综述:煤气化细渣衍生催化剂的合成与应用

《Journal of Environmental Chemical Engineering》:The synthesis of Coal Gasification Fine Slag-Derived Catalysts and its Application: A Review

【字体: 时间:2026年02月09日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2

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  本综述系统阐述了煤气化细渣(CGFS)作为催化剂前体的物理化学特性(如多孔结构、高比表面积BET)及其功能化合成策略(浸渍法、水热法等),重点归纳了CGFS基催化剂在气相催化(甲苯重整)、液相催化(有机废水降解)及电催化(锌空电池)等领域的应用性能,为工业固废高值化利用和催化材料可持续发展提供了重要理论指导。

  
煤气化细渣:从工业固废到高性能催化材料的绿色蜕变
物理化学特性奠定催化剂设计基础
煤气化细渣(CGFS)作为煤气化过程的副产物,其全球利用率仅约10%,大部分采用填埋处理易造成重金属浸出和土地资源浪费。然而CGFS具有独特的多孔结构、丰富的矿物组成和低成本优势,使其成为理想的催化剂前体。研究表明,CGFS的比表面积(BET)可达81.085 m2/g(粒径<0.125 mm),孔隙结构包含微孔(<2 nm)、介孔(2-50 nm)和大孔(>50 nm)的多级孔道体系,为催化反应提供了充足的传质空间。化学成分分析显示,CGFS富含SiO2(32.2-48.11%)、Al2O3(9.8-28.31%)、Fe2O3(2.49-19.67%)等金属氧化物,以及35%左右的残碳和65%的灰分,这些组分为构建多样化活性位点提供了物质基础。
功能化合成策略精准调控活性位点
CGFS基催化剂的合成主要遵循两种策略:外源性活性位点引入和内源性组分活化。外源性策略通过浸渍法将过渡金属(Fe、Ni等)或非金属(N、P等)活性位点负载到CGFS载体上,例如Wang等人采用FeCl3溶液浸渍制备的Fe-RC催化剂,在600℃氮气氛围下煅烧后成功形成Fe3O4活性相。内源性策略则通过高温碱溶、水热改性等方法激活CGFS固有组分,如Wu团队通过调节NaOH与CGFS质量比(0.5-1.2),成功合成了具有三维笼状结构的NaAlSiO4/ZSM-11复合催化剂。机械化学活化(球磨)与酸碱改性联用能显著提升活性位点可及性,如Li等人通过球磨预处理暴露Fe-O-Si键,再通过单宁酸络合改性,使活性Fe物种含量从25.27%提升至34.56%。
多领域应用展现卓越催化性能
在气相催化转化方面,CGFS基催化剂在烃类蒸汽重整中表现突出。例如CGFS@Ni催化剂在800℃苯蒸汽重整反应中单程转化率达88.53%,且Ni颗粒尺寸仅从5.07 nm增长至6.32 nm,抗烧结和抗积碳性能显著优于商业SiO2-IM催化剂。在甲苯转化应用中,Na@Air-0.2Ni催化剂通过NiO活性位点与FeNi3合金的协同作用,在720℃条件下甲苯转化率可达92%。
液相催化转化中,CGFS基催化剂在有机废水处理方面展现出独特优势。通过构建Fe-Nx活性位点与碳基缺陷(石墨N、羰基)的协同体系,在过一硫酸盐(PMS)激活降解罗丹明B(RhB)时,30分钟内去除率可达99.9%。DFT计算证实,石墨N与CGFS的羰基协同可增强PMS吸附能,促进非自由基途径主导的反应机制。
在电化学催化领域,CGFS基催化剂在锌空电池等能源器件中表现优异。研究表明,以其组装的锌空电池开路电压达1.34 V,峰值功率密度88 mW/cm2,在10 mA/cm2电流密度下循环90次后电压衰减<10%,且甲醇耐受性优于商业Pt/C催化剂。
结论与展望:走向工业化应用的挑战与机遇
CGFS基催化剂的发展仍面临活性-稳定性权衡、批间差异等挑战。未来研究应聚焦于通过机器学习与DFT计算精准调控活性位点配位环境,拓展其在VOCs催化氧化、生物质电催化转化等新场景的应用,同时加强全链条技术经济性评估和生命周期分析,推动这一"固废变宝"技术的工业化进程。
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