《Journal of Hazardous Materials》：Coupling geophysical, geological, geochemical and mineralogical assessments to exlamine preferential contaminant transport pathways in interbedded fractured bedrock
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本研究针对深层裂隙基岩中污染物运移通道难以定位的挑战，创新性地耦合了钻孔地球物理测井、地表地震P波初至走时层析成像与验证性取芯、成井及化学-矿物学分析，成功识别出美国Y-12国家核安全综合体内源自S-3池塘的铀和硝酸盐污染羽流在页岩-灰岩互层基岩中延伸超千米的优势运移通道。该多模态方法不仅揭示了10-20米宽的多孔裂缝管道及其矿物-污染物相互作用机制，还为靶向修复、节约成本及该方法在其他勘探领域的应用提供了关键见解。
在地下水污染治理领域，深层裂隙基岩犹如一个复杂而隐秘的迷宫，其中的污染物如何穿行、去往何方，一直是科学家和工程师们头疼的难题。与松散的沉积岩相比，裂隙岩石中污染物的迁移速率和方向存在更大的不确定性。传统的钻孔探测方法就像“盲人摸象”，不仅成本高昂，还极易错过那些与层理面平行、宽度仅十到二十米的狭长裂缝通道。这些隐蔽的通道可能成为污染物高速运移的“高速公路”，导致污染羽流扩散到远离污染源上千公尺的地方，对地下水资源构成长期威胁。位于美国田纳西州的Y-12国家核安全综合体内的S-3池塘旧址，就是这样一个经典案例。历史上，这里曾排放含铀、硝酸盐等高酸性废物，形成了复杂的地下污染。尽管过去已有大量调查，但对于污染物在深层基岩中具体的运移路径、形态及控制机理，依然缺乏清晰的认识。为了解决这些知识空白，更精准地定位污染通道、评估修复潜力，一项融合了多种“侦察”技术的研究应运而生。
这项研究发表在国际期刊《Journal of Hazardous Materials》上。为了深入探究S-3池塘下游深层基岩中的污染运移机制，研究人员采用了多学科交叉的综合研究方法。关键技术方法主要包括：首先，在地表布设两条测线，使用96道Geometric Geode系统进行地震P波初至走时层析成像，以非侵入方式获取地下速度结构，识别可能的低波速带。其次，在物探解译的低波速带位置实施HQ绳索取芯钻探，获取深部岩芯样本。接着，在钻孔中进行综合地球物理测井，包括密度、自然伽马、电导率等，以验证地表物探结果并获取垂向物性剖面。然后，将钻孔转换为多层监测井，进行长期地下水采样与水化学分析。最后，对岩芯样本进行一系列高分辨率的矿物学与地球化学分析，包括手持式X射线荧光光谱初步筛查、扫描电镜-微区分析观察形貌与元素分布、X射线衍射鉴定矿物相，并利用同步辐射光源的X射线吸收谱技术精准分析铀的化学种态及其与矿物的结合方式。
研究结果揭示了深层基岩中隐藏的优势污染运移通道的物理、化学特征及其控制机理。
物理特征与污染物归宿和运移的关系
地震层析成像在两条测线下方的基岩中（约14-18米深度）清晰刻画出了两个显著的地震低波速带。测井数据证实这些低波速带对应着低密度层，岩芯观察表明该层段裂缝更发育、风化程度更高。结合临近深孔GW-134的岩性数据投影，发现低波速带恰好与高石灰岩含量（约80%）的层位吻合。这是由于互层的石灰岩和页岩/粉砂岩之间存在差异风化，石灰岩更易风化，从而形成了多孔、渗透性更高的裂缝发育带，充当了污染物运移的优势通道。该低波速带在空间上呈延伸状，方向与基岩层理走向和地下水流向一致，从靠近污染源的Area 3向下游的Area 4连续延伸，证实其为一条连续的管道。
地下水条件与污染物归宿和运移的关系
来自低波速带内监测井的地下水呈现低pH值（约3.7-4.1）和高铀浓度（9.5-14.5 mg/L），而其下方地下水pH更高（约5.5-5.8），铀浓度显著降低（0.2-1.7 mg/L）。硝酸盐浓度在整个剖面都极高，但在低波速带内相对较低，推测与密度驱动下渗及在高效通道中的稀释作用有关。低波速带能保持酸性，表明地下水流速较快，超过了与周围石灰岩中和所需的时间。铀在低波速带中浓度升高，主要归因于其在裂缝壁上的吸附和沉淀作用。
低波速带中铀富集区的化学与矿物学分析
X射线荧光光谱分析显示，低波速带岩基中铀浓度高达490-700 mg/kg，而裂缝中的白色至黄色沉淀物/包膜局部铀含量甚至高达4920-13140 mg/kg。扫描电镜-微区分析揭示了这些沉淀物富含铝、硫、铁、碳等元素，铀含量高达6.2-9.8%。同步辐射X射线吸收近边结构谱分析表明，沉淀物中超过95%的铀以六价形式存在。扩展边X射线吸收精细结构谱的线性组合拟合进一步量化了铀的微观种态：在Area 4，铀主要与碳酸盐矿物（约47%，如liebigite或grimselite）、粘土矿物（约34%）和铁氧化物（约19%）结合；在Area 3，铀碳酸盐相减少（约25%），更多与粘土（约37%）、铁氧化物（约24%）结合，并出现了磷酸盐结合相（约13%）。X射线衍射分析首次在该场地检测到晶质铀矿物，如铀石和含钠铀氧化物，但含量很低。
结论与讨论
本研究成功展示了一种综合地球物理、地质、地球化学和矿物学方法的有效框架，用于识别和刻画深层裂隙基岩中难以发现的优势污染物运移通道。地震低波速带被证实是识别此类通道的关键地球物理标志。研究揭示了污染物运移受控于岩性差异风化形成的裂缝系统，并且铀在通道中的大量滞留与复杂的矿物沉淀和表面吸附过程相关。值得注意的是，铀主要以可迁移性较强的六价态存在，并与碳酸盐、磷酸盐、铁氧化物和硅酸盐等多种矿物相结合，这对其长期稳定性和迁移潜力具有重要指示意义。首次检测到的微量晶质四价铀矿物，可能源于历史上的修复活动或微生物作用，但其环境稳定性需进一步评估。
这项研究的意义重大。它不仅为S-3池塘旧址的污染修复提供了精确的靶区——即优先修复这些低波速带通道可大幅提高效率、降低成本，而且所建立的多尺度、多方法耦合的研究范式，可推广至其他存在类似裂隙介质污染问题的场地，如水资源勘探、碳封存监测等领域。通过将宏观运移通道与微观地球化学过程联系起来，该研究极大地深化了对裂隙岩体污染物归宿与迁移行为的理解，为类似复杂场地的精准环境管理与修复决策提供了科学依据和技术蓝图。
