《Journal of Water Process Engineering》：Carbon-source bio-enhanced activated carbon (CBEAC) for efficient ammonia nitrogen removal in water treatment: Performance improvement and microbial mechanisms
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生物强化多孔活性炭耦合葡萄糖补充对氨氮去除的机制及微生物群落动态研究。
冯焕章|王成娇|李伟光|孙希宇|吕龙义|白彩华|姜尚峰|海明杰
哈尔滨工业大学环境学院，哈尔滨，150090，中国
摘要
水中过量的氨氮（NH?-N）阻碍了可持续发展目标6（SDG 6）的实现。传统的氨氮去除工艺启动缓慢且容易受到温度波动的影响，因此需要更稳定、更高效的技术。添加异养硝化菌哈尔滨不动杆菌 HITLi7T的生物强化活性炭（BEAC）可以提升氨氮的去除效果，但其效果受到进水贫营养条件的限制；为此，我们通过在BEAC中添加葡萄糖开发了碳源生物强化活性炭（CBEAC），旨在提高氨氮去除率并阐明相关微生物机制。当进水氨氮浓度为1.72–2.25 mg/L时，CBEAC的表现优于BAC和BEAC：启动阶段的去除效果更好，16天内即可达到中国饮用水标准（0.5 mg/L），出水氨氮浓度稳定在0.13 ± 0.06 mg/L（去除率为93.58 ± 3.08%）。葡萄糖使进水的高锰酸盐指数（PI）升高至5.41 ± 0.99 mg/L，但CBEAC的出水PI仍保持在较低水平（1.24 ± 0.62 mg/L，无显著泄漏），且高锰酸盐指数去除率为4.16 ± 0.88 mg/L（去除效率为77.39 ± 10.39%），高于BAC/BEAC。葡萄糖增强了系统的生物活性，并与HITLi7T菌株协同作用，提高了微生物群落的氨氮去除效率。在这一过程中，营养环境的改变和HITLi7T菌株的动态变化触发了氨转化微生物的定向选择。同时，细胞外聚合物物质（EPS）的物理吸附作用及微环境中的营养梯度限制了微生物的扩散，这不仅提高了微生物的功能模块性和群落网络关联度，还增强了自养-异养微生物对氨氮的竞争利用。这些发现丰富了CBEAC氨氮去除机制的理论基础，并为其在水处理中的应用提供了有力支持。
引言
联合国可持续发展目标6（SDG 6）的核心任务是确保全球水质安全，然而工业化及农业活动的加剧导致大量氨氮（NH?-N）进入地表水，其过量存在会引发有害藻类繁殖、异味和水体变色[1]、[2]、[3]。在低温条件下，微生物活性受到抑制，使得氨氮更难以控制。这些不利影响危及水质安全和水资源的可持续利用，直接挑战了SDG 6的核心目标。
在地表水中，氨氮主要以铵氮（NH??-N）和游离氨（NH?）的形式存在。传统的混凝-沉淀-过滤工艺对氨氮的去除能力有限。生物强化活性炭（BAC）结合了活性炭的高吸附能力和生物去除机制[4]，主要依靠其附着的生物膜来去除氨氮。该工艺的去除效率取决于BAC内微生物群落的组成和多样性[5]、[6]。研究表明，硝化单胞菌、硝化螺旋菌、假单胞菌和黄杆菌等属与水处理系统中的氨氮转化密切相关[7]、[8]、[9]、[10]。其中，硝化螺旋菌和硝化单胞菌是自养硝化菌，能够以氨氮或亚硝酸盐（NO??-N）为唯一电子供体进行化能自养代谢。然而，自养硝化/反硝化细菌利用无机电子供体，电子传递链较短，能量转化效率较低，因此在自然条件下其氨氮去除效果较慢[9]、[11]、[12]、[13]、[14]。此外，自养硝化/反硝化细菌对低温敏感，在寒冷时期氨氮去除效率显著下降[11]、[15]、[16]。相比之下，异养硝化/反硝化过程具有明显优势，它以有机碳源为电子供体，电子可以传递给氧气促进硝化，或传递给硝酸盐（NO??-N）/亚硝酸盐（NO??-N）促进反硝化，从而实现更高的能量利用效率，并具有更好的环境适应性[8]、[17]。基于这一原理，我们从松花江冬季水样中分离出了耐寒异养硝化菌株哈尔滨不动杆菌 HITLi7T[18]。利用该菌株进行原位生物强化，构建了生物强化活性炭（BEAC）工艺，在低温条件下实现了稳定高效的氨氮去除[19]。该技术已在中国黑龙江省某水净化厂得到实际应用，在2°C的温度和3小时的空床接触时间（EBCT）条件下，BEAC的氨氮去除效率保持在1.2–1.5 mg/L[20]。
