基于人工智能的光催化制氢过程优化：结合技术经济分析与区域环境约束

《RENEWABLE & SUSTAINABLE ENERGY REVIEWS》：AI-driven optimization of photocatalytic hydrogen production: Integrating techno-economic analysis and regional environmental constraints

光催化制氢（PC）通过AI整合框架同时优化氢气进化速率（HER）与水平化制氢成本（LCOH），首次将区域环境约束纳入催化剂设计。研究评估1320种催化剂组合，发现[g-C3N4]与特定 cocatalyst/牺牲剂组合可实现$0.487/kg的LCOH，颠覆牺牲剂必需的传统认知。区域分析表明淡水可用性对LCOH影响最显著（变化超13倍）。35种机器学习模型中投票CGF集成模型表现最佳（R2=0.9427），导带位置（Ec）为关键预测因子。该框架为可扩展低成本PC制氢提供系统化解决方案。

　　

Juyoung Byun|Yurim Kim|Jonghun Lim|Minseong Kim|Junghwan Kim

韩国首尔延世大学化学与生物分子工程系，邮编03722

摘要

光催化（PC）制氢为可持续氢能生产提供了一条有前景的途径。然而，大多数现有研究主要致力于提高氢的释放速率（HER），而忽视了高性能催化剂并不一定具有经济可行性。实际应用需要在不同的环境条件下同时优化催化剂性能和系统层面的经济效益。为弥补这一差距，本研究引入了一个集成人工智能（AI）的框架，该框架结合了HER的替代模型、技术经济优化和区域约束分析。对35种机器学习模型进行了基准测试，结果发现Voting CGF集成模型具有最佳的预测性能（R2 = 0.9427，MSE = 0.0009），其中导带位置（Ec）被确定为最具影响力的特征。该框架用于评估1320种催化剂设计，包括四种光催化剂、30种共催化剂和11种牺牲剂。对LCOH和HER的同时优化揭示了传统以HER为重点的方法常常忽略的独特催化剂设计策略。值得注意的是，[g-C?N?，Group A，None]组合的氢平准化成本（LCOH）低至0.487美元/千克，这挑战了牺牲剂总是必要的观点。此外，区域分析也提供了重要见解：位置约束可能比催化剂选择更具影响力。淡水可用性是最关键的约束因素，在相同的催化剂设计下，LCOH可相差超过13倍。这一新颖的框架能够在不重复实验的情况下快速识别出满足HER、LCOH和区域要求的催化剂设计，为可扩展且经济高效的PC氢生产铺平了道路。

引言

氢因其高能量密度[1]和替代化石燃料的潜力[2,3]而被广泛认为是实现碳中和的基石。随着世界各国对氢经济的投资增加[4,5]，推进氢生产技术对于加速清洁能源转型至关重要。然而，当前的生产方法在平衡经济可行性和环境可持续性方面面临挑战[6],[7],[8]。例如，灰氢生产由于依赖化石燃料而产生大量二氧化碳排放，而绿氢虽然环保，但在经济上仍具有挑战性[9,10]。

在这种背景下，光催化（PC）制氢作为一种替代方案受到了越来越多的关注，因为它具有系统设计简单、成本效益高、能耗低和环境性能强等优点[11],[12],[13],[14],[15]。然而，其广泛应用受到氢释放速率（HER）相对较低的限制[16]。因此，研究重点集中在涉及光催化剂、共催化剂和牺牲剂的催化剂设计策略上，以提升HER[17],[18],[19],[20]。尽管如此，传统的试错方法仍然成本高昂、耗时且资源密集[21]。

为了克服这些限制，材料科学越来越多地采用基于机器学习（ML）的方法[22],[23],[24]。人工智能（AI）驱动的方法在设计多组分催化剂系统和预测HER性能方面已被证明有效[25],[26],[27],[28],[29],[30],[31],[32]，显著加快了发现过程[33]。然而，大多数先前的研究仅关注HER的提升，往往忽略了关键的技术经济因素[34]。仅提高HER并不能保证系统层面的经济竞争力[35,36]。

