自上一个冰期以来，南海北部外大陆架有机碳埋藏的控制因素

《Estuarine, Coastal and Shelf Science》：Controls on Organic Carbon Burial on the Outer Shelf of the Northern South China Sea Since the Last Glacial Period

大陆架是全球碳循环的关键区域，有机碳（OC）埋藏受陆源输入、海平面波动和流体动力条件控制。本研究通过多代理分析（TOC/TN比值、稳定同位素、粒度等）揭示南海北部外陆架OC来源转变及海平面调控机制：末次冰期至早 Holocene 时期陆源OC占比>83.8%，中晚 Holocene 时期海洋OC贡献增至平均40.1%。海平面变化通过改变沉积环境和速率主导OC埋藏，低水位期陆源OC高效埋藏，高水位期流体再改造抑制OC积累，季风洪水事件（δ1?N≤-7.0‰）阶段性输入陆源OC。

　　

关强才|孙莉|李钊

中国国土资源部广州海洋地质调查局，广州511458

摘要

大陆边缘是全球碳循环中的关键区域，既是陆地有机碳（OC）也是海洋有机碳的主要储存库。然而，这些环境中的有机碳埋藏过程表现出强烈的空间和时间异质性，受陆地输入、海平面波动和水动力条件的控制。为了揭示外大陆架长期有机碳埋藏的机制，本研究对来自中国南海北部外大陆架的一个沉积物岩芯进行了多指标分析，包括总有机碳、总氮、稳定同位素（δ¹³C、δ¹⁵N）、粒径以及主要和微量元素。研究结果表明，有机碳来源发生了显著变化：末次冰期和全新世早期的沉积物主要由陆地有机碳组成，而在中全新世到晚全新世期间，海洋有机碳的贡献显著增加。我们证明，第四纪晚期的海平面变化通过调节沉积环境和沉积物供应量，对有机碳的埋藏起到了主要控制作用。在海平面较低时期和早期海侵期间，靠近古海岸线的位置以及较高的沉积速率促进了陆地有机碳的有效埋藏；相反，在海平面较高时期，陆地输入减少和水动力作用的增强限制了有机碳的积累。此外，与季风降水增强相关的千年尺度洪水事件，偶尔将陆地有机碳脉冲输送到外大陆架，在沉积记录中留下了独特的地球化学特征。本研究强调了海平面、沉积速率和水动力在控制大陆架有机碳埋藏过程中的阶段特异性相互作用，为变化的气候和海平面条件下边缘海域的碳封存机制提供了新的见解。

引言

大陆边缘系统接收并封存了来自陆地和海洋初级生产力的大量有机碳（OC），在全球碳循环中起着关键作用（Burdige, 2005, 2007; Bianchi et al., 2018）。尽管大陆边缘仅占全球海洋底部的10-20%，但它们保存了大约90%的海洋沉积物中的有机碳（Meyers, 1994; Hedges and Keil, 1995）。然而，这些区域，特别是大陆架区域，受到河流输入和海平面波动的强烈影响，导致陆海界面的位置和性质发生显著变化（Bianchi et al., 2002; Gordon and Go?i, 2003; Lamb et al., 2006; Allison et al., 2007; Blair and Aller, 2012; Hu et al., 2012, 2016）。因此，有机碳的埋藏速率表现出明显的时间和空间变异性，这对开发这一关键边界上的碳循环综合模型构成了重大挑战。

最近的进展提高了我们对大陆边缘碳循环的理解，特别是在有机碳的来源、汇和埋藏机制方面。传统上，使用总有机碳/总氮（TOC/TN）比值和稳定碳同位素组成等指标来追踪沉积物有机碳的来源（Meyers, 1997; Lamb et al., 2006）。然而，新的证据表明，陆地有机碳并不是一个均匀的组成部分，而是由具有不同年龄和生物可利用性的成分组成。例如，在珠江（PR）等亚热带河流系统中，大量输出的颗粒有机碳是由“预先老化的”土壤碳和岩石物质组成，这些物质已经从现代碳循环中分离出去几个世纪到几千年了，而不是新鲜的植物残骸（Wei et al., 2021）。此外，人类活动（如筑坝、土地利用变化）显著改变了输送到边缘海域的陆地碳的通量和化学组成，增加了化石碳和降解土壤碳的比例（Wei et al., 2023）。在传输和沉积过程中，有机碳经历了大量的生物地球化学转化，使其最终的埋藏组成与其初始的河流特征大相径庭（Wei et al., 2020; Wang et al., 2024）。因此，结合使用分子生物标志物、放射性碳（Δ¹⁴C）和多组分混合模型对于准确解析沉积物有机碳的来源和成岩历史变得至关重要（Lin et al., 2024）。关于控制机制，研究表明，海平面变化通过调节沉积环境的演变（如河口位置、水动力条件）起到了根本性控制作用，而气候变率（如季风强度）通过调节河流输入通量影响有机碳的埋藏（Zhang et al., 2024）。这些进展从“从源到汇”的整体视角强调了大陆架碳循环的复杂性，以及自然和人为因素的综合影响。

