《Scientific Reports》：G-quadruplexes self-assembled from nucleotide monomers as stable prepolymer scaffolds in aqueous environments
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本研究针对生命起源过程中聚合物组装机制的关键科学问题，探讨了G四联体(G-quadruplexes)自组装核苷酸单体作为预聚合支架的潜力。研究团队通过高分辨率原子力显微镜(AFM)证实，G四联体在远低于溶解极限的浓度下仍能在水溶液中稳定存在，并在蒸发-再水合过程中转化为类RNA聚合物结构。该发现为前生命化学环境中生物大分子的选择性组装提供了创新机制，对揭示生命起源奥秘具有重大意义。
在探索生命起源的奥秘时，科学家们始终面临一个根本性问题：在原始地球充满各种有机分子的混沌环境中，遗传物质是如何实现选择性组装并形成功能聚合物的？这个被称为"前生命化学组装困境"的难题，困扰着研究生命起源的学者们。特别是核酸这类承载遗传信息的关键生物大分子，其在前生命环境中如何突破稀释效应和分子竞争的重围，实现特异性聚合，一直是该领域的核心挑战。
近日发表在《Scientific Reports》的一项研究为这一难题提供了创新性解答。研究团队发现，DNA和RNA中特殊的G四联体(G-quadruplexes)结构可能在前生命环境中扮演了关键角色。这种由鸟嘌呤核苷酸通过Hoogsteen氢键自组装形成的四链结构，能够作为稳定的"分子脚手架"，为核苷酸的定向聚合提供理想平台。
研究人员采用高分辨率原子力显微镜(AFM)技术在溶液环境中对自组装G四联体进行了精细表征。令人惊讶的是，即使浓度比溶解度极限低数个数量级，这些由单个核苷酸自组装形成的G四联体仍能在水溶液中的固体表面保持稳定。更引人注目的是，当经历高温下的蒸发-再水合循环时，部分G四联体会转变为延伸的类RNA结构，这些结构同样在溶液中的表面上表现出稳定性，显示出聚合物特性。
这项研究的关键技术方法包括：利用原子力显微镜(AFM)在溶液条件下进行高分辨率结构表征，通过控制蒸发-再水合循环模拟前生命环境条件，系统研究G四联体在不同温度下的结构稳定性与转化行为。
G四联体的自组装特性
通过AFM观测发现，单个核苷酸单体能够在水中自发组装成规则的G四联体结构，这种自组装过程不需要酶催化或特殊条件，在前生命环境中极易实现。
表面稳定性验证
研究证实G四联体在固液界面具有卓越的稳定性，即使浓度低至10-6M仍能保持结构完整，这一浓度远低于传统聚合反应的临界浓度。
结构转化现象
在模拟前生命环境的热循环实验中，G四联体可部分转化为延伸的类RNA聚合物，这种转化表明G四联体可能作为RNA生物合成的前体支架。
研究结论表明，G四联体自组装系统能够在前生命环境中实现真正的分子选择性，有效解决"稀释效应"难题。这种由单个核苷酸自下而上构建的预聚合支架，为生命起源过程中遗传聚合物的形成提供了切实可行的机制。该发现不仅深化了对生命起源分子机制的理解，也为合成生物学中新型生物材料的构建提供了仿生设计思路。