在水处理过程中，水体中可利用的碳源不足限制了HITLi7T异养硝化去除铵氮（NH??-N）的效果[5]。HITLi7T菌株的异养硝化代谢需要有机碳源作为电子供体，因此在贫营养条件下补充碳源可增强其代谢活性。低分子量碳源如醋酸钠、葡萄糖和甘油常用于提高水处理系统的微生物代谢活性[21]、[22]。值得注意的是，葡萄糖是生命活动的基本能量来源，HITLi7T可将其作为唯一碳源维持生长和代谢。研究表明，将葡萄糖预加载到活性炭上可刺激HITLi7T的活性，增加其细胞外聚合物物质（EPS）的分泌，从而提升BEAC工艺的性能[23]。EPS是由蛋白质、多糖等组成的复杂多层结构，与细菌的附着、定植及结构稳定性密切相关[24]、[25]。在载体表面初始定植时，微生物利用EPS的粘附性形成聚集体，加速生物膜的形成[26]。在实际应用中，BEAC工艺通常采用连续流模式，预加载策略在持续提供碳源方面存在局限性。因此，本研究提出了一种协同的碳源增强方法，即向进水流中连续添加葡萄糖，以进一步提高BEAC工艺的氨氮去除效率并加快启动阶段。
理解微生物群落形成的机制是生态学研究的核心问题。阐明这些机制有助于解释微生物群落组成和功能的差异[27]。传统的生态位理论和统一中性理论是解释微生物群落形成的主要框架。根据生态位理论，群落形成主要由环境过滤和物种间的竞争与生态位分化等确定性过程驱动；而中性理论认为随机过程（如出生、死亡、迁入和迁出）是主要驱动力[28]、[29]。分析复杂微生物群落的形成机制长期以来颇具挑战性。然而，零模型（null models）的出现为量化不同形成过程的相对贡献提供了有力的统计框架，通过将观测到的物种分布与纯随机条件下的预期分布进行比较，研究人员可以判断真实群落中物种间的系统发育关系是“随机”还是“确定性”的[30]。基于此，宁等人最近开发了一种称为基于系统发育的群落组装机制整合模型（iCAMP）的先进分析方法[31]。该方法基于微生物的系统发育谱系详细解析了群落形成机制，并已在多种生态环境和水处理系统中得到验证[31]，为研究葡萄糖生物强化条件下的微生物群落动态提供了可靠的分析工具，如BEAC系统所示。
在微生物群落中，物种通过物质、能量和生物信号的交换相互作用，形成复杂的共存网络。这些网络直接揭示了物种间的关系，并间接反映了与代谢途径、能量传递和生态位划分相关的功能互动[32]。近年来基于随机矩阵理论（RMT）的共存网络分析被用于解析不同环境中的物种相互作用[5]、[33]。RMT生成网络的拓扑特性为微生物群落特征提供了宏观层面的洞察[32]、[34]、[35]、[36]。
本研究的主要目的是通过适当添加葡萄糖来进一步提高BEAC工艺的启动速率和运行效率，从而提升氨氮的去除效果，并阐明涉及的微生物群落组成特征、多样性变化及其背后的生态机制。值得注意的是，化学投加是水处理过程中的常用技术，水净化厂也会添加混凝剂和絮凝剂。葡萄糖作为维持生物活性的基本能量来源，具有生物安全性；此外，活性炭本身的吸附能力及其与HITLi7T的生物活性相结合，为控制出水中的葡萄糖浓度提供了基础。葡萄糖的添加和生物强化可以根据水处理厂现有的工艺单元进行调节，无需大规模改造现有单元，简化操作流程。同时，这种增强措施不会显著增加水净化系统的改造成本。因此，CBEAC技术在源水处理和地表水环境改善方面具有应用潜力，对实现SDG 6具有重要意义。
部分内容摘录
细菌菌株及培养方法
实验使用了哈尔滨不动杆菌 HITLi7T进行生物强化。该菌株从松花江冬季水样中分离得到，在2°C条件下具有异养硝化能力并能降解氨氮（NH?-N）。在15°C、140 rpm摇床条件下，该菌株在异养硝化培养基中培养。当OD???值超过0.6时，使用该菌株制备用于生物强化的微生物联合体。
材料
新型颗粒活性炭XHIT作为过滤介质使用。XHIT为自主研发的中孔增强型活性炭
HITLi7T生物强化
为了评估生物强化的效果，对第3天收集的活性炭样品进行了表面形态分析（图1）。图1a显示，BEAC和CBEAC的表面和孔隙中存在更多的杆状结构，而BAC则较少。先前的研究表明HITLi7T（哈尔滨不动杆菌）具有短杆状形态，因此这些结构与其形态特征相符[18]。进一步通过16S rRNA扩增子测序分析了BEAC和CBEAC的物种组成特征。
结论
通过持续添加葡萄糖并结合HITLi7T生物强化，提高了BEAC对地表水中氨氮的去除能力，加快了启动过程，并减少了葡萄糖向出水中的泄漏。葡萄糖的添加可以增强微生物活性和电子传递效率。同时，葡萄糖添加与HITLi7T生物强化的联合应用丰富了包括硝化单胞菌、黄杆菌等在内的功能菌群
CRediT作者贡献声明
冯焕章：撰写 – 原稿撰写、数据整理。王成娇：研究调查、数据整理。李伟光：撰写 – 审稿与编辑。孙希宇：撰写 – 审稿与编辑、方法学研究、数据整理。吕龙义：撰写 – 审稿与编辑。白彩华：研究调查、数据整理。姜尚峰：研究调查、数据整理。海明杰：研究调查、数据整理。
利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：52370008）的资助。
