《Journal of Environmental Sciences》：Columnar optical properties of locally emitted light-absorbing carbonaceous aerosols
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本研究采用混合层高度、HYSPLIT-CWT方法和吸收 ?ngstr?m指数法，分析了北京污染控制措施下的气溶胶垂直分布特征。结果表明，局地污染事件导致气溶胶光学深度（AOD）和吸收气溶胶光学深度（AAOD）在午间达到峰值，分别增加1.91和1.93倍；单次散射反照率（SSA）在午间出现低谷，与BC粒子传输效率高于非BC粒子相关。
康虎|廖宏|刘丹彤|金建兵|李思远|吴扬州|高玉星|蒋晓彤|赵世通|田平|王飞|康娜|张伟红
江苏省大气环境与设备技术协同创新中心，江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室，南京信息科学技术大学，南京210044，中国
摘要
吸光性碳质气溶胶的垂直分布显著影响大气的辐射强迫特性。本研究采用了一种结合HYSPLIT轨迹集合和浓度加权轨迹（CWT）分析（Ens-HYSPLIT-CWT）的新方法，以区分局部排放事件和所有气团来源。通过在地表和山区站点进行连续和同步测量，研究了北京在污染控制措施下的气溶胶分布情况。通过应用吸收波长依赖性?ngstr?m指数（WDA）方法，获得了更准确的370和470纳米处的棕碳（BrC）吸收系数，这些系数与AE33仪器的观测波长更为吻合。我们发现，与黑碳（BC）颗粒相比，BrC颗粒的垂直递减幅度更大，导致在山区站点测得的BC吸收比例相对较高。此外，我们结合BC和BrC的吸收特性以及基于Mie理论的气溶胶散射特性，研究了550纳米处的柱状气溶胶光学特性。在局部排放污染事件期间，气溶胶光学深度（AOD）和吸收气溶胶光学深度（AAOD）的峰值均出现在中午。AOD增加了1.91倍，AAOD增加了1.93倍。另外，由于在局部排放污染事件中BC颗粒的传输效率高于非BC颗粒，单次散射反照率（SSA）在中午呈现出低谷。
引言
吸光性碳质气溶胶（LACs）由黑碳（BC）和棕碳（BrC）组成。由于BC在所有可见光波长下都具有强烈的吸光性，而BrC在短波长下也有吸光性，LACs已成为地球系统中最重要的辐射活性成分之一（Liu等人，2020a）。已有许多研究回顾了LACs的吸光特性（Bond和Bergstrom，2006）、BC的气候影响（Bond等人，2013）以及BrC的化学性质（Laskin等人，2015）。
中国几十年来快速的能源密集型发展导致了严重的污染事件和负面的公共卫生影响（Huang等人，2014）。关于LACs的研究主要集中在高污染事件上。例如，Hu等人（2020）使用基于飞机的气溶胶测量仪器研究了高污染水平下的BC颗粒垂直分布。最近的一些研究发现，在实施《大气污染防治行动计划》和“蓝天保护行动”后，污染物有所减少（Hu等人，2025；Zhang等人，2019）。因此，在这种新形势下，对中国LACs的垂直分布的关注应逐渐转向低污染条件。
为了探讨碳质气溶胶的光学特性，特别是在短波长范围内，考虑BrC的影响至关重要。吸收?ngstr?m指数（AAE）方法可用于获得BrC的吸收结果。这是因为BrC气溶胶主要在近紫外（UV）波长下吸收光，而BC是880纳米处吸收的唯一贡献者（Bahadur等人，2012；Chung等人，2012；Russell等人，2010）。大多数研究假设BC的AAE为1来推导BrC的吸收系数。然而，环境中的BC在不同波长下的吸收变化受多种因素影响，导致BC AAE值波动。只有当BC颗粒直径小于10纳米时，AAE才等于1，而与生物质燃烧和生物燃料来源相关的BC颗粒直径通常大于70纳米（Bond和Bergstrom，2006）。此外，大于20纳米的颗粒的AAE对所选参考波长敏感。因此，假设BC AAE始终等于1既没有理论依据，也没有现场观测数据支持。基于这一假设的BrC吸收估计值可能存在较大误差。
