《Journal of Hazardous Materials》：Plastic-Derived Dissolved Organic Matter Amplifies the Bioavailability and Toxicity of Short-Chain Chlorinated Paraffins in
Chlorella vulgaris
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本研究探究了聚乙烯（PE）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚乳酸（PLA）来源的塑料溶解有机物（P-DOM）对单细胞绿球藻（C. vulgaris）生物可利用性及毒性的影响，发现P-DOM显著增强SCCPs毒性，抑制藻类生长，并通过调节抗氧化系统及基因表达导致脂代谢紊乱，提示不同塑料来源的P-DOM具有差异性生态风险。
姚长青|方书婷|黄一全|黄宝华|陈超|阮启军|梁伟新|杨胜红|刘淑琴
齐鲁工业大学（山东省科学院）化学与化学工程学院，中国济南250353
摘要
随着全球塑料污染的加剧，源自塑料的溶解有机物质（P-DOM）已成为水生系统中有机碳的重要来源。然而，P-DOM与污染物相互作用对生态系统的影晌仍研究不足。本研究在环境相关条件下，探讨了来自聚乙烯（PE）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚乳酸（PLA）塑料产品的P-DOM对普通小球藻（C. vulgaris）中短链氯化石蜡（SCCPs）的生物利用度和毒性的影响。研究发现，P-DOM显著增强了SCCPs的生物利用度，并对C. vulgaris的生长产生了协同抑制作用。与来自可降解塑料（PLA）的P-DOM相比，来自不可降解塑料（PE和PET）的P-DOM促进了SCCPs的积累，并引发了更严重的毒性反应。这种共暴露引发了细胞防御反应，包括抗氧化系统的调节和胞外聚合物物质（EPS）的分泌。此外，共暴露还扰乱了氨基酸和脂质的平衡，并改变了与光合作用和能量代谢相关的基因表达，最终破坏了细胞稳态。值得注意的是，SCCPs与PE或PET来源的P-DOM共存时，脂质代谢的紊乱更为明显，而PLA来源的P-DOM则主要损害了光合作用途径。这些发现强调了P-DOM在调节SCCPs环境命运和生态毒性方面的关键作用，并突出了塑料类型对风险的影响。
引言
由于成本低、耐用性强且用途广泛，塑料在现代生活中不可或缺。然而，这些特性也带来了严重的环境问题，因为塑料会在环境中长期存在[1]、[2]。塑料垃圾遍布所有主要海洋生态系统[3]，据估计每年有400万至1200万吨塑料从陆地进入海洋[2]。预测显示，到2050年，这一数字可能上升至120亿吨，进一步加剧全球塑料污染危机[4]。同样，淡水系统也日益受到塑料的污染[5]、[6]。微塑料（MPs），定义为直径小于5毫米的塑料颗粒[7]，已在多种水生生物以及人体组织和生物液中检出[8]、[9]、[10]。微塑料具有细胞毒性、神经毒性和遗传毒性，对生态系统和人类健康构成多种风险[11]、[12]。尽管微塑料受到了广泛关注，但源自塑料的溶解有机物质（P-DOM）因其潜在的环境影响而长期被忽视[13]。
随着全球塑料污染的增加，P-DOM逐渐成为水生生态系统中有机碳的重要来源[14]。最新研究表明，P-DOM对微生物具有高生物利用度，会促进细菌生长并破坏生态平衡[14]、[15]。此外，P-DOM还会抑制海洋微生物（如Prochlorococcus）的光合作用[16]，表明它可能改变水生生态系统中关键初级生产者的功能。作为塑料降解的重要中间产物，P-DOM兼具塑料和天然DOM的特性，是一种混合介质，融合了两者各自的属性。微塑料可以增强有机污染物的吸附[17]、[18]，而天然DOM中的腐殖酸和蛋白质等物质通过静电和疏水作用与有机污染物结合[19]、[20]，从而增强其毒性。然而，P-DOM与持久性污染物（如短链氯化石蜡SCCPs）之间的相互作用及其后续生态影响仍需进一步研究。