《International Journal of Mechanical Sciences》：Ply thickness effects on transverse cracking in cryogenic thermoplastic laminates
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碳纤维增强热塑性复合材料在-196°C低温下，通过实验与微力学建模发现横向裂纹起始阈值与Ply厚度无关，但损伤机制因厚度变化导致能量耗散不同，热残余应力是关键影响因素。
蒂莫西·克莱因（Timothée Klein）|克里斯托夫·博瓦（Christophe Bois）|让-克里斯托夫·瓦尔（Jean-Christophe Wahl）|卡罗琳·佩蒂奥（Caroline Petiot）
波尔多大学（Univ. Bordeaux）、法国国家科学研究中心（CNRS）、波尔多高等工业学院（Bordeaux INP）、I2M研究所、UMR 5295研究组、USC 1368研究组，法国塔朗斯（Talence），邮编33400
摘要
为了实现人类活动的脱碳，需要使用氢等替代燃料，但将其作为低温液体储存和运输仍然是一个重大挑战。无内衬复合材料储罐是一个有前景的解决方案，然而由于横向裂纹导致的泄漏问题，这些储罐的完整性受到威胁，因此开发新型树脂和更薄的层状结构成为当前研究的重点。因此，了解此类层状材料在低温下的失效机制至关重要。本研究结合了实验测试和微观力学建模方法，探讨了在-196°C条件下碳纤维增强热塑性复合材料中层厚对横向裂纹的影响。实验结果表明，与关于热固性复合材料的常见报告不同，在70-280 μm的层厚范围内，横向裂纹的起始阈值与层厚无关。建模框架强调了准确预测热残余应力的必要性，这需要一个依赖于压力的塑性模型和依赖于温度的基体性能模型。进一步模拟显示，由于微观尺度上的分叉和扩散损伤，裂纹扩展过程中耗散的能量随着层厚的增加而增加，这为实验趋势提供了机制上的解释。这些发现阐明了层厚、残余应力、基体行为以及低温下裂纹生长之间的相互作用，并为未来在低温条件下对复合材料进行多尺度建模奠定了基础。
引言
由于具有优异的机械性能、低密度和低热膨胀系数，纤维增强聚合物（FRP）复合材料在低温应用中越来越受到重视，包括超导磁体和液氢（LH?）及液氧（LO?）等低温流体的储存[1,2]。在能源转型和可再生能源使用日益增加的背景下，无内衬复合材料储罐受到了特别关注，因为与金属或带内衬的结构相比，它们能够显著减轻质量和制造成本[3,4]。
在低温（CT）条件下，从制造状态冷却到运行状态的过程中，热残余应力（TRS）的限制是一个关键问题[[3], [4], [5]]。冷却不仅会使材料成分变硬和脆化[6]，还会导致热收缩。微观尺度（纤维/基体）和介观尺度（相邻层）上的热膨胀系数不匹配会产生复杂的应力场。这些应力会增加服役载荷，降低损伤起始阈值，甚至可能直接引发基体裂纹[1,6]。因此，理解和预测在热机械载荷作用下的横向裂纹对于设计无内衬储罐至关重要。
在FRP中常用的基体有两种类型：热固性材料（TS）和热塑性材料（TP）。热固性复合材料通过大分子之间的不可逆聚合过程制成，具有高稳定性和良好的机械性能。相比之下，热塑性材料通过熔化和冷却处理；其聚合物链通过可逆相互作用物理缠结和结合，从而实现可再加工和回收利用。许多热塑性材料还表现出更高的延展性和韧性[[10], [11], [12]]，这对低温应用非常有利。例如，Laurin等人[10]观察到LMPAEK T700GC/TC1225复合材料中的裂纹为扩散型，表现为短横向裂纹而非连续的贯穿层厚裂纹。类似的现象也在热固性基体复合材料的薄层中有所报道。事实上，除了将损伤起始延迟到更高载荷水平[8,[12], [13], [14]]外，一些研究还发现在室温下，裂纹扩展方式从几乎瞬时的全层穿透转变为更为扩散和渐进的过程，这一过程由纤维/基体的分离引发[10,13]。然而，尽管层厚、基体类型和低温条件分别进行了研究，但它们之间的综合影响仍很少被探讨。
