《Journal of Hazardous Materials》：Elevated Mercury Accumulation and Inefficient Biomagnification in Subterranean Streams: Insights from Karst Cave Ecosystems
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本研究探讨西南地区喀斯特洞穴水生食物链中总汞（THg）和甲基汞（MeHg）的生物积累与放大特征，发现洞穴生物THg和MeHg浓度较地表生态系统高1.5-12.3倍，但生物放大效率（TMS和TMF）显著低于地表，可能与洞穴独特环境（低光照、缺氧等）及生物特性有关，为汞污染评估提供新依据。
陈婵|杜卫峰|陈梦怡|罗康|徐成翔|徐晓航|Md. Habibullah-Al-Mamun|雷丽莎|梁龙超|邱光亮
贵州师范大学生命科学学院，中国贵阳，550001
摘要
喀斯特洞穴生态系统以其孤立性、缺乏光照和食物资源有限为特征，这些环境中的汞（Hg）积累和生物放大作用目前仍知之甚少。本研究调查了中国西南部喀斯特洞穴溪流生态系统中水生食物网中总汞（THg）和甲基汞（MeHg）的生物积累和生物放大作用。结果表明，洞穴生物体内的汞浓度显著升高，THg浓度范围为10^4至1732 ng/g，MeHg浓度范围为22.0至624 ng/g。值得注意的是，底栖物种（如蜉蝣幼虫）体内的THg和MeHg浓度是地表淡水生态系统中的1.5至12.3倍。然而，汞的生物放大效率较低，其营养级放大斜率（TMS）和营养级放大因子（TMF）分别比地表淡水生态系统低20.7倍和3.69倍。洞穴生物体内高汞积累和低营养级转移效率可能与喀斯特洞穴的独特环境有关，包括光照不足、溶解氧低、温度低、食物网结构特殊以及洞穴生物的生理和生态特性，还有较高的基线汞含量。这些发现为了解地下生态系统中的汞循环提供了独特见解，揭示了潜在的汞储存库，对实施《水俣公约》中关于喀斯特地区汞污染监测的要求具有重要意义。
引言
汞（Hg）是一种广泛存在的环境污染物，对生物体具有高度毒性[1]。当重新进入环境后，沉积的无机汞（IHg）在特定条件下可被微生物甲基化为甲基汞（MeHg），这是一种具有高度毒性的有机形式[2]。甲基汞具有强烈的生物积累和生物放大特性，在营养级传递过程中会不断累积，由于其神经毒性，对野生动物和人类群体构成重大环境健康威胁[3][4]。已有大量研究探讨了汞在海洋、湖泊、河流、森林和山区等不同生态系统中的生物积累和营养级传递[5][6][7]。然而，汞对地下环境（尤其是喀斯特洞穴生态系统）的影响尚未得到充分关注。
中国西南部的喀斯特地区，尤其是贵州省，是全球主要的喀斯特区域之一，以洞穴、地下通道和天坑等典型地貌为特征[8]。贵州省位于全球重要的环太平洋汞矿化带内，该地区拥有丰富的朱砂矿床[9]。该地区的喀斯特生态系统受到多种汞来源的影响，包括大气沉降、地表水径流、矿物化作用以及人类活动[9][10]。地表水与喀斯特洞穴之间的水文联系（无论是直接的还是间接的）促进了来自富集地质背景和历史采矿及蒸馏活动的汞的渗透[11][12]。这些释放的汞可能通过岩层裂缝、天坑和地下通道进入地下生态系统[10][13]，对洞穴生物构成潜在的汞暴露风险。
与地表生态系统不同，喀斯特洞穴生态系统具有更简单的群落结构、较低的物种多样性和组成，以及独特的食物网结构[14][15]。这些差异源于长期缺乏光照和食物资源的限制[16][17]。洞穴生物主要依赖地表径流、地下水渗透、植物根系和蝙蝠粪便带来的外来有机物质[18][19]。由于对环境变化极为敏感，洞穴生物（如蜻蜓幼虫、蜉蝣幼虫和石蛾幼虫）被视为评估洞穴水生生态系统健康状况和变化的敏感生物指标[20][21]。最近的研究还表明，洞穴生物能够积累高水平的重金属[22][23]。例如，在塞尔维亚的Hadi-Prodanova Pe?ina洞穴中观察到了高水平的重金属积累[24]。我们的研究进一步发现，喀斯特洞穴鱼类体内的重金属（Cr、As、Cd、Pb、Zn、Cu、Ni和Hg）浓度随着营养级的升高而增加（Xu等人，2020年）。尽管有这些发现，但关于洞穴生物体内汞积累的具体数据仍然有限，这凸显了需要进一步研究这些脆弱而独特生态系统中的汞的生物地球化学行为。此外，关注喀斯特洞穴食物网中甲基汞的生物积累和生物放大作用至关重要。