SCCPs是一类常用的卤代有机污染物，常用于工业领域的增塑剂、阻燃剂和涂料添加剂[21]、[22]。2017年，《斯德哥尔摩公约》将SCCPs列为持久性有机污染物（POPs）[23]，突显了其环境和健康风险。SCCPs会对水生生物、哺乳动物和土壤微生物的组织造成持续累积[24]、[25]。研究表明，SCCPs暴露会通过巨噬细胞介导的炎症反应干扰胰岛素信号传导，破坏葡萄糖代谢[26]，并影响脂质和氨基酸代谢，从而影响斑马鱼的生长和发育[27]。因此，探讨P-DOM的存在是否会影响SCCPs的生物利用度和毒性具有重要意义。
在本研究中，选择普通小球藻（C. vulgaris）作为模型生物，研究来自不可降解塑料（聚乙烯（PE）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）以及可降解塑料（聚乳酸（PLA）的P-DOM对SCCPs生物利用度和毒性的影响。作为水生生态系统中的初级生产者，藻类对污染物极为敏感，在能量传递中起核心作用[28]。微藻健康的破坏会对更高营养级和整个生态系统稳定性产生连锁影响[29]。因此，了解环境污染物（如P-DOM和SCCPs）对微藻的影响对于评估更广泛的生态风险至关重要。选择这三种塑料产品的理由如下：PE和PET是全球产量最大的塑料之一，在水生生态系统中普遍存在[30]、[31]；而PLA作为一种可降解塑料，越来越被视为可持续的替代材料[32]。本研究旨在：（1）阐明P-DOM作为类似DOM的混合物介质在SCCPs暴露中的作用；（2）在统一的实验框架内比较不可降解塑料与可降解塑料P-DOM对微藻中SCCPs生物积累的影响，并进一步探讨这两种P-DOM类型在共暴露过程中如何差异性地调节微藻的生理和生化特性；（3）通过整合代谢组学和转录组学分析，阐明塑料类型对SCCPs诱导的生物效应的分子机制。
部分内容摘要
P-DOM的制备与表征
选择商用PE袋和PET袋作为代表性的不可降解塑料，PLA袋作为代表性的可降解塑料。将它们剪切成1厘米×1厘米的碎片，厚度约为0.05毫米。根据先前研究的改进方法[14]、[33]，每个预燃烧玻璃烧瓶中加入5克塑料碎片和300毫升蒸馏水，然后在连续搅拌条件下照射14天，以模拟环境条件
不同塑料来源的P-DOM差异
DOC分析（图S1A）显示，PLA-DOM的DOC浓度最高（6.03毫克/升），其次是PE-DOM（2.83毫克/升）和PET-DOM（1.25毫克/升）。因此，PLA塑料经历了更强的光降解，释放出更多的P-DOM到环境中，这与先前的研究结果一致[42]。随后，EEM光谱显示了三种P-DOM不同的荧光特性（图S1B-D）。
结论
作为塑料污染的新成分，P-DOM受到的关注远低于颗粒状微塑料。本研究表明，P-DOM可以显著调节水生系统中SCCPs的环境行为和毒性。在环境相关条件下，P-DOM显著增强了SCCPs的生物利用度，并通过协同作用加剧了对C. vulgaris的毒性，导致生长抑制、氧化应激和
环境意义
鉴于塑料污染和SCCPs以及其他持久性有机污染物的日益普遍，应更加重视P-DOM在塑造水生生态系统化学混合物风险中的作用。环境风险评估和监管策略需要考虑P-DOM与共存污染物之间的相互作用，以便更准确地预测和减轻长期生态后果。
作者贡献声明
黄一全：数据可视化、方法学、实验设计。黄宝华：方法学。姚长青：初稿撰写、数据可视化、软件应用、方法学、数据管理。方书婷：软件应用、方法学。杨胜红：审稿与编辑、项目管理、概念构思。刘淑琴：审稿与编辑、监督工作、资源协调、概念构思。阮启军：资源管理、方法学。梁伟新：资源管理、方法学。陈超：方法学。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
我们衷心感谢国家自然科学基金（22376037）、山东省自然科学基金（ZR2024QB057）、广东省基础与应用基础研究基金（2023A1515011156）以及广东省科学院关于建设国内一流研究机构的专项资助项目（2020GDASYL-20200102007）的财政支持。
