关于华北平原夏季臭氧来源及其对玉米产量影响的多尺度分析

《Atmospheric Research》：The multi-scale insights into summer ozone sources and their impacts on maize yield over the North China Plain

本研究利用NAQPMS模型耦合在线示踪模块，分析2023年夏季华北平原臭氧污染。结果表明区域传输占主导，不同城市及指标下本地与传输贡献差异显著，并估算出玉米减产21%，需协同区域与本地管控。

　　

杜慧云|李杰|杨文义|米一华|王梓曦|陈学顺|王哲|孙业乐|王子凡

中国科学院大气物理研究所，大气环境与极端气象国家重点实验室，北京100029，中国

摘要

2023年，华北平原（NCP）面临严重的夏季臭氧污染，加剧了对公共健康和农作物产量的风险。准确的县级臭氧来源归因对于精准的空气质量管理至关重要，然而传统的城市尺度源模型往往忽略了城市内部来源的差异性。本研究采用了嵌套空气质量预测建模系统（NAQPMS），并结合在线示踪剂标记模块，量化了臭氧来源及其对作物的影响，成功再现了华北平原的臭氧时空变化。结果表明，区域传输是夏季臭氧形成的主要因素；200公里范围内的排放占站点平均8小时最高浓度（MDA8）O₃的43%-49%，而在800公里范围内这一比例上升至77%-91%。当根据站点平均浓度、站点最高浓度和最大人口加权指标进行评估时，局部优先控制区的效果发生了显著变化。值得注意的是，北京的正午最高臭氧浓度（MNP）与MDA8 O₃有明显差异：局部排放对MNP的贡献率为44%，而对MDA8 O₃的贡献率为26%；而在郑州，200-500公里范围内的传输是MNP的主要来源；在石家庄，则是500-800公里范围内的传输。此外，基于AOT40的评估显示，华北平原的玉米产量损失（RYL）约为21%，主要归因于区域传输。在北京，局部排放对玉米产量损失的贡献率为22%，其中城市来源占局部排放诱导的产量损失的26%。这些发现强调了需要协调区域控制措施以抑制长距离臭氧传输，并结合局部精准干预措施，为综合的空气质量与农业管理提供科学依据。

引言

臭氧污染对环境、人类健康和农作物产量构成严重威胁（Xiao等人，2021；Malashock等人，2022；Feng等人，2022；Sun等人，2024；Wang等人，2025b）。尽管中国的空气污染控制计划（2013-2020年）降低了前体和颗粒物的浓度，但臭氧水平仍有所上升（Li等人，2019；Chen等人，2021a；Liu等人，2023）。特别是在京津冀（BTH）、长江三角洲和珠江三角洲地区，臭氧污染问题尤为严重（Gong等人，2020；Hu等人，2024）。2023年，京津冀及周边地区90%的日均8小时最高浓度（MDA8）臭氧超过了中国二级国家环境空气质量标准以及世界卫生组织的指南（https://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/）。臭氧污染在夏季更为频繁（Zhang等人，2023），因此需要量化其来源以有效缓解污染（Wang等人，2022b；Qu等人，2024）。

对流层臭氧是通过氮氧化物（NOx）和挥发性有机化合物（VOCs）的光化学反应产生的，其浓度具有强烈的非线性依赖性（Sillman，1999；Chen等人，2021c）。交通排放的减少可以降低臭氧浓度，COVID-19封锁期间的数据也证明了这一点（Fu等人，2020；Du等人，2021）；VOC/NOx的比例决定了臭氧的形成（Zhang等人，2024）。Wang等人（2022a）发现，天津减少70%的NOx排放后，臭氧浓度反而升高，这表明在中国应优先控制反应性VOCs，然后再采取NOx减排措施（Wang等人，2023）。使用源标记技术（如OSAT和ISAM）的化学传输模型（CTMs）表明，臭氧主要由长距离传输的非本地臭氧和前体物质组成（Li等人，2016；Wang等人，2019；Liu等人，2020；Shu等人，2020；Ye等人，2021；Su等人，2023），尽管传输量的量化仍存在不确定性（Ye等人，2023）。伴随模型和复杂网络也被用来量化城市间的传输（Wang等人，2021；Hou等人，2024）。过程分析进一步证实，传输和气相化学反应是臭氧形成的关键驱动因素（Qu等人，2023）。总体而言，这些发现强调了需要跨区域协调控制。

