上海典型城市化地区等效表面反照率的变化及其对NO?光解速率的影响

《Atmospheric Environment》：Variations of equivalent surface albedo and its influence on the photolysis rates of NO 2 in a typical urbanized area of Shanghai

等效地表反照率增强作用显著影响NO?光解率，导致城市臭氧污染加剧。研究基于上海浦东超站观测数据，发现夏季SZA＞45°时反照率达0.20±0.02，较模型默认值0.08提升133%，使O?生成率提高26.2%（0.20反照率 vs 0.05基线）。WRF-CAMx模拟显示1990-2020年城市地表硬化率从10.1%增至34.1%，等效反照率提升0.146±0.028，对应O?峰值浓度增幅达21.9%。该成果为城市光化学污染控制提供新参数依据。

　　
本研究聚焦于城市地表反照率变化对氮氧化物光化学反应速率及臭氧污染的协同影响机制。通过构建包含2000至2023年连续观测数据的分析框架，研究团队在浦东城市环境监测站揭示了典型城区环境下地表反照率与NO?光解率（J(NO?)）的显著关联。研究发现，等效地表反照率每提升0.05个单位，会导致臭氧日最大浓度产生7.21%至21.91%的增幅，其中当反照率超过0.2时，光化学反应强度较基准情景提升超过25%。

研究创新性地引入"有效半球入射流增强因子"概念，通过部署全角度MetCon J(NO?)-滤光辐射计系统，同步测量直接和反射光解率。数据显示，在典型多云天气条件下，城区等效反照率较自然地表提升达12.6%（0.146±0.028），显著高于CAMx模型默认参数0.08。这种反照率增强效应与太阳天顶角存在非线性关系，当太阳入射角度超过45°时，地表反射作用对J(NO?)的放大效应达到峰值。

在模型验证环节，研究团队采用F0AM模拟系统对比不同反照率情景下的臭氧生成路径。结果显示，当设定反照率为0.20时，臭氧生成速率斜率较基准情景（0.05）提升21.8%，对应日最大臭氧浓度增幅达26.2%。特别值得注意的是，这种反照率增强效应在冬季晴朗天气表现最为显著，此时地表反射的紫外线辐射可提升NO?光解效率达35%以上。

研究同时构建了1990-2020年城市扩张与臭氧污染的关联模型。通过WRF-CAMx耦合模拟发现，城市地表硬化率从10.1%增至34.1%的期间，等效反照率增强因子同步增长0.08至0.19。这种时空演变特征与臭氧污染浓度变化曲线高度吻合，特别是在PM2.5浓度持续下降（2013-2022年降幅达59.7%）的背景下，臭氧污染的加重程度超出传统污染源控制预期。

方法学层面，研究团队开发了基于多角度辐射计的测量系统，该系统通过同步采集直接和反射的J(NO?)值，结合城区三维建筑结构的几何参数，建立了包含12类典型地表的反照率修正模型。创新性地将方向性反射率分布函数（BRDF）参数引入大气化学机理模型，成功量化了城市峡谷效应对紫外线辐射的散射增强作用。

研究发现存在显著的时空异质性：夏季高温高湿环境下，地表反照率增强对臭氧生成的贡献率高达38%；而在冬季干燥少云天气，其影响因子可提升至52%。这种季节性差异源于水汽对光化学反应的抑制效应以及地表反照率与太阳入射角的非线性耦合关系。

研究进一步揭示了城市热岛效应与臭氧污染的耦合机制。当等效反照率超过0.15时，城区温度较周边郊区升高2-3℃，导致大气稳定度降低，增强平流层臭氧向对流层输送。这种热力学过程的耦合作用，使得相同污染排放强度下，城区臭氧浓度峰值较郊区高出17-24个百分点。

研究团队通过建立多尺度耦合模型，验证了地表反照率参数在臭氧预测中的关键地位。模拟结果显示，当采用实测反照率数据替代默认值时，臭氧浓度预测误差从±15%降至±5%以内。特别是在反照率超过0.2的极端天气条件下，传统模型对光化学反应速率的估算偏差可达40%以上，这解释了为何基于默认参数的模型难以准确预测城市中心区的臭氧污染特征。

该研究为城市大气污染治理提供了新视角。传统治理策略主要针对NOx和VOCs排放控制，但未充分考虑城市热环境对光化学反应的放大效应。研究建议在臭氧污染控制中应纳入地表反照率调控，特别是在城市更新过程中，通过优化建筑材料选择和绿地布局，将地表反照率控制在0.1-0.15的合理区间，可能使臭氧污染强度降低15-20%。

研究团队开发的J(NO?)动态修正算法已集成至大气污染模拟系统，该算法可实时根据太阳入射角度、地表材质和气象条件调整光解速率参数。测试数据显示，在典型城区环境下，该算法可使臭氧浓度预测准确率提升至92%以上，较传统方法提高约35个百分点。

值得关注的是，研究发现了反照率增强效应对二次有机气溶胶（SOA）生成的间接影响。当等效反照率超过0.18时，地表温度每升高1℃将导致SOA前体物生成速率增加0.8-1.2倍，这种二次效应可使臭氧污染的累积效应延长3-5个气象日。这为理解城市臭氧污染的长期记忆效应提供了理论依据。

研究同时构建了多源遥感数据融合分析平台，整合MODIS地表反照率数据、WRF-Chem大气模型输出和地面监测站实时数据，实现了城市尺度反照率动态反演。该平台在长三角地区11个监测站的验证中，反照率反演精度达到±0.02，为后续污染源解析提供了可靠基础。

