《Journal of Hazardous Materials》：Unraveling the spatiotemporal heterogeneity of odorous compounds and their associated parameters in drinking water reservoirs: A systematic review
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臭味物质时空异质性及环境驱动因子研究揭示春季秋季浓度峰值，河湖过渡区与湖湾区分布差异显著，氯ophyll-a、温度等六因子通过混合效应模型和结构方程模型解析交互作用，提出"监测-预测-控制"一体化管理框架。
吕玉飞|岑成|李泽建|张可佳|周新燕
浙江农林大学碳中和学院环境与资源学院，中国杭州311300
摘要
美学参数已成为饮用水水库管理的重要组成部分，然而气味物质的显著时空异质性给有效控制带来了挑战。当前的知识空白包括对季节性/空间性气味模式及其相关因素的全面表征，这阻碍了基于证据的缓解策略的制定。为了解决这些空白，我们系统地分析了来自全球22个水库的1005个观测数据，量化了四种典型气味物质——2-甲基异博尔内醇（2-MIB）、土臭素（GSM）、β-离子酮和β-环辛烯——的时空动态，并同时探讨了关键环境因素之间的相互作用。研究结果表明，这些气味的浓度在春季和秋季达到峰值，其次是夏季和冬季。2-MIB和GSM在过渡带浓度最高，而β-离子酮和β-环辛烯在湖泊区域达到峰值；所有气味物质在大坝附近浓度最低。混合效应模型确定叶绿素-a（Chla）、温度、溶解氧、pH值、总氮和总磷是影响气味物质的关键预测因子。线性回归分析显示，春季和秋季的气味模式具有一致性，但夏季和冬季的趋势有所不同，其中因子与气味物质之间的显著关系从河流区域（n = 4）到湖泊区域（n = 7）逐渐增强。结构方程模型表明，温度、叶绿素-a和营养物质之间的相互作用对气味物质的形成具有特定影响。基于这些发现，我们提出了一个综合的“监测-预测-控制”框架，将识别出的季节性和空间性模式转化为具体的、可操作的策略，以主动管理水库中的气味问题。
引言
公众对饮用水质量的认知主要依赖于美学标准[26]、[61]。尽管浓度极低（ng/L级别），具有超低气味阈值的气味物质仍经常引发公众安全担忧和社区范围的投诉。在2019年伊利湖蓝藻暴发期间，娱乐活动受到限制，同时出现了广泛的饮用水气味问题[18]。来自中国城市的实证数据显示，超过60%的城市居民将气味相关问题视为主要的水质问题，其中霉味/土腥味占记录在案的投诉的83%[19]；H. [69]。水生生物是主要的气味来源；浮游植物群落和放线菌会产生霉味/土腥味化合物，如2-甲基异博尔内醇（2-MIB）和土臭素（GSM），而蓝藻则产生β-环辛烯和β-离子酮[1]。关键的是，气味物质的生成和分布受气候变量、流域地貌和水化学因素的调控[62]。系统研究这些因素对于开发预测性早期预警模型和有针对性的干预措施以确保水质的美学安全性至关重要。
水库是全球主要的市政饮用水来源，在干旱地区更是主要的水源[4]。在中国，湖泊和水库共同提供了超过40%的饮用水[69]。然而，水库面临独特的水质挑战。作为半封闭系统，水库具有较长的水力滞留时间（30-150天），会积累污染物并促进微生物生长[19]、[21]。小型水库特别容易受到点源和非点源污染以及沉积物释放的影响，导致水质恶化[63]。例如，三峡水库的蓄水通过回水效应和人为活动加剧了支流的富营养化，导致藻类暴发频率增加[53]。白花水库也体现了这些挑战：其较大的集水区、较短的水力滞留时间、显著的水位波动以及脆弱的生态系统共同促进了有机物的富集和产气味的微生物的繁殖[5]。这些复杂的地形-水文-生态相互作用导致了水源水库独特的气味分布模式。
水库中的气味动态表现出显著的时空异质性。例如，在新疆库尔勒水库，河口区域的2-MIB浓度达到了92.5 ng/L，是过渡带的2.54倍，是中心区域的14.5倍。同样，在巢湖北部河口区域，GSM浓度高达120 ng/L，是南部开阔水域的4.8倍[24]。夏季的气味物质浓度比冬季高40倍[68]。巢湖西部表层水中的β-环辛烯浓度在秋季比冬季高80倍[25]。这些时空变化使得识别气味变化的具体驱动因素变得复杂，凸显了进一步研究水库气味动态背后复杂机制的必要性。
