CrI3/CrBr3异质结界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用的隧穿磁阻探测与调控

《iScience》：Interfacial magnetic coupling in CrI3/CrBr3 heterostructures via tunneling magnetoresistance

本研究针对二维范德华磁体异质结中界面磁耦合微观机制不清的科学问题，通过构筑CrI3/CrBr3隧穿结器件，结合电输运测量与一维自旋链模型，首次实验证实界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI，~10.8 μeV）与铁磁交换（~13.5 μeV）的协同调控作用，揭示了非共线自旋织构对隧穿磁阻（TMR）多态跳变的影响机制，为设计多态磁存储器提供了新范式。

　　

在材料科学的前沿领域，二维磁性材料如同夜空中的新星，照亮了低维磁序物理的未知疆域。长久以来，传统的Mermin-Wagner理论认为，热涨落会破坏二维体系中的长程磁有序。然而，单层CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆等材料中本征铁磁性的实验发现，彻底颠覆了这一认知，证明了强磁各向异性足以在原子级薄层中稳定磁态。这一范式转变不仅丰富了基础物理，更催生了基于二维磁体的新一代自旋电子学器件，例如，利用二维磁体构建的原子级薄磁隧穿结，有望实现存储密度的飞跃。

随着研究的深入，科学家的目光从单一材料投向了更为复杂的范德华异质结。将不同的二维材料像搭积木一样堆叠起来，可以在界面处产生全新的物理性质。特别是磁性异质结，其界面磁耦合机制直接决定了器件的性能。然而，随着异质结复杂度的增加，精确表征异质界面处的磁相互作用变得愈发关键和困难。其中，界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）作为一种由对称性破缺诱导的非共线磁耦合，对调控磁畴壁、斯格明子等拓扑磁结构至关重要，但由于缺乏直接的实验证据，其微观机制及其对电子输运的影响仍不甚明了。这一认知空白阻碍了基于界面自旋轨道效应的先进功能器件的理性设计。

为了填补这一知识空白，发表在《iScience》上的一项研究，选择CrI₃/CrBr₃范德华异质结作为模型体系，旨在深入探究界面磁耦合，特别是DMI的作用。研究人员通过微纳加工技术制备了高质量的CrI₃/CrBr₃隧穿结器件，并系统测量了其在不同温度和磁场下的隧穿磁阻（TMR）行为。为了理解复杂的实验现象，他们发展了一套简化的一维自旋链模型，将每个磁性单层视为一个宏自旋，从而有效地描述了层间耦合竞争。该研究首次提供了范德华磁界面存在显著DMI的直接实验证据，并建立了连接微观磁构型与宏观输运特性的理论框架。

本研究的关键技术方法包括：利用机械剥离与干法转移技术制备CrI₃/CrBr₃范德华异质结隧穿器件；在低温强磁场综合物性测量系统中进行隧穿电流-电压（I-V）特性和隧穿磁阻（TMR）表征；以及建立基于宏自旋近似的一维自旋链模型，对实验观测到的复杂磁输运行为进行定量分析和参数拟合。

CrI₃/CrBr₃异质结的电隧穿特性

研究人员首先构筑了由六方氮化硼（h-BN）封装、以多层石墨烯（MLG）为电极的CrI₃/CrBr₃隧穿器件。在2开尔文的极低温下，电流-电压曲线显示出典型的直接隧穿和福勒-诺德海姆（Fowler-Nordheim, FN）隧穿特征。由于CrBr₃和CrI₃的带隙存在差异，正向和反向偏压下的FN隧穿开启电压表现出不对称性。温度依赖的电阻测量表明，在低温下电阻稳定，符合直接隧穿机制，而高于30开尔文后电阻急剧下降，源于热激活效应，这确认了隧穿是主导的输运机制。

CrI₃/CrBr₃异质结的TMR特性

在2开尔文下，该异质结表现出复杂的TMR行为。在磁场扫描过程中，TMR曲线呈现出多步跳跃（电阻变化最高达700%）和明显的磁滞回线。通过将TMR信号分解为对称和反对称分量，研究人员发现对称分量在特定磁场下（如±0.3 T, ±1 T, ±2 T）出现跳跃，总动态范围约600%；而反对称分量则在低场区（|μ₀H| < 0.3 T）呈现近线性行为，并在±0.3 T与±1 T之间形成矩形磁滞回线。这些复杂的特征无法通过简单叠加单个CrI₃或CrBr₃层的TMR响应来解释，暗示了界面耦合的关键作用。

温度依赖的TMR演化

温度相关的TMR测量进一步证实了其磁起源。随着温度升高，TMR的幅度逐渐减小。研究观察到了三个 distinct 的磁学区域：在32开尔文（CrBr₃的居里温度T_C）以下，系统表现出复杂的多步跳跃；在32开尔文至48开尔文（CrI₃的奈尔温度T_N）之间，低场跳跃和磁滞完全消失，仅保留高场跳跃，表明低场行为由CrBr₃的铁磁序及其界面耦合主导；当温度超过48开尔文后，所有TMR特征均消失。这种随温度演变的阶梯式行为，严格遵循了组成层的本征磁相变，为输运信号的磁起源提供了确凿证据。

模拟磁构型与TMR的关联

为了理解微观机制，研究人员建立了一维自旋链模型。该模型基于两个关键假设：一是层内耦合远强于层间耦合，使得每层内的自旋翻转是协同的；二是通过维度约化，将每个磁性层近似为一个宏自旋。模型的总哈密顿量包含了反铁磁CrI₃层能量、铁磁CrBr₃层能量、界面耦合能量（包括DMI和交换相互作用）以及塞曼能量。通过数值模拟，成功再现了实验观测到的TMR关键特征，包括临界跳变场、磁滞以及零场附近的连续变化。分析表明，界面铁磁交换（~13.5 μeV）驱动自旋平行排列和磁滞，而界面DMI（~10.8 μeV，源于界面反演对称性破缺）则诱导了自旋倾斜，从而塑造了低场TMR的连续演化行为。模拟的磁构型演化与基于自旋过滤模型计算的自旋过滤强度（SFS）高度吻合，清晰地建立了从微观自旋排列到宏观隧穿电阻的物理图像。

本研究通过实验与理论的紧密结合，阐明了CrI₃/CrBr₃范德华异质结中界面磁耦合的微观机制，特别是揭示了界面DMI在调控磁构型和隧穿输运中的关键作用。研究结论指出，界面DMI（约10.8 μeV）和铁磁交换相互作用（约13.5 μeV）的协同效应，共同决定了异质结构的磁构型，并直接调制了隧穿磁阻的复杂行为，包括多步跳变、不对称磁滞和连续演变。

这项工作的意义重大。它不仅为理解范德华磁性异质结中的界面耦合提供了全新的物理框架和直接的实验证据，而且通过展示界面工程对磁态的有效调控，为设计基于自旋配置调制的多阻态存储器和新型自旋电子学器件开辟了新的途径。该研究架起了二维磁体基础研究与实际应用之间的重要桥梁，预示着通过精心的界面设计，可以实现更多具有新奇功能和优异性能的量子器件。