在低渗透性地层中，将沙子和颗粒活性炭放置于水力裂缝中以用于污染物修复

《Journal of Contaminant Hydrology》：Placement of sand and granular activated carbon in hydraulic fractures for contaminant remediation in low-permeability formations

人工诱导裂缝中活性炭-砂混合支撑剂的水力传导性演化规律研究。通过实验分析不同有效应力下GAC与砂填充裂隙的水力传导性差异，发现低应力时GAC更敏感，临界应力约为500 psi，低于此值时增加GAC比例可提升渗透性。提出双指数模型预测GAC/砂混合裂隙最低水力传导性，为低渗透黏土地层污染修复提供理论支撑。

　　

丁泽辰|奥拜·埃拉加布|赵青琪|范迪敏|尼尔·杜兰特|安东尼·丹科|查尔斯·沃斯|陈成

美国新泽西州霍博肯市史蒂文斯理工学院土木、环境与海洋工程系，邮编07030

摘要

在人工诱导的裂缝中注入颗粒活性炭（GAC）基改良剂，为处理富含粘土、渗透性低的地下地层的氯化溶剂污染提供了一种有前景的解决方案。实现GAC填充裂缝的高水力传导性对于长期处理效果至关重要。然而，在不同应力及注入条件下，GAC填充裂缝的水力传导性演变尚未得到充分研究。为填补这一知识空白，本文对富含粘土的土壤中创建的GAC填充裂缝的水力传导性演变进行了实验研究。结果表明，沙子和GAC填充裂缝的水力传导性与渗透性演变存在显著差异。在低有效应力下，GAC填充裂缝的水力传导性对有效应力的变化更为敏感，这表明地面荷载的变化可能会影响GAC基改良剂在浅层地层中的长期处理效果。实验还测试了将沙子和GAC颗粒混合物放入裂缝中的情况。存在一个临界有效应力值，在该应力下，由于GAC机械强度较低导致裂缝渗透性降低的劣势会抵消其增加渗透性的优势。我们的实验表明，这一临界有效应力约为500 psi。实际上，人工诱导水力裂缝所承受的闭合应力通常低于100 psi，因为在浅层地下修复中，地层深度通常小于100英尺。因此，增加颗粒注入中的GAC质量分数通常有利于提高裂缝渗透性。我们开发了一个双指数模型来解释实验室数据，并预测GAC/沙子填充裂缝的最小水力传导性。这项工作不仅推进了污染物水文学的基础科学，还为基于GAC的改良剂在地下污染物修复中的实际应用提供了支持。

引言

历史上氯化溶剂的广泛和无意释放对环境和人类健康造成了严重影响（Doherty, 2000a, Doherty, 2000b）。自20世纪60年代初以来，由于在空气、土壤和地下水中检测到这些化合物，氯化溶剂污染问题日益受到关注。因此，自1976年《资源保护与回收法》（RCRA）和1980年《综合环境响应、赔偿与责任法》（CERCLA，即超级基金）颁布以来，每年都有数十亿美元用于清理受污染的场地（Stroo et al., 2003; EPA, 2023）。然而，截至2024年，美国国家优先清单（NPL）上仍有1340个超级基金场地（EPA, 2024），如图1所示。阻碍氯化溶剂清理的主要挑战之一是处理扩散到渗透性低的地层中的污染。

一般来说，氯化溶剂比水密度大，溶解度较低，在初次释放后倾向于穿过非饱和区和饱和区沉降。此外，氯化溶剂的粘度和界面张力较低，使其能够容易迁移到渗透性低的区域（EPA, 2004）。由于地下水流动和历史上的修复工作，氯化溶剂在高渗透性区域逐渐减少。因此，氯化溶剂的持续性和迁移越来越多地受到储存在渗透性低区域中的残留氯化溶剂反向扩散的控制（Chapman and Parker, 2005; Stroo et al., 2012）。残留氯化溶剂的自然衰减可能需要数十年甚至数百年，而扩散到渗透性低地质介质中的氯化溶剂可能成为长期污染源，持续污染地下水并延长修复时间（Xu et al., 2026）。适用于沙质含水层的原位修复技术在渗透性低的地下地层中常常失败，因为使用反应性改良剂进行水力接触存在物理上的挑战。

为了解决这一挑战，自20世纪80年代末以来，旨在提高地层渗透性的水力压裂技术已被与传统修复技术结合使用（Murdoch and Slack, 2002）。在水力压裂过程中，将流体和固体混合物在高压下注入地下，以启动并扩展裂缝，使其远离井筒。通常使用石英砂作为裂缝支撑剂；然而，也使用零价铁（ZVI）和高锰酸盐等反应性固体作为双重处理介质和支撑剂，在有或没有沙子的情况下修复渗透性低的地层中的氯化溶剂（Siegrist et al., 1999）。水力压裂液还可以包含水相处理剂，以促进裂缝内反应区的形成。除了促进改良剂与氯化溶剂的直接接触外，填充有改良剂的裂缝比周围地层具有更高的孔隙率和渗透性。改良剂填充裂缝与周围地层之间的显著水力传导性梯度及氯化溶剂浓度梯度驱动局部流体和氯化溶剂迁移到这些高渗透性区域进行处理，这些区域通常起到吸附或反应的作用。许多试点规模和实验室研究调查了水力压裂促进的原位修复技术的性能（Murdoch and Chen, 1997; Siegrist et al., 1999; Gavaskar et al., 2005; Scheutz et al., 2010; Nilsson et al., 2011; Swift et al., 2012; He et al., 2026）。这些研究发现，水力压裂产生的裂缝增强了污染物的质量传递，并促进了大量改良剂在渗透性低地层中的广泛分布。Feng和Ding（2024）使用水力压裂-提取模型定量评估了水力压裂对隔水层恢复的效果，证明通过单次水力压裂产生的裂缝，污染物提取效率可提高30%以上。

