《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Benzimidazole based Zeolitic Imidazolate Framework as an Efficient Adsorbent for Palladium Recovery from Wastewater
编辑推荐：
火山岩与沸石生物滞留系统长期运行中性能逆转机制研究。ABF-Z对总磷（68.48±39.17%）、铵态氮（83.75±21.76%）和悬浮物（76.97±18.65%）去除效率优于ABF-V，但后者COD去除率（50.58±32.33%）更优。长期运行后，ABF-V因介质结构劣化导致性能下降，而ABF-Z凭借高比表面积和微生物协同作用维持稳定。微生物多样性分析显示ABF-Z富集氮循环菌群（如Proteobacteria、Xanthobacteraceae），其沸石介质（68.3% SiO?）具有优异的NH??-N吸附（2小时内吸附率70.56%）。研究证实长期稳定运行需兼顾材料结构稳定性和微生物群落协同作用。
胡家凯|徐荣华|蒋静怡|穆罕默德·里兹万|莫哈末·法迪尔·穆丁|埃勒赛义德·阿里·埃勒赛义德·阿里|埃利·亨德里克·桑贾亚|阿卜杜勒加瓦德·萨阿德|谢孔|陈红
长沙理工大学水利与海洋工程学院，中国长沙，410114
摘要
在实地规模的屋顶径流生物滞留系统中，长期性能退化机制和介质特异性动态仍不明确。因此，本研究在长期运行三年后继续监测了一种基于火山岩的组装生物滞留设施（ABF-V）和一种基于沸石的组装生物滞留设施（ABF-Z）。ABF-Z在总磷（TP，68.48 ± 39.17%）、铵氮（NH??-N，83.75 ± 21.76%）和悬浮固体（SS，76.97 ± 18.65%）的去除效率方面表现更优，而ABF-V在化学需氧量（COD，50.58 ± 32.33%）的去除效率上更高。尽管整体性能略有下降，但高水力负荷事件导致去除效率出现显著波动和污染物间歇性渗漏。值得注意的是，ABF-V逐渐失去初始优势，被ABF-Z超越。随后对微生物群落组成和介质物理化学性质的分析进一步阐明了性能逆转的原因。具体而言，ABF-Z具有更高的微生物多样性和丰度，并且富含与氮循环相关的菌类（如变形菌门和黄杆菌科）。此外，沸石的微孔结构使其具有较高的NH??-N吸附能力（2小时内达到70.56%），其高二氧化硅含量（68.3% SiO?）增强了长期结构稳定性。这些发现表明，长期运行使处理方式从最初的介质吸附转变为微生物转化，强调了需要稳定的介质来促进微生物协同作用，以减轻长期性能下降。因此，在生物滞留系统中战略性地使用沸石可以确保长期控制径流污染并维持微生物生态系统的稳定性。
引言
城市扩张增加了不透水表面，改变了水文状况，减少了渗透和蒸散[1]，[2]。在多变的气候条件和降雨事件下，这些不透水表面促进了污染物的冲刷，产生了构成非点源污染的主要径流[3]。虽然道路径流由于频繁的人类活动而成为城市径流污染研究的重点[4]，但屋顶径流往往被忽视。尽管它对表面污染有贡献，但由于被认为人为影响较小，科学关注度不足[5]，[6]。然而，屋顶占城市不透水表面的很大比例，全球约为28%[7]，在中国等人口密集地区这一比例超过50%[8]，[9]，特别是在人口密集的省会长沙，这使得屋顶径流污染成为研究的关键领域。
此外，多种因素，包括屋顶材料组成、降雨模式和大气沉降，都会影响屋顶径流中的污染物，如氮、磷、重金属、多环芳烃（PAHs）、多氯联苯（PCBs）和农药[10]，[11]。鉴于其广泛的覆盖面积和内在的污染源，屋顶径流是城市水循环中污染物传输的重要途径。所有屋顶材料都会老化并向径流中释放污染物，影响城市水质和河流生态系统[12]。有效处理屋顶径流对于减轻生态系统损害至关重要。基于低影响发展的生物滞留设施在稳定和保护环境、控制雨水污染以及降低成本方面具有优势，使其适合处理屋顶径流[13]，[14]。