中国南海（SCS）每年接收来自周边大陆和岛屿的约7亿吨（Mt）河流沉积物（Milliman and Farnsworth, 2011），是研究大陆架碳循环的天然实验室。以往的研究主要集中在南海北部河口和内大陆架泥质沉积物中有机物的来源和分布（Jia and Peng, 2003; Hu et al., 2006; Zhang et al., 2009; Yu et al., 2010）。然而，南海北部具有广阔的外大陆架，以砂质沉积物为主。这种环境在沉积物动力学、有机碳传输和保存条件方面与内大陆架泥带不同（He et al., 2010a, 2010b; Huang et al., 2020）。外大陆架通常被认为是无效的有机碳汇，因为高能量的水动力条件可能导致再矿化。尽管如此，最近的分子水平研究表明，即使在砂质环境中，预先老化和难分解的陆地成分也可能得到优先保存（Wei et al., 2021）。更重要的是，第四纪冰期-间冰期的剧烈海平面波动重新配置了南海北部的古地理格局（Wang, 1999; Hanebuth et al., 2003; Lambeck and Chappell, 2001）。这些变化必定改变了陆地物质路径、沉积中心位置和外大陆架的氧化还原条件，从而深刻影响了有机碳的埋藏效率和组成。目前，关于南海北部外大陆架有机碳埋藏如何响应冰期-间冰期海平面变化、其背后的机制是什么，以及这些过程与内大陆架泥带的不同之处，还缺乏系统的理解。

在这项研究中，我们分析了南海北部大陆架沉积物岩芯中的总有机碳（TOC）和总氮（TN）含量、稳定同位素（δ¹³C、δ¹⁵N）、粒径以及主要和微量元素。本研究旨在：（1）揭示自末次冰期以来南海北部外大陆架沉积物有机碳的来源和组成的演变；（2）阐明海平面变化如何通过控制沉积环境和水动力条件来调节外大陆架上的有机碳埋藏通量和过程。

区域背景

南海是西太平洋最大的边缘海域，被中国南部、印度支那半岛和吕宋岛弧所环绕（图1）。其北部大陆架宽度为200-220公里，内大陆架（水深≤60米）的床坡度约为0.08°，略大于外大陆架（Liu et al., 2002）。南海北部的沉积物主要由来自中国南部、海南岛和台湾的河流输送而来。

材料

沉积物岩芯G115（20°57.157’ N, 113°25.127’ E）使用重力取芯器从南海北部外大陆架74米深的水域获取（图1），位于珠江口（PRE）以南约150公里处。岩芯长度为225厘米。上部沉积物主要由灰色粉砂组成，而中部和下部沉积物主要由棕色粘土质粉砂组成。岩芯上岸后进行了目视描述，并以5厘米间隔切片。取了粒径的子样本。

年龄模型

通过使用AMS ¹⁴C对有孔虫进行测年，并结合四个放射性碳日期来确定岩芯G115的年代（图2）。前三个年龄呈现出线性趋势。140厘米深度处的校准年龄为11,534–11,963校正年前，标志着更新世-全新世的边界。210厘米处的年龄超出了校准年龄范围的上限，因此被排除在最终年龄模型之外。根据岩性和放射性碳日期，岩芯G115被分为三个单元。

陆地沉积物的来源

南海北部具有复杂的海洋环流系统，接收来自多个河流来源的大量陆源沉积物。Liu等人（2016）综合了整个南海的沉积过程，并根据粘土矿物组合和表层沉积物的地球化学组成进一步确定了沉积亚区。G115站位于珠江口（PRE）以北约150公里处，属于广东海域沉积区。

结论

本研究重建了自末次冰期以来南海北部外大陆架有机碳埋藏的历史。外大陆架上的沉积有机碳表现出明显的时间变异性。从末次冰期和全新世早期陆地有机碳占主导地位（>83.8%）转变为中全新世到晚全新世海洋有机碳的贡献显著增加（平均40.1%）。这一变化反映了沉积环境的根本性变化。

作者贡献声明

李钊：方法论、调查、数据管理。关强才：撰写——初稿、项目管理、资金获取、概念构思。孙莉：调查、数据管理

未引用参考文献

McKee et al., 2004; Shult and Calder, 1976; Taylor and McLennan, 1985; Wei and Wu, 2011; Zegouagh et al., 1999.

数据可用性

数据可应要求提供。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

我们衷心感谢广州海洋地质调查局的R/V Haiyang SI HAO 船队在2020年的考察中提供的协助。本研究得到了中国地质调查局项目的共同支持（DD20190627、DD20221712、DD20240090、GZH201400210）。