实验研究虽然必不可少，但也存在局限性（例如边缘效应、测量分辨率、参数控制受限）。通过计算微观力学进行虚拟测试可以提供有力的补充，允许控制性地研究组分性能、堆叠效应或残余应力，并进行广泛的参数变化分析。微观力学建模能够明确表示纤维、基体和界面，已被证明在捕捉复合材料的机械响应和损伤过程方面非常有效[4,[14], [15], [16], [17]]。许多研究使用具有周期性边界条件的2D单元格或小型3D RVE（ Representative Volume Elements），以实现回收到层尺度行为的均匀化。在处理基体本构律时总是特别小心，以确保正确考虑压力依赖的塑性行为和损伤演化[18,19]。尽管一些研究已经涉及了热塑性基体，但在低温条件下的研究仍然较少。最近，Gon?alves等人[4]和Li等人[20]在碳纤维/环氧复合材料的研究中表明，明确考虑残余应力对于捕捉温度对材料机械性能和损伤行为的影响至关重要。这些应力是通过模拟整个温度范围内基体性能的变化来引入的。因此，有必要探讨如何将这种方法扩展到热塑性复合材料。对于半结晶热塑性基体，已经证明残余应力开始形成的温度（称为无应力温度SFT，T?）接近基体的结晶峰值温度（Tc）[6,21,22]。这一温度可能显著高于玻璃化转变温度（Tg）[23]。因此，残余应力的预测在很大程度上取决于描述这一宽温度范围内基体行为的能力，因为其弹性模量、非线性行为和热膨胀系数在Tg附近变化显著。
然而，使用3D全周期边界条件对单个层进行建模代表了一个无限域，无法考虑与层厚和相邻层约束相关的“原位”效应。这些效应既影响系统在损伤时释放的能量，也影响热残余应力的分布和大小[1,13,24]。因此，许多研究转向使用嵌入均匀化层中的微观力学单元格[25], [26], [27], [28], [29]]进行表征。Saito等人[27]的研究表明，约束作用可以减少裂纹尖端的开裂和应力强度，从而降低裂纹扩展过程中的能量释放。这在宏观尺度（即层级别）上类似于R曲线行为，其中表观临界能量释放率（ERR）随层厚增加而降低。这种行为可以解释薄层中的扩散裂纹形成和厚度独立的裂纹起始阈值[30,31]。数值研究确实证实了裂纹长度增加时断裂能量的增加[30,32,33]，但大多数研究使用的是单边/双边缺口拉伸（SENT/DENT）或双悬臂梁（DCB）几何形状。然而，损伤过程强烈依赖于几何形状和裂纹动态[34], [35], [36], [37]]。因此，在尽可能接近实际应用条件的配置中研究这些效应显得十分重要，包括相邻层的影响。此外，与周期性RVE相比，大多数现有研究集中在热固性复合材料上，而对热塑性材料的研究仍然有限，其中只有少数研究考虑了低温条件或残余应力效应。因此，结合热塑性材料、低温条件和残余应力效应的研究尤为缺乏。
本研究旨在通过探讨低温下热塑性复合材料中层厚对横向裂纹的影响来填补这一空白。研究分为三个主要步骤：首先，在第2节中介绍了用于表征复合材料及其组分的热机械和损伤行为的协议和实验结果，涵盖了从制造到低温条件（-196°C）的温度范围。其次，开发了一个微观力学模型；其架构和本构模型在第3节中详细说明，第4节重点讨论了对复合材料试样的实验测试建模，以识别和讨论关键参数和假设。最后，在第5节中，应用该模型量化了裂纹扩展过程中耗散的断裂能量与层厚的关系，从而揭示了驱动裂纹过程的机制。
材料和实验观察
材料与实验观察
本研究中使用的样品由中间模量的碳纤维（CF）单向预浸料和半结晶热塑性（TP）基体制成，单层厚度约为70 μm。CF/TP层压板采用自动纤维放置（AFP）技术制备，并经过加热压制固化。所有制造的样品均通过C-Scan和显微镜观察进行了质量检查，以确保其初始状态的良好性。
建模框架
为了更深入地理解实验观察到的行为，开发了一个数值模型。以下部分介绍了模型的整体架构，包括几何形状、网格和边界条件。然后，介绍了用于表示各组分的本构材料模型和假设。最后，将介绍为确保隐式求解器收敛而实施的方法。
微观力学模型的识别与讨论
在使用数值模型分析第2节中观察到的横向裂纹机制之前，首先需要根据现有实验数据确定模型的部分参数，并讨论其开发过程中引入的假设。
因此，首先通过分析来评估采用压力依赖的塑性模型的相关性和在低温下扩展实验确定的基体性能的必要性。
层厚对损伤过程中耗散能量的影响
在开发并识别了微观力学模型之后，现在将其应用于研究层厚对裂纹扩展过程中耗散能量的影响。一些研究者提出，非恒定的临界能量释放率与部分裂纹的形成和厚度独立的裂纹起始阈值一致，可以用来预测这些现象[13,30,31]。因此，有必要进行研究
结论
在这项工作中，通过结合实验和数值方法研究了低温（-196°C）下薄层（70μm）碳纤维增强热塑性层压复合材料的横向裂纹行为。正如文献中常见的报道，较低的温度导致热塑性基体和各层的硬化和脆化。再加上热残余应力的形成，最终导致了广泛的横向裂纹。
CRediT作者贡献声明
蒂莫西·克莱因（Timothée Klein）：撰写——初稿、方法论、软件开发、验证、实验研究、数据分析、概念化。
克里斯托夫·博瓦（Christophe Bois）：撰写——审稿与编辑、监督、概念化、方法论、资源管理、项目协调、资金筹集。
让-克里斯托夫·瓦尔（Jean-Christophe Wahl）：撰写——审稿与编辑、监督、概念化、方法论、资源管理、项目协调。
卡罗琳·佩蒂奥（Caroline Petiot）：撰写——审稿与编辑、监督、概念化、方法论。
