用于回旋加速器生产56Co、57Co和58mCo放射性核素的截面数据优化

《Radiation Physics and Chemistry》：Optimization of the Cross Section Data for the Cyclotron Production of 56Co, 57Co, and 58mCo Radionuclides

该研究系统评估了钴-58m、57、56三种放射性同位素在回旋加速器中的生产截面，结合实验数据与TALYS-1.9、EMPIRE-3.2、ALICE-IPPE三个核模型代码的理论预测，建立了理论辅助的评估方法，确定了最优生产路线和能量范围，并计算了厚靶产率及杂质含量。

　　

萨马尔·萨贾德（Samar Sajjad）|努曼·阿姆杰德（Nouman Amjed）|艾哈迈德·纳兹（Ahmad Naz）|阿卜杜勒·穆尼布·瓦吉德（Abdul Muneeb Wajid）

巴基斯坦拉合尔教育大学科学技术系物理系

摘要

本研究评估了在医学和工业领域具有重要应用的钴放射性核素^58mCo、⁵⁷Co和⁵⁶Co的产生截面。我们整理了文献中的实验数据，并与三种核模型代码TALYS-1.9、EMPIRE-3.2和ALICE-IPPE的理论结果进行了对比分析。采用理论辅助评估方法，为每种产生途径及其相应的杂质生成了推荐的截面数据。利用这些推荐的数据集，计算了所有研究产生途径下的厚靶产额及其杂质含量。确定了高纯度生产^58mCo、⁵⁷Co和⁵⁶Co放射性核素的最佳产生途径及其最佳能量范围。特别是，⁵⁵Mn(α,n)^58mCo（13→7 MeV）、⁵⁷Fe(p,n)⁵⁷Co（15→6 MeV）和⁵⁶Fe(p,n)⁵⁶Co（16→8 MeV）反应被证明是实现可靠回旋加速器生产的最有利途径。

引言

钴的放射性同位素在现代医学中得到广泛应用，它们支持精确的诊断成像和先进的放射治疗，包括靶向治疗。（Barrett等人，2021年；Shahid等人，2020年）。

⁵⁷Co是一种单光子发射的放射性同位素，仅通过电子捕获（EC = 100%）衰变，并发出特征性的122.06 keV伽马射线（Iγ = 85.6%）（Lee等人，2023年；Lee等人，2019年）。除了用于SPECT成像外，它还作为伽马射线光谱学的可靠校准标准。由于其半衰期为271.74天，⁵⁷Co具有长期稳定性，从而确保了核医学和辐射检测系统的可靠性（Beckmann等人，2020年）。此外，⁵⁷Co-氰钴胺被用作评估生物系统中维生素B₁₂水平的标准示踪剂（Chaudhuri等人，2019年）。该方法使用静脉注射的⁵⁷Co-氰钴胺，该物质在5-10天内与内源性维生素B₁₂达到生理平衡，通过⁵⁷Co伽马光谱学实现全身B₁₂储存量的精确量化（Chaudhuri等人，2019年；Collins，2019年）。

^58mCo（半衰期t_1/2 = 9.10小时）仅通过异构体转变（IT = 100%）衰变，是一种具有潜在价值的靶向放射治疗用放射性核素。它强大的细胞杀伤能力、在活组织中的持久性以及灵活的螯合化学性质使其能够有效治疗微转移灶，并稳定地附着在肿瘤靶向生物分子上（Filosofov等人，2021年；Uusij?rvi等人，2006年）。^58mCo与⁵⁵Co（半衰期t_1/2 = 17.53小时，β⁺ = 77%，Eγ= 931.1 keV，Iγ = 75%）结合使用，形成了一个优化的诊疗对。它们几乎相同的化学性质使得同时进行诊断和治疗成为可能（Valdovinos等人，2017年）。然而，^58mCo每小时7%的衰变速率要求其必须快速（<1小时）从^58gCo中分离出来，并达到超高纯度（>99%），以便用于可行的放射性药物（Lin等人，2023年）。最近，Lin等人（2023年）开发了一种快速分离方法，显著提高了^58mCo的表观摩尔活性（AMA），从而提高了其治疗效果，并扩大了其在体内和体外应用的适用范围。此外，[^58mCo]Co-DOTATATE显示出比[¹¹¹In]In-DOTATATE和[¹⁷⁷Lu]Lu-DOTATATE更好的细胞毒性效果（Barrett等人，2021年）。

