发的浓厚兴趣。

尽管具有这些优势，但制备高质量的N型氮化物薄膜仍然是一个重大挑战。与Ga极性或Al极性表面相比，N极性表面的原子迁移率较低，这容易导致三维（3D）岛屿生长和六角形丘状结构的形成，从而增加表面粗糙度和晶体缺陷密度[11]、[12]。此外，极性控制也非常困难。在生长过程中可能会出现意外的极性反转区域，导致极性不均匀性和额外的结构缺陷[13]、[14]、[15]。

六方碳化硅（H-SiC）被认为是外延生长AlN最有前途的衬底之一，因为它与纤锌矿结构的AlN具有极佳的晶格兼容性（失配度约为1%），远低于蓝宝石或硅衬底[16]、[17]。此外，SiC具有出色的热导率（约490 W·m^?1·K^?1），远高于蓝宝石（约40 W·m^?1·K^?1），这有助于提高基于氮化物的功率器件的散热性能[18]、[19]、[20]。在SiC上生长的AlN薄膜广泛用作GaN基高电子迁移率晶体管（HEMTs）的缓冲层，从而改善界面质量并抑制泄漏电流[21]、[22]。人们还在探索使用AlGaN作为通道材料的超宽禁带HEMT器件，以进一步利用其超高压击穿场的潜力[23]、[24]、[25]。

然而，在SiC衬底上实现N型AlN薄膜引入了额外的复杂性。SiC的表面终止类型（C面或Si面）对最终极性的确定起着关键作用。虽然N型AlN在C面4H-SiC上更容易获得，但仍需要严格控制生长条件以防止极性反转[18]、[26]。例如，Zhang等人通过调节铝的热力学过饱和度并使用非切割衬底来促进台阶流生长，从而抑制了极性反转[26]。Niu等人在生长过程中通过控制V/III前体比例，在SiC上实现了外延N型AlN[18]。迄今为止，大多数高质量的N型AlN是通过分子束外延（MBE）或金属-有机化学气相沉积（MOCVD）在SiC上实现的。Okumura等人报告了在4H-SiC上通过MBE生长的N型AlN，其（0002）和（10–12）X射线摇摆曲线的FWHM值分别为120弧秒和210弧秒，表面粗糙度为0.6纳米[12]。然而，这些技术成本高昂且需要精细的过程控制，限制了其可扩展性。

我们的研究小组之前提出了一种结合溅射沉积和面对面退火（FFA Sp）的方法，以较低的成本获得高质量的Al极性AlN薄膜[27]、[28]。最近，通过更换溅射靶材，我们将这种方法扩展到在c面蓝宝石衬底上成功制备出高质量的N型AlN薄膜[29]、[30]。此外，通过将极性控制技术与多次溅射和FFA过程相结合，我们成功制备了双层和四层极性反转的AlN结构[30]、[31]。简而言之，通过在退火前调节溅射AlN中的氧浓度以及AlN表面的氧浓度，可以切换随后生长的AlN层的极性，使其在N极性和Al极性之间切换。

在这项研究中，我们将FFA-Sp技术应用于4H-SiC衬底，实现了原子级平滑且晶体质量高的N型AlN薄膜的生长。通过化学蚀刻确认了N极性。原子力显微镜（AFM）显示表面原子级平滑，均方根粗糙度（RMS）仅为0.15纳米。高分辨率X射线衍射（HRXRD）测量显示（0002）和（10–12）衍射峰的X射线摇摆曲线（XRC）的FWHM值分别为89弧秒和238弧秒，对应的threading dislocation density（TDD）为6.5 × 10⁸ cm^?2。这些结果扩展了FFA Sp和极性反转技术在N型AlN材料制备中的应用范围，并为高性能N型III族氮化物器件应用提供了新的材料平台。

实验方法

图1展示了在SiC上制备N型AlN薄膜的过程。使用的是一块2英寸的轴向（0001）Si面4H-SiC晶圆（未进行切割）。首先，使用99.9%纯度的烧结AlN靶材，在600°C下通过射频（RF，13.56 MHz）磁控溅射沉积了一层Al极性AlN（约370纳米，图1(a)）。溅射在0.05 Pa的压力下进行，N₂流量为24 sccm，遵循先前研究中的条件[32]，从而获得了沉积层

结果与讨论

图2显示了经过第一次FFA-Sp处理和第二次FFA-Sp处理后的Al极性和N极性FFA溅射（FFA Sp-）AlN薄膜的表面形态。AFM表征显示，Al极性FFA Sp-AlN在5 μm × 5 μm区域内呈现出平坦的形态，RMS粗糙度约为0.15纳米（图2(a)和(b)），有利于形成清晰的反转界面[31]。台阶终止处用黄色箭头标出（图2(a)和(c)）。大约有11个

结论

总结来说，我们使用FFA Sp和可控极性反转技术在Si面4H-SiC衬底上制备出了低TDD、无裂纹的N型AlN薄膜，总厚度约为470纳米。所得到的N极性FFA Sp-AlN薄膜具有原子级平滑的形态，RMS粗糙度极低，约为0.15纳米。XRD表征表明TDD约为6.5 × 10⁸ cm^?2。这一结果突显了FFA Sp技术的有效性

CRediT作者贡献声明

王玉宁：撰写——原始草稿，可视化，研究，形式分析，数据管理。田野智弘：资源提供，研究。东智也：资源提供。赤池亮太：研究，资金获取。安永博树：资源提供。宫家秀人：撰写——审稿与编辑，监督，资源提供，项目管理，资金获取，概念构思。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究部分得到了JSPS KAKENHI（25 K01680）、JST-SICORP（JPMJSC22C1）、NEDO青年优秀研究人员支持计划（编号21502153-0）和NEDO领先研究计划的资助。