《Journal of Hazardous Materials》：Rainfall-driven shifts in disinfection byproduct precursors in eutrophic lakes: From algal to terrestrial sources
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富营养化湖泊在降雨与藻华叠加下导致消毒副产物（DBPs）生成潜力显著上升，毒性增强，DOM组成从藻源转向陆源主导，影响DBPs毒性谱及形成机制。
Fangyuan Jiang|Jiaqi Ran|Feifei Wang|Yao Qu|Kaidi Lai|Ruixin Qu|Wenyuan Yang|Cheng Ye|Wenhai Chu
中国上海同济大学环境科学与工程学院，国家重点水污染控制与绿色资源循环利用实验室，200092
摘要
在亚热带季风地区，富营养化湖泊在雨季经常同时经历强降雨和藻类大量繁殖。然而，这些事件对源水质量的综合影响仍知之甚少。本研究调查了降雨对巢湖（一个为约900万人提供水源的关键湖泊）中藻类繁殖期间消毒副产物（DBP）生成潜力的影响，并阐明了溶解有机物质（DOM）介导的DBP变化机制。降雨后，氯化湖水中的总有机卤素浓度从537.6 ± 107.1 μg/L增加到716.5 ± 187.7 μg/L，同时DBP相关的细胞毒性增加了1.5到3.3倍，DBP组成也发生了显著变化。值得注意的是，降雨后卤乙醛（HALs）和卤乙酸（HAAs）的浓度显著增加，而卤丙腈（HANs）的浓度则下降。这种模式与DOM组成的变化一致——降雨前主要为藻类来源的成分，降雨后则以陆地来源的成分为主，这解释了观察到的DBP生成潜力的变化。具体来说，降雨后酪氨酸类蛋白质（HANs的关键前体）的减少与HANs生成的减少有关。相反，富里酸和腐殖酸的增加强烈促进了HAL和HAA的生成。多元线性回归分析表明，水温、溶解有机碳、溶解有机氮、生物指数和腐殖化指数是DBP生成的主要预测因子。这些发现强调了针对关键水质参数进行管理的紧迫性，以减少富营养化湖泊中DBP前体的水平，尤其是在降雨事件之后。
引言
全球变暖加剧了极端天气事件，导致季风气候地区的季节性对比更加明显[30]。具体来说，旱季变得越来越干燥，而雨季的降水量则增加[20]。这些放大的季节性波动可能导致湖泊的快速和显著变化，其幅度往往超过长期几十年的变化[45]。因此，这些变化因其潜在的生态和环境影响而受到广泛关注。
在东亚季风地区，雨季的特点是持续降雨，占湖泊年降水量的大约50%[42]。此期间的暴雨会显著增加湖泊中的溶解有机物质（DOM）输入[41]。同时，高温促进了藻类生长和频繁的藻类繁殖，产生了大量的本土DOM，特别是藻类蛋白质、碳水化合物和脂质[10]。强降雨和藻类繁殖的共同作用增加了水生系统中DOM的组成复杂性。
尽管降雨和藻类繁殖对DOM动态的单独影响越来越受到关注[18]，[31]，但关于它们对富营养化湖泊中DBP生成潜力和DOM前体的综合影响仍存在重大知识空白。DOM的结构和组成复杂性导致了多样的DBP生成途径，给其控制带来了挑战[35]。流行病学和毒理学证据越来越多地将DBP暴露与不良健康效应联系起来，包括出生缺陷、肝毒性、膀胱癌和生殖障碍[32]。作为回应，监管机构在近40个国家和地区的饮用水标准中规定了关键DBP指标（特别是三卤甲烷（THMs）和卤乙酸（HAAs）的浓度限值[9]。此外，人们越来越关注未受监管的含氮DBPs，如卤乙醛（HALs）、卤丙腈（HANs）和卤硝基甲烷（HNMs），它们的细胞毒性和遗传毒性比受监管的THMs和HAAs高几个数量级，并且经常在氯化或氯胺处理的饮用水中以μg/L的水平检测到[6]。鉴于这些担忧，迫切需要更深入地了解淡水湖泊中依赖DOM的DBP生成动态。
