《Food Chemistry》：Pickering emulsion of ginger essential oil stabilized by zein-tannic acid-gum Arabic ternary nanoparticles: Application in the development of active films based on xylan/sodium alginate/ polyvinyl alcohol
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本研究成功制备了由zein、tannic acid和gum Arabic组成的ternary biopolymer nanoparticles（ZTGs），并将其用于稳定姜精油Pickering乳液（GOPE）。将GOPE与xylan/sodium alginate/polyvinyl alcohol基材结合制备的活性薄膜表现出显著的抗氧化活性，对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌等食源性病原体及腐败菌具有抑制作用，可有效延缓草莓腐烂并保持水果品质。
刘俊涵|玛丽-劳尔·福科尼埃|奥罗尔·里谢尔|朱文清|杨文静|胡燕娜|金玉红
中国山东省农业大学食品科学与工程学院食品加工技术与质量控制重点实验室，泰安271018
摘要
本研究合成了由玉米醇溶蛋白、单宁酸和阿拉伯胶组成的三元生物聚合物纳米颗粒（ZTGs），用于稳定姜精油皮克林乳液（GOPE）。将稳定的GOPE与木聚糖/海藻酸钠/聚乙烯醇基质混合，制备出活性薄膜。含有ZTGs稳定的GOPE薄膜表现出显著的抗氧化活性，并对食源性病原体（大肠杆菌和金黄色葡萄球菌）以及腐败细菌（铜绿假单胞菌和枯草芽孢杆菌）具有抗菌作用。这些功能性特性有助于延缓草莓的腐烂并保持果实品质。
引言
目前，含有功能性生物活性化合物的生物基活性薄膜作为下一代食品包装材料受到了越来越多的关注。在这些生物活性剂中，从植物中提取的精油（EOs）因其出色的抗氧化和抗菌性能而被广泛应用于生物基活性薄膜中（Wang, Zhao等，2024）。然而，精油的高挥发性和强疏水性导致其在亲水性薄膜基质中的分散性较差。尽管已广泛使用Tween和Span等表面活性剂来改善精油的分散性（Acharya等，2024；Mutlu，2023；Pérez-Córdoba等，2018；Zhang等，2021），但它们的负载能力有限，无法有效抑制精油的挥发，且可能存在细胞毒性，限制了其在食品包装中的应用（Kaur & Mehta，2017；Liu, Chen等，2019）。
近年来，固体颗粒稳定的皮克林乳液成为制备负载精油的活性薄膜的一种非常有前景的策略（Zhao等，2024）。在用作皮克林稳定剂的多种固体颗粒中，玉米醇溶蛋白因其含有大量的非极性氨基酸以及通过反溶剂沉淀形成纳米颗粒的能力而被广泛使用（Liang等，2021）。然而，单独的玉米醇溶蛋白纳米颗粒在油水界面的吸附能力不足，导致乳液稳定性不佳（de Folter等，2012），这限制了它们在活性薄膜中的直接应用。为克服这一限制，通常使用果胶（Jiang等，2020；Wang, Kratzer等，2023）、阿拉伯胶（GA）（Gali等，2022；Li, Xu, Chen, Wang, Wang, & Zhong，2018）、透明质酸（Zhang, Huan等，2024）和卡拉雅胶（Wu等，2022）等亲水性多糖来包覆玉米醇溶蛋白纳米颗粒，从而提高其润湿性并增强皮克林乳液的稳定性。在这些多糖中，阿拉伯胶作为一种低成本的天然阴离子多糖受到了广泛关注。多项研究表明，由玉米醇溶蛋白-阿拉伯胶纳米颗粒稳定的皮克林乳液可以作为稳定的载体，当将其纳入聚合物基质中时，可以有效地调节活性化合物的空间分布和释放行为，从而显著提高活性薄膜的功能性能（Pu等，2024；Cao等，2024）。