为了使PC氢生产具备商业可行性，对氢的平准化成本（LCOH）进行系统层面的优化至关重要[37]。虽然一些研究尝试通过使用低成本催化剂来降低成本，但这些方法往往与实际LCOH结果不符。在某些情况下，少量高性能但昂贵的催化剂能带来更有利的经济效益[38]。此外，系统层面的技术经济分析主要局限于光电化学氢生产[39],[40],[41],[42],[43]。迄今为止，针对PC氢系统的详细技术经济分析仍然很少，也没有建立评估其相对于传统氢技术竞争力的基准。

为解决这一差距，本研究引入了一个AI引导的优化框架。虽然之前的研究分别探讨了AI在HER预测或技术经济分析（TEA）优化中的应用，但本研究是首次将这两种方法结合起来。在该框架中，HER性能和LCOH在系统层面得到同时优化。通过替代模型，系统评估了1320种独特催化剂组合（四种光催化剂、30种共催化剂和11种牺牲剂）的高维设计空间。这有助于确定最佳材料配置及其浓度比，从而最小化LCOH。重要的是，首次纳入了特定区域的环境变量，如淡水可用性、环境温度和太阳辐射，从而能够在不同的地理背景下进行比较和现实的系统可行性评估。表1突出了本研究的独特贡献：与传统将性能预测与经济评估分开的框架不同，我们的方法建立了一个完全集成的循环，实现了材料属性和系统经济的同步优化。

本研究的主要贡献如下：

首先，我们的框架可以快速准确地同时评估HER和LCOH，从而减少了进行大量昂贵且耗时的实验室测试以确定最佳设计的需要。

其次，识别出最具成本效益的催化剂组及其最佳浓度比。通过对1320种变体设计空间的系统探索，找出了真正具有经济性的系统，而不仅仅是高性能的系统。

第三，提出了特定区域的设计策略，结合了环境限制以确保可扩展性和实际应用。这些贡献将实验室数据与系统层面的市场可行性联系起来，并通过彻底的敏感性分析得到了强化。

部分摘录

光催化制氢的机制

PC水分解是一种太阳能驱动的氢生产技术，其中催化系统由光催化剂、共催化剂和牺牲剂组成。图1展示了光催化制氢的机制。

PC过程包括三个主要步骤：（i）光催化剂吸收光能，（ii）产生并分离电子-空穴对，随后发生氧化还原反应，（iii）在活性位点释放氢气。整个反应可以用以下公式表示：

方法论

本研究提出了一个集成优化框架，用于PC氢生产，同时考虑了技术性能和经济可行性。虽然早期研究主要针对HER的改进，但我们的方法还包括了LCOH的最小化，从而提供了更现实的商业可行性评估。PC系统的性能不仅取决于催化剂材料，还取决于材料组成、反应条件和环境参数之间的复杂相互作用。

结果与讨论

本节全面分析了用于设计和优化PC氢生产系统的AI集成框架。首先评估了替代模型的性能和特征重要性（第4.1节）。第4.2节探讨了所有催化剂设计的材料特定经济性能，而第4.3节考察了特定区域的LCOH值，并比较了最佳催化剂设计，以确定适合不同地区的解决方案。这些分析共同

局限性与未来工作

本研究的方法学局限性显而易见。首先，数据集（来自38项研究的331个数据点）主要集中在四种研究较为透彻的光催化剂类别（如TiO?、CdS、g-C?N?和ZnS）上。因此，我们的AI模型的预测范围有意限于插值——在这个已知的化学空间内找到最佳组合——而不是外推以预测新型材料类别的性能。为了确认模型在这一范围内的泛化能力

结论

本研究提出了一种新颖的AI集成框架，用于设计和评估光催化氢生产系统。这种创新方法在技术精确性和经济可行性之间取得了平衡。通过结合HER替代模型、材料特定优化和区域特定分析，该框架能够在不同的环境和操作条件下全面评估催化剂设计性能。

该框架的主要可验证、数据驱动的发现

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助，该基金会由韩国政府（MSIT）提供支持（项目编号RS-2025-00519245），以及韩国技术进步院（KIAT）的资助（项目编号RS-2024-00416131）和科技创新计划（项目编号RS-2025-02217293）的支持。