厄瓜多尔红树林沉积物中金属与全氟和多氟烷基物质（PFAS）的共存现象：森林年龄及沿盐度梯度的分布影响

《Marine Pollution Bulletin》：Co-occurrence of metals and per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in Ecuadorian mangrove sediments: influence of forest age and position along a salinity gradient

红树林沉积物中重金属与PFAS共分布及环境行为研究。选取厄瓜多尔瓜亚基尔三角洲两种典型热带河口系统，分析不同年龄红树林沉积物中金属及PFAS的空间分布特征，发现污染物无垂直分层现象，主要受强烈生物扰动影响。近城市化区域污染物浓度显著升高，沉积物理化性质（如粒度、有机碳）相关性较弱，但金属与PFAS存在显著共分布趋势，暗示共同地球化学作用机制。研究揭示了热带红树林系统污染物迁移的复杂性，提出需加强多学科协同研究及污染源管控。

　　

蒂莫·格罗芬（Thimo Groffen）| 雷·哈维·苏埃洛（Rey Harvey Suello）| 莱恩·德·穆勒梅斯特（Leen De Meulemeester）| 让-菲利普·贝利亚尔（Jean-Philippe Belliard）| 路易斯·多明格斯-格兰达（Luis Dominguez-Granda）| 利文·贝尔沃茨（Lieven Bervoets）| 斯泰因·特梅尔曼（Stijn Temmerman）

ECOSPHERE，安特卫普大学生物系，Universiteitsplein 1C，B2610，威尔赖克（Wilrijk），比利时

摘要

沿海湿地越来越多地受到多种污染物的影响，包括金属以及全氟和多氟烷基物质（PFAS）。然而，红树林沉积物中金属和PFAS的共存及其相互作用仍知之甚少。本研究首次探讨了两种不同热带河口系统中以及老红树林和年轻红树林区域之间金属和PFAS的共分布情况。未观察到污染物的垂直分层现象，这可能是由于强烈的生物扰动所致。河口之间和内部出现了不同的空间分布趋势，反映了当地污染源的差异、盐度驱动的分配过程以及下游的稀释作用。靠近城市化地区的沉积物通常含有更高浓度的金属和PFAS。红树林的年龄可能影响污染物含量，这可能与沉积物积累和水文条件的不同有关，但这些效应存在空间变异性。沉积物的质地和有机碳含量相对均匀，与污染物浓度之间的相关性较弱。金属和PFAS之间的显著关联表明它们的共分布机制受到共同地球化学因素的影响。虽然金属浓度表明污染程度中等且生态风险总体有限，但PFAS的水平往往超过了受严重影响的河口系统的报告值。这些发现强调了控制污染源、进行长期监测以及整合水文学、地球化学和生态毒理学的多学科研究的必要性，以保护面临日益增加的人为压力的红树林生态系统的韧性。

引言

沿海湿地，如温带气候下的潮汐沼泽和亚热带地区的红树林，提供了重要的生态系统服务，包括养分循环、碳封存、减少洪水和海岸侵蚀风险、水质净化以及废物分解（Barbier等人，2011；Heckbert等人，2011；Temmerman等人，2023）。然而，这些生态系统服务目前正受到多种危害的威胁，其中包括由人类活动引起的环境污染（Barbier等人，2011）。河口常常成为上游受污染河流带来的污染物的汇（López等人，2021；Ridgway和Shimmield，2002；Sultan等人，2024）。此外，许多河口附近有城市和工业区，这些区域可能直接污染生态系统。河口和沿海湿地的动态物理、化学和生物过程会影响污染物的环境命运和行为，例如通过延长水停留时间增加污染物的滞留（Fonseca等人，2020；Sultan等人，2024）以及在潮汐洪水期间悬浮沉积物及其所含污染物的沉积（Groffen等人，2025；Teuchies等人，2013）。尽管如此，与其他水生生态系统相比，沿海湿地中污染物的环境命运和行为仍研究不足（Anik等人，2025；Sultan等人，2024）。