生物滞留设施通过过滤、介质吸附、植物吸收和生物转化来净化雨水径流[15]。填充材料的选择对污染物去除能力和生态效应有重要影响，尤其是在实地规模系统中[16]。不同介质的表面性质和孔结构各不相同，直接影响吸附潜力和处理效率[17]。为了提高性能，通常会使用多种介质：沸石对NH??-N具有高选择性[18]；椰壳纤维具有高表面积和有机含量，有助于吸附污染物[19]；火山岩耐腐蚀、惰性，可避免二次污染[20]，[21]；生物炭有助于细菌去除[22]。尽管实验室规模的研究表明使用沸石、椰壳纤维或火山岩可以改善碳、氮、磷和SS的去除效果[23]，但在实际应用中，即使设计相同，现场性能也往往有所不同。特别是，在长期运行后，填充沸石与火山岩的生物滞留系统中，性能下降的机制和潜在的性能逆转机制仍不清楚。
较旧的生物滞留设施常常会出现介质堵塞和老化，导致水流加速和吸附接触时间不足，从而显著降低性能[24]。相比之下，本研究中使用的实地规模生物滞留设施由于其特定的介质配置，表现出优异的长期性能，性能下降幅度较小。然而，由于介质性能和微生物富集程度的差异，ABF-Z和ABF-V仍表现出不同程度的性能退化[25]。
这项为期九个月的研究继续了对相同实地规模生物滞留设施的长期监测。研究目标是：（1）比较ABF-V和ABF-Z在长期运行中的性能变化；（2）阐明与性能转变相关的微生物群落动态；（3）探讨介质特性变化对系统可持续性的影响。这项工作为在实际屋顶径流条件下优化生物滞留设施提供了可操作的见解。
实验地点和设备
实验在中国长沙的一所大学校园内进行（28.07°N, 113.01°E）。该地区具有湿润的亚热带季风气候。2023年10月至2024年6月期间使用翻斗式雨量计监测降雨情况，雨季（3月至6月）的监测频率更高。屋顶径流通过排水系统和落水管从273平方米的轻型钢板屋顶收集，以确保金属渗漏最小化，并具有代表性
屋顶径流中的污染物特征及其相关性
2023年10月至2024年6月期间记录了23次降雨事件：5次大雨、8次中雨和10次小雨。这些事件反映了长沙典型校园屋顶径流的水质特征（表S2）。分析发现，颗粒物与其他污染物浓度之间存在相关性，例如颗粒物作为含氮污染物、重金属和有机物的主要载体[32]。这种相关性有助于估算其他参数
结论
值得注意的是，在长期运行的后期阶段（即本研究的9个月监测期间），两种设施在轻至中等降雨事件中的SS和NH??–N去除效率均超过60%。然而，在高流量条件下，COD和TP的去除效率非常不稳定。随着时间的推移，介质性能下降和污染物转化接触时间不足导致去除效果不佳，表明设施的渗透性
作者贡献声明
胡家凯：撰写——初稿、方法论、调查、数据管理。
蒋静怡：调查、数据管理、概念化。
徐荣华：撰写——审阅与编辑、方法论、调查、数据管理。
莫哈末·法迪尔·穆丁：撰写——审阅与编辑、正式分析。
埃勒赛义德·阿里·埃勒赛义德·阿里：撰写——审阅与编辑。
阿卜杜勒加瓦德·萨阿德：撰写——审阅与编辑。
埃利·亨德里克·桑贾亚：撰写——审阅与编辑。
陈红：
写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明
在准备这项工作时，作者使用了DeepSeek（由中国深圳的DeepSeek公司开发）进行语言润色。使用该工具后，作者根据需要审查和编辑了内容，并对最终发表的内容负全责。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了湖南省自然科学基金（2023JJ40033, 2024JJ6058）、苏州国家绿色废水处理联合实验室（SZLSDT202403）和人力资源与社会保障部（H20240365）的支持。
数据可用性
数据可根据请求提供。