尽管郊区的前体物质浓度通常较低，但区域传输仍然是臭氧积累的主要驱动力，尤其是在生长季节，从而增加了健康和生态系统的风险。值得注意的是，城市地区的臭氧浓度可能超过郊区（Gao等人，2020）。此外，农村居民的臭氧暴露量可能比相邻城市地区高出7.7 ppb（Sun等人，2024），这可能是由于城市前体的传输以及与当地排放的生物源VOCs的反应、NOx的稀释效应以及城市地区的气溶胶抑制效应（Xue等人，2014；Akimoto和Tanimoto，2022；Qu等人，2021）。这突显了由于污染和暴露差异的空间异质性而产生的环境不公平（Malashock等人，2022；Gardner-Frolick等人，2022；Bai和Liu，2024）。在中国，省级研究揭示了O?浓度和人口加权暴露量存在区域差异（Xiao等人，2021）。这些差异也体现在臭氧形成机制上，城市地区受VOC限制，而郊区则表现出NOx和VOC的混合敏感性（Yang和Zhao，2023；Tao等人，2024）。尽管中国建立了多层次的空气质量预报系统，但臭氧来源研究仍主要集中在单一区域（通常是城市级别），阻碍了城市内部来源的表征和精确控制区域的识别。

此外，地表臭氧通过抑制叶片的光合作用和减少净初级生产力来威胁粮食安全（Long等人，2023）。AOT40指标（超过40 ppb的累积臭氧暴露量）被广泛用于估算臭氧引起的作物损失。据估计，中国小麦、水稻和玉米的相对产量损失（RYL）分别为24%-33%、17%-23%和9%-10%，造成了数十亿的经济损失（Feng等人，2022；Li等人，2022；Mao等人，2024）。长期和净零情景下的影响也得到了研究（Li等人，2024；Mao等人，2024）。作为中国的粮仓，华北平原遭受严重的臭氧污染。然而，本地生成臭氧与传输臭氧（特别是来自城市和郊区的臭氧）对作物损害的相对贡献仍不清楚。

本研究采用了嵌套空气质量预测建模系统（NAQPMS），该系统结合了在线示踪剂标记模块，在一个综合的多尺度框架下量化了华北平原的夏季臭氧来源，整合了省级、市级和县级的源分配。在成功再现臭氧的时空分布后，量化了不同污染条件下城市平均MDA8臭氧的区域来源。然后分析了三种指标之间的差异：站点平均浓度、站点最高浓度和最大人口加权平均臭氧。最后，比较了MDA8臭氧和正午最高臭氧峰值的来源。最后，基于AOT40-产量响应函数研究了臭氧对玉米产量的影响。本研究旨在识别臭氧污染来源并量化其对玉米产量损失的影响，从而为精准的臭氧控制措施提供关键技术支持。

观测数据

来自中国国家环境监测中心（http://www.cnemc.cn:18007/）的每小时NO₂和O₃数据。自2018年9月起，气体污染物的测量标准从标准状态（273 K，1013.25 hPa）改为参考状态（298.15 K，1013.25 hPa），因此数据进行了相应的转换。

城市平均MDA8臭氧的来源

识别城市平均MDA8臭氧的主要来源对于理解区域臭氧形成和指导大规模缓解策略至关重要。选择北京、石家庄和郑州作为分析MDA8臭氧来源的城市。这些城市中，前体排放对MDA8臭氧的贡献超过了84%，而初始条件和边界条件的贡献为3%-9%（图S3）。本研究重点关注来自不同来源的前体排放。

结论与讨论

2023年夏季，华北平原经历了严重的臭氧污染，具有明显的区域特征。使用NAQPMS和在线示踪剂标记模块进行了多尺度源分析，量化了2023年夏季的臭氧来源及其对农业的影响，并在选定的城市应用了县级源分配。NAQPMS模型合理地再现了臭氧的时空分布模式。

我们的结果表明，区域传输是夏季臭氧形成的主要因素。

CRediT作者贡献声明

杜慧云：撰写——原始草稿、方法论、资金获取、概念构思。李杰：监督、软件开发、资金获取、概念构思。杨文义：撰写——审阅与编辑、调查。米一华：可视化、验证。王梓曦：数据管理。陈学顺：撰写——审阅与编辑、形式分析。王哲：验证。孙业乐：数据管理。王子凡：软件开发。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国科学技术部国家重点研发计划（项目编号：2024YFC3713703）和中国国家自然科学基金（项目编号：42207133）的支持。我们感谢“地球系统数值模拟设施”（https://cstr.cn/31134.02.EL）的技术支持。