福岛事故后，利用基于观测的十种连续粒径分布模型，对137Cs气溶胶的湿沉降过程及其行为进行了分析

《Environmental Pollution》：Wet deposition modeling and behavior analysis of 137Cs aerosols using ten observation-based continuous size distributions following the Fukushima accident

铯-137气溶胶湿沉积模型研究及其对大气浓度的影响分析。摘要：本研究开发了一种基于多连续粒径分布的WRF-Chem模型，用于改进铯-137气溶胶湿沉积模拟。结果表明，不同粒径的沉积机制存在差异：dm≤2.0 μm以云下沉积为主，2.0-6.4 μm云内沉积重要，≥6.4 μm以干沉积为主。当dm≈2.8 μm时，模型能同时准确模拟累积沉积和大气浓度。

　　

庄书翰|方胜|徐宇涵|董新文|后藤大辅|森野裕

中国国家核 Corporation，北京 100081，中国

摘要

铯-137是由裂变能量产生的最受关注的放射性核素之一，它具有较长的半衰期、显著的生物毒性以及复杂的传输行为。在福岛第一核电站（FDNPP）事故后，湿沉降是决定¹³⁷Cs气溶胶大气传输的关键过程。然而，由于¹³⁷Cs气溶胶的复杂粒径分布及相关的大气传输过程，我们对这一过程的理解仍然不足。本研究通过开发一个考虑多种连续粒径分布的在线耦合WRF-Chem模型，来探讨观测到的¹³⁷Cs气溶胶的湿沉降行为。湿沉降效率的计算基于K?hler理论。构建了十个对数正态粒径分布，其几何平均直径（d_m）是根据观测数据得出的。这些分布被用来模拟FDNPP事故后的¹³⁷Cs传输。结果表明，所建立的模型成功再现了¹³⁷Cs的传输和湿沉降过程。对于d_m≤2.0 μm的¹³⁷Cs气溶胶，云下沉降占主导地位；当d_m>2.0 μm时，云内沉降也很重要；而当d_m>6.4 μm时，干沉降占主导地位。就大气浓度而言，在源附近降雨较弱时，气溶胶粒径的影响显著。d_m≈2.8 μm的¹³⁷Cs气溶胶能够同时最好地再现累积沉降和大气浓度。这些结果表明，考虑多种对数正态粒径分布以及雾沉降的重要性。

引言

在第28届缔约方大会（COP28）峰会上宣布了三重核能计划（Portugal-Pereira等人，2024年）之后，与核能相关的环境影响受到了更多关注。在各种放射性核素中，¹³⁷Cs气溶胶因其长半衰期、生物毒性和在不同生物圈之间的复杂传输行为而在环境放射性领域引起了极大关注。

湿沉降是一个关键过程，它极大地影响了¹³⁷Cs气溶胶在大气中的传输及其在地面上的时空分布（Sanada等人，2018年）。然而，对其建模存在高度不确定性，这成为理解¹³⁷Cs气溶胶在环境中传输的关键难点（Kajino等人，2018年）。尽管在改进气象输入、湿沉降过程建模以及¹³⁷Cs气溶胶特性方面付出了大量努力，但观测数据仍然难以解释。

先驱性研究使用了再分析数据集的气象输入（Stohl等人，2012年）和自动气象数据采集系统的观测数据（Kinoshita等人，2011年）。Sekiyama等人（2017年，2015年）通过同化无线电探空仪、风廓线仪和飞机获取的观测数据，利用NHM-LETKF方法制定了气象数据。这些数据集在许多传输建模研究中作为可靠的输入（Katata等人，2015年；Quérel等人，2021年；Zhuang等人，2023a年）。关于湿沉降过程建模，Morino等人（2013年）揭示了¹³⁷Cs气溶胶的预算及其对不同建模技术的敏感性。Quérel等人（2014年）强调了云内和云下沉降过程在模拟和理解福岛事故后¹³⁷Cs传输中的重要性。Fang等人（2022年）在在线耦合的WRF-Chem模型中进一步实现了云内和云下沉降，并在累积沉降和浓度模拟中取得了良好性能。Goto和Uchida（2022年）考虑了云内沉降过程中的活化作用，并详细描述了湿沉降过程。

Kajino等人（2019年）确认气溶胶粒径和溶解度显著影响湿沉降过程，并分析了不同地区干沉降、雾沉降、云内沉降和云下沉降对¹³⁷Cs累积沉降的贡献。在云内沉降过程中，活化作用占主导地位，影响清除效率。Abdul-Razza等人（1998年）基于Twomey（1959年）和Ghan（1993年）的参数方法计算了气溶胶的活化比率。他们发现，在给定的垂直风速、几何标准差、溶解度和浓度条件下，气溶胶的活化比率随几何平均直径（d_m）的增加而增加。Kajino等人（2020年）使用K?hler理论，针对0.1–100 μm的对数间隔的16个等间距截面，计算了可溶性¹³⁷Cs气溶胶的活化比率。这一详细分析显著提高了模型的能力，使得能够进一步研究气溶胶粒径的演变。