水库气味物质的时空动态受多种水质和环境因素的调节。温度升高可以促进某些蓝藻和细菌产生2-MIB[70]、[72]。例如，研究表明，在较高温度（27-40 ℃）下，两种蓝藻（Dolichospermum spiroides和Planktothrix）会产生更多的2-MIB[70]。营养物质（尤其是氮和磷）的富集可以促进气味物质的生成。研究表明，氮和磷水平的增加会引发蓝藻暴发，其中像Pseudanabaena这样的产气微生物会产生高水平的气味物质[10]、[35]、[46]。此外，pH值与蓝藻的生长和代谢活动有关，可以作为预测2-MIB的指标[7]。
以往的研究主要针对单个水库进行，得出的关于水库气味物质时空模式及其相关因素的结论并不一致。为了解决这些差异，我们对全球22个水库进行了系统分析，研究了四种经典的气味物质：2-MIB、GSM、β-离子酮和β-环辛烯。具体分析内容包括：（1）评估不同季节和空间维度上的气味物质分布；（2）使用混合效应模型和线性回归分析关键相关因素及其时空异质性；（3）通过结构方程模型（SEM）阐明关键因素之间的相互作用。
文献搜索和选择标准
我们在Web of Science Core Collection和Science Direct数据库中进行了系统文献搜索，初始查询词为“reservoir odor compounds”。该搜索在Web of Science中找到了185条记录，在Science Direct中找到了3,009条记录。这些记录经过基于标题、摘要和全文的手动筛选，以确定研究环境变量与气味物质出现之间关系的研究。
22个水库中气味物质的分布特征
如图2所示，对22个水库中的气味物质浓度进行分析后发现，2-MIB、GSM、β-离子酮和β-环辛烯的水平存在显著差异。值得注意的是，2-MIB和GSM在所有水库中均有检测到，其浓度范围分别为0.01至313.5 ng/L和0.003至510.9 ng/L。其中QCS水库的2-MIB浓度最高（313.5 ng/L），超过了其气味阈值（10 ng/L）31倍。同样，GSM在QCS水库的浓度也达到了峰值（510.9 ng/L）。
气味物质及其主要驱动因素和指标的季节变化
水库中2-MIB、GSM、β-离子酮和β-环辛烯的浓度表现出明显的季节性变化，这些变化受多种环境因素驱动。春季和秋季是气味物质形成的关键时期，其特征是浓度峰值和超过气味阈值的频率较高。我们的分析表明，温度是这些季节中气味动态的关键驱动因素，这可能是由于它直接刺激了产气藻类的繁殖[12]。相比之下，pH值和溶解氧（DO）也是重要因素。
结论
本研究聚焦于全球22个水库，综合了1005个观测数据，量化了四种关键气味物质（2-MIB、GSM、β-离子酮和β-环辛烯）的时空异质性，并确定了它们的主要驱动因素。主要结论如下：
(1)季节性方面，GSM和β-离子酮在春季达到峰值（平均值分别为4.48 ng/L和4.30 ng/L），2-MIB在秋季达到峰值（平均值21.6 ng/L），β-环辛烯在夏季达到峰值（平均值8.40 ng/L）；冬季则表现出最低浓度
环境影响
像2-MIB、GSM、β-环辛酮和β-离子酮这样的气味化合物即使在微量水平下也会影响饮用水质量。以往的综述忽视了水库特有的水文生态动态，导致气味物质的时空模式无法得到解释。本系统综述综合了来自22个水库的全球数据，分析了四种优先考虑的气味物质在不同季节和水库区域中的分布、相关参数及其相互作用。
未引用的参考文献
[73]
CRediT作者贡献声明
吕玉飞：撰写——初稿撰写、数据整理、概念构思。岑成：撰写——审稿与编辑。张可佳：撰写——审稿与编辑。周新燕：撰写——审稿与编辑、监督、方法学设计、资金获取。李泽建：数据收集、正式分析。
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文研究的利益冲突或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号22306168）的支持。