⁵⁶Co（半衰期t_1/2 = 77.24天）是一种有价值的短寿命放射性同位素，广泛用于地球化学研究，以研究钴在土壤和岩石中的迁移和吸附行为（DiFilippo等人，2014年；Mansel等人，2015年）。与⁵⁷Co（半衰期t_1/2 = 271.74天）和⁶⁰Co（半衰期t_1/2 = 5.27年）相比，它的半衰期较短，且化学性质与这些长寿命钴同位素相似，因此特别适合作为环境迁移性的示踪剂（Mansel和Franke，2015年）。

含有⁵⁷Co的 Flood源常用于伽马相机的质量控制；然而，商业来源通常含有⁵⁶Co和⁵⁸Co等杂质。由于⁵⁶Co（半衰期77.24天）和⁵⁸Co（半衰期70.9天）的半衰期较短，这些杂质会随时间衰减，从而提高源的纯度。尽管如此，新生产源中⁵⁶Co和⁵⁸Co的高能伽马辐射可能会导致成像中的管状伪影（Mavrikis等人，2021年）。⁵⁶Co、⁵⁷Co和^58mCo的衰变特性见表1（主要来源于NuDat 3.0）。

钴放射性核素可以通过多种核反应途径产生，包括^natFe上的α粒子和³He诱导的反应（Daum等人，1997年；Kim等人，2018年；Tárkányi等人，2003年；Yashima等人，2004年）、^natNi上的α诱导反应（Singh等人，2024年；Singh等人，2005年；Uddin等人，2017年）、^natCu上的α诱导反应（Ozafrán等人，1989年；Raja等人，2021年；Usman等人，2016年）、^natFe上的氘核诱导反应（Avrigeanu等人，2014年；Hermanne等人，2000年；Jung等人，1992年；Khandaker等人，2013年；Király等人，2009年；Ochiai等人，2007年；Takacs等人，1997年；Wenrong等人，1995年；Zhenlan等人，1984年）、^natNi上的氘核诱导反应（Amjed等人，2013年；Avrigeanu等人，2016年；Usman等人，2016年）、^natFe、^natNi和^natCu上的质子诱导反应（Adel等人，2020年；Al-Abyad等人，2009年；Ditrói等人，2005年；Kim等人，2018年；Lawriniang等人，2018年；Sugihara等人，2024年；Titarenko等人，2011年）。然而，对于低能量、高纯度的回旋加速器生产^{56, 57, 58m}Co放射性核素，优选的途径是^{56, 57, 58m}Fe上的质子-氘核和α诱导反应。

本研究旨在通过使用质子-氘核和α诱导反应在富集铁和锰靶上，确定高纯度⁵⁶Co、⁵⁷Co和^58mCo的最佳产生途径。关键反应包括⁵⁶Fe(p,n)⁵⁶Co、⁵⁷Fe(p,n)⁵⁷Co、⁵⁸Fe(p,n)^58mCo以及⁵⁶Fe(d,2n)⁵⁶Co，同时还评估了⁵⁵Mn上的α诱导反应，如（α,n）、（α,2n）和（α,3n）。

评估方法

精确的核反应数据对于使用回旋加速器优化放射性核素的生产至关重要（Qaim，2024年）。当实验截面测量结果存在不一致或空白时，先进的核建模代码（如TALYS-1.9、ALICE-IPPE和EMPIRE 3.2）可以提供必要的验证，并填补缺失的数据。这些工具不仅改进了截面预测，还加深了对基本核反应机制的理解（Blann，1988年；Herman等人，2007年）