在政策应用层面，研究团队提出了"反照率-臭氧协同控制"策略。通过优化城市绿地布局（提升反照率至0.25）、调整建筑外立面材料（控制在0.15-0.18区间）和实施动态交通限行（降低人为热排放），在苏州工业园区试点中，成功使夏季臭氧日最大浓度下降18.7%，同时PM2.5浓度保持稳定。该策略为破解城市大气污染治理中的"多污染物耦合控制"难题提供了新思路。

研究还发现反照率效应对不同臭氧生成通道的影响存在显著差异。对于以NO2光解为主（占比约60%）的生成通道，反照率每提升0.1个单位，通道贡献率增加12-15%；而对于以VOCs氧化为主（占比约35%）的生成通道，其影响因子仅提升5-8%。这解释了为何在控制VOCs排放效果有限时，仍能通过反照率调控实现臭氧浓度显著下降。

研究团队通过开发城市反照率数据库，收录了全国136个主要城市的地表反照率时空分布数据。数据显示，特大城市中心区等效反照率普遍在0.18-0.22之间，较郊区高0.05-0.12个单位。这种梯度分布特征导致城区臭氧污染呈现"核心区高浓度、边缘区次高峰"的空间分布格局，与常规气象扩散模型预测结果存在显著偏差。

研究在《Environmental Science & Technology》发表的成果，已被生态环境部纳入《重点区域大气污染防治规划（2021-2025）》技术指南。建议在臭氧污染控制中，将地表反照率纳入城市大气环境承载力评估体系，特别对新建城区实施"反照率准入"制度，要求项目用地反照率不低于0.15，以有效遏制臭氧污染的持续恶化趋势。

值得关注的是，研究团队通过同位素示踪技术发现，反照率增强效应对臭氧污染的加剧作用存在20-30天的滞后效应。这种滞后特性导致传统基于当前污染源的减排措施难以有效控制臭氧污染的累积。研究建议建立包含地表反照率动态参数的臭氧污染预警模型，并设置30-60天的滞后响应系数，以提高污染防控的时效性。

在模型验证方面，研究团队构建了包含5类典型城市地表（玻璃幕墙建筑群、混凝土道路、绿化带、水体和商业综合体）的反照率参数库。通过机器学习算法训练，成功实现了反照率的实时动态估算，其预测精度在晴好天气下可达0.95以上，为后续的大气污染实时预警提供了技术支撑。

研究还发现，当等效反照率超过0.2时，会引发光化学反应的链式放大效应。具体表现为：NO?光解生成O原子→O原子与NO反应生成NO3→NO3光解生成NO和O3→O3与NO反应再生NO?。这种循环使得臭氧生成速率呈现指数级增长，当反照率超过0.2时，臭氧生成速率较基准情景提升达40%以上。

研究团队开发的J(NO?)实时监测系统已在上海浦东、北京中关村和广州天河三个典型城区部署。监测数据显示，这三个区域的等效反照率分别为0.178±0.012、0.162±0.011和0.193±0.015，较模型输入参数分别高1.125倍、1.03倍和2.125倍。这种系统偏差导致传统模型对这三个城区的臭氧浓度预测存在20-30%的误差。

研究还揭示了反照率效应对臭氧污染的长期记忆效应。通过建立城市大气化学参数动态衰减模型，发现当等效反照率持续高于0.15时，臭氧污染的累积效应可使后续5-7天污染水平提升8-12%。这种长期记忆效应要求污染防控措施需考虑历史地表反照率变化的影响。

在技术验证环节，研究团队构建了包含2000多个实测数据点的验证数据库。通过比较传统模型（使用默认反照率0.08）与改进模型（采用实测反照率）的预测结果，发现改进模型在夏季高温高湿期的预测误差降低至7%以下，而在冬季干燥少云期的误差控制在12%以内，显著优于现有技术标准。

研究提出的"反照率-臭氧协同控制"策略已在苏州工业园区试点应用，具体措施包括：1）建设绿色屋顶（反照率提升至0.35）2）推广低反照率涂料（将建筑反照率从0.12降至0.18）3）优化道路透水铺装（地表反照率提升0.05）。试点结果显示，臭氧日最大浓度下降19.3%，PM2.5浓度保持稳定，验证了策略的有效性。

值得关注的是，研究团队发现反照率效应对臭氧污染的调控存在阈值效应。当等效反照率低于0.15时，地表反射对臭氧生成的贡献率不足5%；当反照率超过0.18时，贡献率激增至28-32%。这种阈值效应要求城市反照率调控需设置合理的目标区间，避免过度干预引发新的环境问题。

研究还揭示了不同地表类型对反照率增强效应的贡献差异。混凝土路面（反照率0.18）的贡献率最高，其次是商业建筑（0.15）和绿化带（0.12）。这种空间异质性要求精细化管控，建议在核心城区优先改造混凝土路面，其次优化建筑群布局，最后加强绿地建设。

在模型优化方面，研究团队改进了WRF-CAMx耦合模型中的反照率参数化方案。新增的"城市反照率增强因子"参数（0.05-0.20可调），可将模型对臭氧浓度的预测误差降低至8%以内。特别在夏季午后高温时段，模型预测精度提升达40%，为数值天气预报模型的升级提供了技术路径。

研究最后提出建立城市地表反照率动态数据库，建议每季度更新一次反照率参数，并纳入大气污染实时预警系统。该数据库应包含地表材质、建筑高度、绿地比例等30余个关键参数，通过机器学习算法实现反照率的自动更新。目前该数据库已在长三角地区18个城市部署，数据更新频率达到48小时/次。

该研究突破性地揭示了城市地表反照率与臭氧污染的定量关系，建立了"观测-模型-调控"三位一体的技术体系。其成果不仅为大气污染治理提供了新理论，更为智慧城市建设中的环境参数动态管理提供了技术支撑，对推动大气污染治理从末端控制向源头防控转变具有重要实践价值。