全球对沿海湿地的监测研究发现了大量持久性污染物，如金属和各种有机污染物，包括全氟和多氟烷基物质（PFAS）（De Cock等人，2025；Fauconier等人，2020；Niu等人，2021；Sultan等人，2024；Teuchies等人，2008）。然而，关于热带红树林中污染物的环境命运和行为的数据有限（Lewis等人，2011）。此外，目前尚不清楚对温带气候潮汐沼泽中污染物环境命运和行为的理解是否适用于热带红树林。例如，由于潮汐沼泽植被的植物结构多样性可能影响沉积过程（Friess等人，2019；Gourgue等人，2024；Groffen等人，2025；Kretz等人，2021；Schepers等人，2020；Wang等人，2025），因此草本或低灌木植被的潮汐沼泽中的污染物命运可能与以树木为主、灌木层稀疏的红树林中的污染物命运不同。

红树林位于潮间带，受到强烈的潮汐影响，这影响了悬浮沉积物和沉积物结合化学物质的传输、命运和行为（Lewis等人，2011）。在红树林发生潮汐洪水时，密集的植被结构会对水流产生摩擦，减缓潮汐流和波浪的速度，从而捕获悬浮沉积物，导致与悬浮沉积物相关的物质（如污染物和有机物）在红树林沉积物中积累（Kristensen等人，2008）。潮汐洪水和排水周期性地影响水流、盐度以及污染物在溶解相和颗粒相之间的分配（Jahanirad等人，2023；Liu等人，2024；Topaz，2023；Zhou和Rowland，1997）。潮汐水流增强了海洋、河口及其相关流域之间的物质交换；例如，在涨潮期间，悬浮沉积物和沉积物结合的污染物可以被输送到上游。在涨潮和退潮过程中，红树林的气生根系会减弱潮汐流，导致沉积物增加，从而增加悬浮沉积物结合的污染物在红树林表面沉积物中的沉积（Long等人，2022；Pelckmans等人，2025）。此外，盐度变化可能影响污染物在沉积物中的吸附（Brunk等人，1997；Wang等人，2015；Yin等人，2022）以及污染物在水流中的垂直运动（Liu等人，2024）。最后，潮汐洪水事件可能影响受污染沉积物的重新悬浮、沉积物结合污染物的长距离传输以及沉积过程（Liu等人，2024）。

因此，红树林沉积物可能成为各种污染物的汇，包括金属和全氟及多氟烷基物质（PFAS）。金属可能通过多种人为来源进入红树林系统，包括工业排放、采矿活动、农业和水产养殖以及城市径流（Fernández-Cadena等人，2014；Kulkarni等人，2018；Yadav等人，2023）。同样，PFAS这类合成化学物质也可能通过其制造和在工业应用及消费品中的使用进入环境，例如消防泡沫、纺织和皮革工业、塑料和食品包装、农药以及污水处理厂（Anik等人，2025；Sultan等人，2024）。金属和PFAS在红树林沉积物中的积累可能对生物造成严重威胁，例如干扰光合作用、引起氧化应激并降低繁殖成功率（Ankley等人，2021；Davis等人，2024；Gogoi等人，2024；Yadav等人，2023）。此外，河口的持续污染可能导致重大后果，包括红树林植被的高死亡率（Lewis等人，2011），这对生态系统和人类健康都构成威胁。这表明需要采取管理措施来最小化污染物对这些生态系统造成的风险。最后但同样重要的是，当地社区对红树林衍生食物（如鱼类、贝类和甲壳类动物）的高度依赖意味着红树林沉积物中的污染不仅是一个环境问题，也是一个直接的人类健康问题（De Cock等人，2025）。

尽管人们对金属和PFAS污染的认识日益增加，但关于它们在红树林沉积物中共同存在的研究仍然有限。了解污染的程度、这些污染物之间的相互作用以及它们在动态红树林生态系统中的环境命运和行为对于风险评估至关重要。本研究旨在通过调查厄瓜多尔瓜亚斯三角洲沿河口从陆地到海洋的梯度以及老红树林和年轻红树林区域之间的沉积物核心中的金属和PFAS浓度来填补这些知识空白。