汞负荷较高的洞穴生态系统可能成为汞的潜在储存库，对洞穴生物构成健康风险。因此，研究这些生物体内的汞暴露水平有助于了解洞穴生态系统中汞污染的程度。本研究从贵州省的三个喀斯特洞穴中收集了生物样本，分析了总汞（THg）和甲基汞（MeHg）的浓度以及稳定同位素（δ^15N和δ^13C）值，为喀斯特洞穴食物网中汞的生物积累和生物放大作用提供了新的见解。本研究的目标是：（1）揭示洞穴水生生物体内THg和MeHg的分布和积累模式；（2）描述洞穴生态系统的食物网结构；（3）阐明THg和MeHg在喀斯特洞穴溪流食物网中的生物放大和营养级传递过程。这项研究符合《水俣公约》第19条和第22条的规定，强调了在不同环境区域监测汞的重要性[25]。
研究区域
本研究选择贵州省东北部的铜仁市松涛县作为野外调查地点（图1）。贵州省西南部的喀斯特地貌非常典型，约占全省陆地面积的73.8%[26]。松涛县独特的复杂地形主要由碳酸盐岩和砂质页岩组成，部分地区还含有河流沉积物或这些岩石类型的组合。
喀斯特洞穴生态系统中的食物网结构
三个洞穴中洞穴生物的δ^13C和δ^15N值范围分别为-31.7‰至-23.0‰和0.916‰至12.1‰（表S2，图2）。在觅食类群中，捕食者的δ^13C（-31.7‰至-23.0‰）和δ^15N（0.990‰至11.6‰）范围最广（图S1）。与水洞（-30.0‰至-25.2‰）和前洞（-31.7‰至-23.4‰）相比，连家洞的δ^13C值显著更高（Kruskal-Wallis检验，p<0.05）（图S2）。喀斯特洞穴生态系统中生物体内高浓度的THg和MeHg
喀斯特洞穴生态系统中的生物体内的THg和MeHg浓度高于地表淡水生态系统（包括溪流、河流、湖泊和湿地）中的浓度（表S3）。值得注意的是，洞穴鱼类肌肉组织中的汞浓度（213至572 ng/g）高于附近松涛河中地表鱼类的浓度（97至129 ng/g）[36]。此外，对当地喀斯特洞穴的先前研究也记录了显著升高的汞含量结论
据我们所知，本研究首次提供了关于喀斯特洞穴溪流生态系统中洞穴生物接触THg和MeHg的特征，以及汞的生物放大作用的独特视角。研究结果表明，喀斯特洞穴溪流生态系统的平均食物链长度明显短于地表溪流生态系统。三个喀斯特洞穴食物网中的TMS_Thg、TMS_MeHg、TMF_Thg和TMF_MeHg值也相应较低
环境意义
本研究加深了对喀斯特洞穴中汞生物地球化学循环的理解，为风险评估提供了理论基础，并强调了评估这些封闭且生物多样性有限的环境中汞污染的必要性。洞穴生物由于生长缓慢、寿命长和繁殖率低，特别容易积累汞。这种积累可能对种群规模、物种组成甚至局部环境产生显著影响未引用参考文献
[72], [73], [74], [75], [76], [77], [78], [79], [80], [81]CRediT作者贡献声明
杜卫峰：撰写——初稿、可视化、方法论、调查。陈婵：撰写——初稿、可视化、调查、正式分析、数据管理。邱光亮：撰写——审稿与编辑、监督、概念构思。梁龙超：资源获取、方法论、资金筹集。雷丽莎：方法论、调查、数据管理。Al-Mamun Md. Habibullah：撰写——审稿与编辑。徐晓航：撰写——审稿与编辑、调查、资金筹集。利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：32460280、42003065和42467029）和贵州省基础研究计划（自然科学）（项目编号：ZK[2023]-256和ZK[2024]-429）的支持。我衷心感谢广西师范大学生命科学学院的马彦菊教授对手稿的修订和建议。同时感谢张思强、田亚军和胡碧璐在野外采样工作中的帮助。利益冲突声明
无。