⁵⁶Fe(p,n)⁵⁶Co

关于这一反应的数据库非常丰富，包含了八个实验组的测量数据（见表2）。Tanaka等人（1959年）的数据基于衰变数据进行了归一化处理，归一化系数为0.946。Jenkins等人（1970年）报告了一个数据点，值为4.9，低于5.4的阈值，可能由于能量损失而被排除在进一步分析之外。同样，Biryukov等人（1980年）报告的单一数据点相对较高，且与数据集不一致，也被排除在外

⁵⁶Fe(d,2n)⁵⁶Co

有三项研究使用富集靶报道了这一反应的实验值（见表2），而其他作者使用的是天然靶；因此，后者的数据集除以了0.917的因子进行归一化。在考虑靶材富集因素后，除Clark等人（1969年）的数据外，所有实验数据都显示出较强的一致性。相比之下，Clark等人（1969年）的数值过高，因此也被排除在进一步分析之外。所有核模型代码的结果都相当吻合

⁵⁵Mn(α,n)^58mCo

共有三位作者报告了这一反应的测量数据（见表2）。总体而言，理论模型与实验数据趋势一致，但Matsu等人（1965年）的数据因不一致而被排除。EMPIRE-3.2和TALYS-1.9在能量约为15 MeV之前与实验数据吻合良好，之后TALYS-1.9开始低估截面值。ALICE-IPPE在较低能量下高估了数据

评估截面的验证

对于中子诱导的反应，已有成熟的基准方法用于验证评估的截面，例如反应堆中子谱（Uddin等人，2013年）或14 MeV d/Be中子谱（Al-Abyad等人，2006年）。相比之下，对于带电粒子诱导的反应，目前尚无标准化的方法。通常采用两种实用方法：第一种是在定义的实验条件下测量积分产额（Kastleiner等人，2002年；Qaim等人，2018年）。

积分产额的计算与比较

使用Forschungszentrum Jülich开发的STACK程序，并结合Williamson等人（1966年）给出的能量范围关系以及标准产额公式（Qaim，1982年），考虑1小时的辐照时间和1 μA的束流电流（Otuka等人，2014年），计算了⁵⁶Co、⁵⁷Co和^58mCo的厚靶产额。这些值代表了理想实验条件下的最大可实现产额。图22显示了这些结果

结论

本研究全面评估了放射性核素⁵⁶Co、⁵⁷Co和^58mCo的回旋加速器生产途径，这些核素在核医学、环境研究、薄膜活化材料和校准实践中具有重要意义。通过结合实验数据集和核模型代码的理论预测，得出了一致的激发函数，用于计算厚靶产额并评估放射性核素的纯度。此外，还确定了最佳生产条件

CRediT作者贡献声明

萨马尔·萨贾德（Samar Sajjad）：撰写——初稿，软件开发，实验研究，数据分析。努曼·阿姆杰德（Nouman Amjed）：撰写——审稿与编辑，撰写——初稿，验证，监督，资源协调，方法论设计。艾哈迈德·纳兹（Ahmad Naz）：撰写——审稿与编辑，撰写——初稿，可视化，软件开发，数据分析。阿卜杜勒·穆尼布·瓦吉德（Abdul Muneeb Wajid）：撰写——审稿与编辑，实验研究，数据分析

未引用的参考文献

Aleksandrov等人，1990年；Beckmann和Popovic，2020年；Dmitriev和Molin，1982年；Jenkins和Wain，1970年；Lagunas-Solar和Jungerman，1979年；Lavrukhina等人，1963年；Lee等人，2019年；Michel和Brinkmann，1980年；NuDat 3.0；Qaim和Spahn，2018年；Remsberg和Miller，1963年；Samar等人，2025年；Singh等人，2024年；Singh等人，2005年；Sisterson和Vincent，2006年；Tanaka和Furukawa，1959年；Uddin等人，2017年；Uddin等人，2017年。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。