我们之前的研究使用经验值活化方案，揭示了五种观测直径的¹³⁷Cs气溶胶的传输行为（Zhuang等人，2024年）。Adachi等人（2013年）报告了2011年3月14日至15日及20日至21日FDNPP事故发生后收集的三种¹³⁷Cs气溶胶的粒径和溶解度信息，并将这些数据应用于FDNPP事故模拟。Dacre等人（2020年）在其全球传输模拟中考虑了¹³⁷Cs气溶胶的溶解度和四个粒径区间（0.01–0.1 μm、0.1–1.0 μm、1.0–10 μm和10–100 μm）。考虑不可溶性¹³⁷Cs气溶胶有助于提高浓度再现能力，但其云内清除比率仅基于溶解度计算。观测到的¹³⁷Cs气溶胶粒径范围从几微米到几毫米不等（Igarashi等人，2019年），并且基于观测数据确定了多种活动平均空气动力学直径（AMADs）（Doi等人，2013年；Kaneyasu等人，2012年；Miyamoto等人，2014年；Muramatsu等人，2015年）。这些观测表明不同地区的¹³⁷Cs气溶胶粒径和溶解度特性存在很大差异（Igarashi等人，2019年）。因此，离散粒径设置提供的有限区间可能不符合实际的连续粒径分布。因此，应建立更合理的连续粒径分布，并通过开发一种在复杂粒径设置下识别活化效率的方法来改进湿沉降建模。

在这项研究中，我们通过开发一个基于对数正态粒径分布假设的增强型WRF-Chem模型，研究了观测到的¹³⁷Cs气溶胶的湿沉降行为。这十个粒径分布的d_m值基于¹³⁷Cs气溶胶的空气和土壤样本。所建立的湿沉降模型扩展了具有连续粒径分布的¹³⁷Cs气溶胶的湿沉降模拟能力，并更准确地描述了¹³⁷Cs气溶胶的大气传输过程。研究了包括¹³⁷Cs气溶胶的累积沉降模式和大气浓度在内的十个模拟结果，并进行了比较，以提供更好的湿沉降模拟见解。量化了不同地区的沉降特征，以帮助理解南北和东西方向的传输过程。定量和定性地评估了¹³⁷Cs气溶胶的大气浓度，以获得不同时期的代表性粒径分布。确定了关键的模型不确定性，以便进一步改进模型。

章节摘录

在线耦合区域大气传输模型

使用Eulerian WRF-Chem模型来模拟气象和传输过程。WRF-Chem模型已广泛用于模拟常规污染物和放射性核素的传输（Adhikari和Mejia，2022年；Hu等人，2014年；Wang和Yu，2023年），并在之前的研究中表现出良好的性能（Sato等人，2018年）。

¹³⁷Cs气溶胶的连续性方程可以表示如下，考虑了传输、扩散、干沉降、湿沉降、排放和衰减项：$$

总沉降

图1比较了使用不同粒径分布的十次模拟的¹³⁷Cs累积沉降结果。图1a显示了¹³⁷Cs累积沉降的空间模式。随着平均直径的增加，更多的¹³⁷Cs气溶胶被活化并参与湿沉降过程，从D1到D5，沉降密度大于30 kBq/m²的区域面积增加。然后，D6–D10在福岛境内呈现更集中的空间沉降模式。

结论

本研究表明，对于d_m≤2.0 μm的¹³⁷Cs气溶胶，云下沉降占主导地位；对于d_m在2.0到6.4 μm之间的气溶胶，云内沉降占主导地位；而对于d_m≥6.4 μm的气溶胶，干沉降成为主导。活化分数是模拟小直径（d_m≤2.8 μm）¹³⁷Cs气溶胶云内沉降的关键参数。在南北方向上，d_m≤2.8 μm的¹³⁷Cs气溶胶倾向于在事故现场更远的地方沉降。

CRediT作者贡献声明

后藤大辅：写作 – 审稿与编辑，资源整理。董新文：写作 – 审稿与编辑，可视化，数据管理。徐宇涵：写作 – 审稿与编辑，可视化，数据管理。方胜：写作 – 审稿与编辑，监督，项目管理，方法论。庄书翰：写作 – 审稿与编辑，初稿撰写，方法论，概念构建。森野裕：写作 – 审稿与编辑，资源整理

数据可用性

支持本研究发现的数据存储在清华大学的本地存储系统中。经合理请求，可以从通讯作者（S.F.）处获取。

利益冲突声明

? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：

方胜报告称获得了北京自然科学基金会的财务支持。方胜报告称获得了国家自然科学基金会的财务支持。方胜报告称获得了国际原子能机构的财务支持。方胜报告称获得了中国国家核 Corporation的财务支持。

致谢

本工作得到了北京自然科学基金会（资助编号JQ23011）、中国国家自然科学基金会（资助编号12275152和11875037）、中国国家核 Corporation的LingChuang研究项目以及国际原子能机构（TC项目编号CRP9060）的支持。我们衷心感谢编辑和审稿人的宝贵意见，这些意见极大地提高了本文的质量。