巢湖是中国第五大淡水湖，位于典型的季风气候区[11]。年平均降水量约为1100毫米，降雨主要集中在6月至8月，占年降水量的大约50%[42]。在这样的富营养化、受降雨影响的系统中，来自藻类渗出物和细胞裂解的藻类来源DOM已被确定为饮用水处理过程中有害DBP形成的关键前体，因此对水质安全构成了重大风险[46]，[50]。更重要的是，越来越多的证据表明，暴雨事件可以通过增加DOM负荷和使DOM组成向更具反应性的前体转变来迅速加剧DBP风险[35]。这些事件可以动员反应性的陆地有机物质，增加THMs和HAAs的生成潜力[41]。然而，降雨对藻类有机物动态及其对DBP生成贡献的影响仍知之甚少。
为了解决上述关于降雨和藻类繁殖对DOM前体及DBP生成综合影响的知识空白，本研究的具体目标是：（i）评估强降雨对雨季DBP生成潜力的影响；（ii）通过表征DOM来源、浓度和分子组成的时间变化来识别主要DBP的关键前体；（iii）基于水质参数建立DBP生成的预测模型。该研究从DBP前体的角度阐明了降雨如何影响DOM特性，为改善水质和减少雨季DBP前体水平提供了见解。
部分摘录
野外采样
巢湖（东经117°18′–117°50′，北纬31°25′–31°43′）位于长江下游，平均深度为2.7米，面积为760平方公里[10]。作为主要饮用水源，该湖泊为约900万居民提供水源[17]。然而，近几十年来，由于周边地区的快速人口增长和经济发展，该湖泊出现了富营养化和频繁的蓝藻繁殖[47]。湖泊周围的主要土地利用是农田
降雨前后DBP生成的重大变化
TOX水平反映了整体卤化DBPs的含量，降雨事件后其含量持续增加：第一次降雨后从552.9 ± 106.6 μg/L增加到787.9 ± 214.8 μg/L，第二次降雨后从555.3 ± 94.1 μg/L增加到732.3 ± 106.2 μg/L，第三次降雨后从504.6 ± 112.1 μg/L增加到629.4 ± 188.3 μg/L（图2）。所有样本中TOX的主要贡献者是TOCl，占85-98%。THMs、HALs和HAAs合计占总量的约88.5%
结论
本研究表明，降雨显著影响了饮用水源中DBP的生成潜力和毒性特征。降雨后，TOX浓度大幅增加，DBP相关的细胞毒性增加了1.5到3.3倍。这种毒理风险的增加是由于DBP种类发生了显著变化：含氮DBPs（HANs）显著减少，而含碳DBPs（HALs和HAAs）增加。我们将这种变化归因于降雨驱动的DOM转化。
环境意义
本研究表明，在巢湖藻类繁殖期间降雨会增加DBP的总生成潜力并提高DBP相关的细胞毒性。这些效应主要是由降雨前以藻类来源的有机物质为主，降雨后转变为以陆地来源的成分所驱动的。此外，关键水质参数——包括水温、溶解有机碳、溶解有机氮、生物指数和腐殖化指数
未引用的参考文献
Chen等人，[28]，[5]，[8]
CRediT作者贡献声明
Kaidi Lai：概念化、可视化、写作——审稿与编辑。Yao Qu：方法学、写作——审稿与编辑。Fangyuan Jiang：写作——初稿、方法学、研究、资金获取。Feifei Wang：写作——审稿与编辑。Jiaqi Ran：写作——审稿与编辑、研究。Wenyuan Yang：写作——审稿与编辑。Ruixin Qu：写作——审稿与编辑。Wenhai Chu：监督、资金获取。Cheng Ye：写作——审稿与编辑。利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国教育部基础与跨学科创新计划（JYB2025XDXM908）、国家自然科学基金（52325001, 52400114）以及贵州省生态与环境厅的环境科学技术项目（MCHC-DZ-ZG20252293）的支持。我们感谢Tianyi Dong对手稿英文语法的专业修订。