在过去十年中，越来越多的研究关注将水力压裂与颗粒活性炭（GAC）基改良剂结合使用。GAC基修复技术的基本框架是将污染物从地下水或土壤引导到经过GAC改良的捕获区，从而减缓污染物的迁移并延长污染物与预先浸入GAC中的非生物/生物改良剂之间的接触时间，从而增强原位污染物降解（Simon, 2015）。一些研究集中在浅层细粒地层中裂缝形成的传播机制上（Murdoch et al., 2006; Xu et al., 2015）。Murdoch（1995）通过现场测试和观察数百条裂缝轨迹，描述了浅层地层中裂缝的传播过程。此外，先前的研究表明，裂缝的水力传导性和宽度随着支撑剂浓度的增加而增加（Fan et al., 2019; Katende et al., 2021; Li et al., 2022b），以及随着支撑剂粒径的增加而增加（Zhang et al., 2014）。然而，这些研究主要集中在沉积地层中填充沙子或陶瓷基支撑剂的裂缝上。对于填充有GAC基改良剂的浅层粘土地层中裂缝的水力传导性演变，目前了解仍然不足。由于GAC的密度较低且性质较为脆弱，这构成了一个重要的知识空白。

本研究关注裂缝后的行为，不包括裂缝形成、传播以及相关颗粒传输和沉降的动态过程。本研究的主要目的是确定注入的GAC和沙子颗粒如何影响裂缝的传导性和渗透性，这些受有效应力的调节。与GAC基改良剂注入相关的水力压裂可以针对特定的地层深度进行优化，从而支持在现场修复项目中选择GAC-沙子混合比例和改良剂浓度的决策。为此，将GAC、沙子以及不同混合比例的GAC和沙子混合物放置在两块粘土板之间的裂缝中，然后施加机械压缩以产生不同的有效应力。随后在裂缝中诱导流动，并使用达西定律测量沿主流方向的压降、裂缝宽度（即裂缝厚度）和流速，以确定水力传导性和渗透性。然后提出一个经验模型来预测裂缝的水力传导性。实验旨在验证以下假设：在低有效应力下，GAC颗粒提供比沙子更高的水力传导性，但在较高有效应力下它们会变得脆弱并分解。本研究生成的实验数据和模型有助于深入了解由沙子和GAC改良剂颗粒支撑的人工诱导裂缝在富含粘土的地层中的性能，从而更有效地修复渗透性低的地下地层中的氯化溶剂。

材料、设备和实验程序

从美国国防部的一个场地获取了受氯化溶剂污染的地下粘土岩芯样本。这些粘土样本被加工成尺寸为7英寸长、1.5英寸宽、0.5英寸厚的板状样本，如图2a–2b所示。作为填充在两块粘土板之间裂缝空间的颗粒，使用了CARBONORTHERN-WHITE砂支撑剂和商业GAC产品FILTRASORB 400，如图2c–2d所示。

实验结果与讨论

图5展示了在不同颗粒浓度下，实验室测量的裂缝传导性和渗透性与有效应力的关系。实验中使用的支撑剂颗粒为沙子和GAC。图5a–5b表明，在沙子和GAC填充的裂缝中，裂缝的水力传导性随有效应力的增加而降低。在相同有效应力下，较高的颗粒浓度会导致更大的...

结论

本研究首次使用受控的实验室实验全面研究了填充有GAC-沙子混合物的富含粘土地层中人工诱导裂缝的水力传导性和渗透性的演变。我们的实验重点关注闭合有效应力、总颗粒浓度和GAC-沙子混合比例对裂缝水力传导性的影响，这对地下污染物修复效果具有重要意义。

作者贡献声明

丁泽辰：写作 – 审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、软件开发、方法论研究、数据分析、数据整理。奥拜·埃拉加布：写作 – 审稿与编辑、初稿撰写、方法论研究、数据分析。赵青琪：写作 – 审稿与编辑、初稿撰写、验证、方法论研究、数据分析。范迪敏：写作 – 审稿与编辑、初稿撰写、验证、资源管理、方法论研究。

免责声明

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未引用的参考文献

API RP-19D, 2008

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

作者感谢国防部战略环境研究与发展计划（SERDP）在ER21-3562奖项下的财政支持。作者还感谢CARBO Ceramics提供用于实验室测试的CARBONORTHERN-WHITE砂支撑剂。数据可通过以下链接获取：https://doi.org/10.5281/zenodo.17037122。