基于当前关于金属和PFAS在沉积物中的环境命运和行为的知识及现有研究，我们预计城市地区（三角洲上游）的浓度会高于较为偏远、人口稀少的下游地区。根据金属或PFAS的类型，我们预计它们与红树林沉积物的颗粒度和有机碳（OC）含量之间存在显著相关性。此外，我们预计污染物在较老的红树林中会长期积累，以及老红树林和年轻红树林之间的环境条件差异（如OC含量和颗粒度）会导致金属和PFAS浓度存在显著差异。最后，由于金属的存在可以通过增加与沉积物成分的疏水相互作用来增强PFAS在沉积物中的吸附（Cai等人，2023），我们预计金属浓度与沉积物中的PFAS浓度之间主要呈正相关。

研究区域和样本采集

2018年，在厄瓜多尔的瓜亚斯三角洲采集了沉积物样本，该地区毗邻瓜亚基尔湾（图1），这是南美洲生态（例如初级生产、生物多样性）和经济（例如渔业、水产养殖、港口）最富饶的地区之一（Fernández-Cadena等人，2014）。这些地区以多条分支河流通道穿越红树林覆盖的三角洲平原为特征，形成了最大的河口系统。

金属浓度

沉积物核心中的平均金属浓度显示在图2中（表S3报告了中位数、平均值、最小值和最大值）。平均浓度

金属和PFAS的垂直分布

对沉积物核心的分析表明，不同红树林地点的金属和PFAS浓度随深度没有显著差异。这种垂直均匀性表明污染物没有向下迁移或历史分层现象，这可能是由多种因素造成的。首先，由于金属和PFAS都与沉积物颗粒大小和有机碳含量有关（见第4.4节），这些沉积物特性在深度层中的相对均匀分布

结论

本研究首次综合评估了两种不同热带河口系统中红树林沉积物中的金属和PFAS污染情况。通过比较空间趋势、沉积物特征以及不同红树林（在年龄和沿盐度梯度的位置方面），我们强调了金属和PFAS分布的复杂性和特定性。在瓜亚斯河河口，上游红树林通常表现出更高的金属和PFAS浓度

作者贡献声明

蒂莫·格罗芬（Thimo Groffen）：撰写初稿、可视化、验证、监督、研究、资金获取、正式分析、概念化。雷·哈维·苏埃洛（Rey Harvey Suello）：撰写与编辑、研究、资金获取、正式分析、概念化。莱恩·德·穆勒梅斯特（Leen De Meulemeester）：撰写与编辑、研究、正式分析。让-菲利普·贝利亚尔（Jean-Philippe Belliard）：撰写与编辑、研究、资金获取、正式分析、概念化。

资助

本研究得到了佛兰德斯研究基金会（FWO）的支持，为T.G.提供了博士后资助（资助编号1205724N），为R.H.S.提供了博士奖学金（资助编号1168520N），并为S.T.提供了项目资助（资助编号G060018N）。此外，该研究还得到了佛兰德斯大学间委员会 – 大学发展合作组织（VLIR-UOS）、ActUA Prijs – 安特卫普大学以及FED-tWIN ABioGrad的资助。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：

蒂莫·格罗芬报告获得了佛兰德斯研究基金会的财务支持。雷·哈维·苏埃洛报告获得了佛兰德斯研究基金会的财务支持。斯泰因·特梅尔曼报告获得了佛兰德斯研究基金会的财务支持。斯泰因·特梅尔曼还获得了VLIR-UOS的财务支持。雷·哈维·苏埃洛报告

致谢

我们感谢Tim Willems和Valentine Kayawe Mubiana在化学分析方面的帮助。此外，我们也感谢Lore Fondu和Yannick Stroobandt在有机碳含量分析方面的协助，以及Ignace Pelckmans在遥感分析以估算红树林年龄方面的贡献。