然而，玉米醇溶蛋白-阿拉伯胶纳米颗粒对离子微环境非常敏感，特别是在盐的存在下，可能会导致阿拉伯胶从玉米醇溶蛋白颗粒表面解吸，最终导致皮克林乳液不稳定（Chen等，2019）。单宁酸（TA）是一种富含羟基的多酚化合物，可以通过氢键和疏水相互作用与非共价地与玉米醇溶蛋白结合，从而改善胶体颗粒的界面性能（Li, Zhang等，2023；Liang等，2021）。此外，TA与玉米醇溶蛋白和阿拉伯胶结合时，有望促进更稳定的核壳结构的形成（Zhang等，2022）。最近的研究表明，由玉米醇溶蛋白、多酚和多糖组成的三元复合物可以产生高度稳定的皮克林乳液（Najari等，2024）。由这种三元纳米颗粒稳定的皮克林乳液表现出优异的界面稳定性、更高的生物活性化合物负载能力以及更强的抗聚集、奥斯特瓦尔德熟化和挥发性能，显示出在3D打印和输送系统中的巨大潜力（Li, Li等，2023；Liu等，2023；Zhou等，2024）。这些改进的性能也有助于提高活性薄膜的适用性和性能可靠性。然而，据我们所知，关于由玉米醇溶蛋白、多酚和多糖组成的三元纳米颗粒稳定的皮克林乳液在活性薄膜中的应用很少有报道。
基于上述考虑，本研究制备并表征了由玉米醇溶蛋白、单宁酸和阿拉伯胶组成的三元纳米颗粒（ZTGs）。这些ZTGs被用于稳定姜精油皮克林乳液（GOPE），随后以不同浓度掺入由木聚糖、海藻酸钠和PVA组成的成膜基质中。系统评估了GOPE掺入对活性薄膜的机械性能、阻隔性能、热稳定性、抗氧化活性和抗菌活性的影响。此外，还研究了所开发的活性薄膜在保持水果新鲜度方面的潜在应用。这项工作通过构建高度稳定的皮克林乳液，建立了一种有效的活性包装策略。
材料与化学品
玉米芯提取的木聚糖（CAS 9014-63-5，纯度95%）、海藻酸钠（CAS 9005-38-3，M/G比=1:1，纯度90%）、玉米醇溶蛋白（CAS 9010-66-6）和单宁酸（CAS 1401-55-4，纯度98%）由Macklin Biochemical Co., Ltd.（中国上海）提供。聚乙烯醇（CAS 9002-89-5，PVA 1799，醇解度≥97%）从Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd.（中国上海）订购。姜精油（GEO）购自Huashuo Spice Oil Co., Ltd.（中国江西）。阿拉伯胶（CAS
ZTGs的表征
按照图1A中描述的程序制备了玉米醇溶蛋白-单宁酸-阿拉伯胶三元纳米颗粒（ZTGs）。所得ZTGs形成了均匀的悬浮液，平均粒径为234.27±4.42 nm，ζ电位为-22.70±1.19 mV，多分散指数（PDI）为0.299±0.012（图1B）。荧光光谱（图1C）显示玉米醇溶蛋白纳米颗粒在304 nm处有最强的荧光发射峰，这归因于其结构中酪氨酸残基的高含量（Yang，
结论
本研究成功制备了由玉米醇溶蛋白、单宁酸和阿拉伯胶组成的三元纳米颗粒（ZTGs），其平均粒径为234.27±4.42 nm，三相接触角为94.15±0.35°，表明其具有接近中等的润湿性和有利于皮克林乳液稳定的特性。由ZTGs稳定的GOPE在油相体积分数为0.4至0.6时形成乳液凝胶，其中φ=0.5时表现出最佳的界面性能。
CRediT作者贡献声明
刘俊涵：撰写——初稿、研究、数据管理、概念构思。玛丽-劳尔·福科尼埃：撰写——审阅与编辑、监督。奥罗尔·里谢尔：撰写——审阅与编辑、监督。朱文清：资源准备、研究。杨文静：资源准备。胡燕娜：资源准备。金玉红：监督、资源准备、资金获取。
未引用的参考文献
Jing, Xiaolan, Yu, Feng and Haifeng, 2022
Yang等，2024
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了山东省重点研发项目（2023TZXD070）的支持。