大多数LACs观测实验都是在地表进行的（Wu等人，2019；Xu等人，2020），但地表测量无法代表气溶胶的垂直分布。这一点很重要，因为垂直分布与柱状光学特性相关，而LACs在不同高度的分布会影响大气热力学。许多研究调查了东亚地区的LACs垂直分布（Liu等人，2019；Ran等人，2016；Zhao等人，2019），主要使用飞机上的气溶胶测量仪器（Hu等人，2020）或系留气球（Guan等人，2024）来观测垂直分布。然而，这些测量方法的时间覆盖范围有限，无法连续监测污染物垂直分布的日变化。
准确确定BrC的浓度或吸收系数对于研究LACs的柱状光学特性至关重要。为了避免因假设BC AAE恒定为1而产生的误差，本研究采用了考虑波长依赖性的AAE方法（WDA方法，Wang等人，2016）。Wang等人使用WDA方法计算了440/870纳米和675/870纳米之间BC AAE的差异，而Aethalometer观测的波长范围为370、470、660、880纳米，因此不能忽视波长差异对AAE的影响。通过结合HYSPLIT轨迹集合和浓度加权轨迹（CWT）分析（Ens-HYSPLIT-CWT）的新方法，本研究识别了每小时的气团来源。将这种方法与WDA方法结合使用，能够更准确地量化370和470纳米处的BrC吸收以及局部排放过程中的气溶胶柱状光学特性，如气溶胶光学深度（AOD）、吸收气溶胶光学深度（AAOD）和单次散射反照率（SSA）。
站点和仪器
该山区站点（海坨山，东经115.78°，北纬40.52°，海拔1,344米，图1中的白色十字标记）位于北京冬季行星边界层（PBL）的顶部。在对流混合期间，它会接收北京地表的人为排放物。Liu等人（2020b）之前已经证明，地表排放的非挥发性BC颗粒可以通过对流有效地被抬升到PBL顶部，并被山区站点测量到。
概述
最近的研究广泛报道了由于中国政府成功实施减排措施，污染水平有效下降（Hu等人，2025）。在研究期间，地表PM2.5的时间变化很少超过中国政府设定的轻度污染标准，即PM2.5超过75 μg/m3，这一标准常用于区分污染事件。因此，使用之前的标准已不再合适。
结论
本研究采用了一种结合轨迹集合和浓度加权轨迹（CWT）分析（Ens-HYSPLIT-CWT）的新方法，以区分局部排放事件和所有气团来源。通过在地表和山区站点进行连续和同步测量，重建了气溶胶的垂直分布。应用了吸收波长依赖性?ngstr?m指数（WDA）方法来获得更准确的棕碳（BrC）吸收系数。
CRediT作者贡献声明
康虎：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，软件开发，方法学研究，资金获取，数据管理。廖宏：撰写 – 审稿与编辑，资金获取。刘丹彤：撰写 – 审稿与编辑，方法学研究，数据管理。金建兵：撰写 – 审稿与编辑。李思远：撰写 – 审稿与编辑，方法学研究，数据管理。吴扬州：撰写 – 审稿与编辑，方法学研究，资金获取，数据管理。高玉星：数据管理。蒋晓彤：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号42405192和42021004）、中国博士后科学基金（项目编号2023M741773）、CPSF博士后奖学金计划（项目编号GZC20231150）、宁夏回族自治区水生态与大气环境质量监测与评价重点实验室（项目编号2023ZDJS004）、宁夏回族自治区重点研发计划项目（项目编号2024BEG01004）以及气溶胶技术服务等方面的支持。
