《Food Packaging and Shelf Life》：An integrated “extraction-film formation” strategy using natural deep eutectic solvents for fabricating active films in fruit preservation
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本研究提出天然深熔盐溶剂（NADES）整合提取-成膜策略，以胆碱盐和尿素为原料提取 Dalbergia pinnata 黄酮，直接制备明胶/壳聚糖/黄酮复合膜，实现功能协同，简化制备流程，同时提升抗菌、抗氧化及可降解性能，验证其在水果保鲜中的有效性。
杨海宇|黄星海|罗炳友|余坤英|卢 Chaosong|莫敬民|李培元|魏建华|钟海宇
广西中医药大学药学院，中国南宁 530200
摘要
为了实现配方的简化和绿色制造，本研究提出了一种基于天然深共晶溶剂（NADES）的“提取-成膜”集成策略。使用氯化胆碱和尿素作为NADES系统，并结合超声波从Dalbergia pinnata（Lour.）Prain中提取黄酮类化合物，这些化合物直接掺入明胶/壳聚糖（Gel/CS）基质中，通过溶液浇铸制备深共晶复合膜（GCD1–4）。这种提取物同时充当同质增塑剂和功能性成分。该方法避免了传统薄膜制备中常用的增塑剂、抗菌剂和抗氧化剂的重复添加。结果表明，随着DPF含量的增加，薄膜从“刚性且易碎”转变为“柔韧”，表面润湿性从亲水性变为疏水性，水溶性显著降低，紫外线屏蔽能力得到增强。GCD-2薄膜对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌效率分别为73.37±4.94%和96.78±0.2%。其DPPH和ABTS自由基清除率分别为69.74±0.67%和99.08±0.9%，显示出良好的抗菌和抗氧化活性。细胞存活率接近100%，溶血率低于5%，表明薄膜具有良好的生物相容性。此外，GCD系列薄膜还表现出良好的生物降解性，显示出其强大的环境友好性。在应用测试中，GCD-2薄膜显著减少了草莓和苹果片的重量损失、褐变和腐烂，有效抑制了腐烂现象，显示出最佳的保鲜效果。总之，Gel/CS/DPF复合膜通过绿色提取物实现了“增塑-抗菌-抗氧化”的协同效应，显示出作为可降解活性包装材料的巨大潜力。
引言
在新鲜水果和农产品的运输和储存过程中，由于成本低廉且易于加工，基于石油的塑料薄膜（如PP、PE和PMMA）被广泛使用（H. Deng等人，2024；Hoque等人，2024）。然而，这些石化衍生材料不可生物降解，处理后容易造成“白色污染”，破坏土壤和水生生态系统。此外，它们在高温下可能释放有害物质，对人类健康构成潜在风险（Lin等人，2023）。这种情况引发了对开发具有抗氧化和抗菌功能的可再生生物聚合物基绿色活性包装材料的兴趣（R. Li等人，2024）。明胶（Gel）和壳聚糖（CS）都是天然来源的可生物降解聚合物，易于获取。这两种聚合物通过分子层面的氢键和静电相互作用形成兼容的复合体系，从而构建出均匀致密的二元薄膜。与单一聚合物薄膜相比，Gel/CS复合薄膜通常具有更高的机械强度和稳定性，并在一定程度上提高了防潮性和结构完整性，使其在食品包装和生物医学载体应用中具有前景（Ma等人，2026；Zhang等人，2025；Zhu等人，2026）。然而，由于这两种聚合物本身的强亲水性和有限的分子间相互作用，这类薄膜在干燥条件下容易变脆，其气体和水蒸气阻隔性能仍不理想。此外，明胶主要提供薄膜的结构支撑，而壳聚糖的抗菌和抗氧化活性有限，难以满足食品保鲜和保护的活性包装功能要求（Alves等人，2025；Jain等人，2025）。过去，研究人员通常通过添加增塑剂和生物活性成分（如黄酮类）来提高薄膜的柔韧性和功能稳定性。植物来源的生物活性化合物具有天然的抗菌和抗氧化特性，是解决采后食品保鲜问题的关键（Ashraf等人，2026）。然而，这种逐个添加成分的方法繁琐且可能导致性能不平衡。为了解决这些问题，研究人员开始探索更高效和简化的复合材料设计方法，以增强薄膜在绿色食品包装中的应用（Jia等人，2025）。
近年来，天然深共晶溶剂（NADES）已被证明是提取植物来源生物活性化合物的有效且环保的介质，可替代传统有机溶剂用于天然产品的绿色提取（M. Liu等人，2025；Sui等人，2023）。NADES通常由氨基酸、有机酸、多元醇或胆碱衍生物等可再生小分子组成，具有低毒性、可生物降解性和极低蒸气压的优点。Jianwei Luo等人利用NADES系统从Sophorae Tonkinensis Radix et Rhizoma中提取黄酮类化合物，显著提高了主要活性成分的提取效率（J. Luo等人，2025）；Bingyou Luo等人采用甜菜碱/尿素基NADES系统从Dalbergia benthami Prain中提取黄酮类化合物，获得了更高的提取收率，并发现所得提取物具有更强的抗菌和抗氧化活性（B. Luo等人，2025）。这些研究表明，NADES不仅在提取过程中有效富集了植物生物活性物质，还增强了其生物功能性。此外，后续研究发现NADES可以在聚合物系统中作为绿色增塑剂使用。例如，在氯化胆碱（ChCl）-尿素NADES系统中，ChCl作为氢键受体（HBA）与聚合物基质中的氢键供体（HBD）相互作用，而尿素作为氢键供体（HBD）提供多个酰胺基团（-NH-CO-NH-）。这些酰胺基团与明胶和壳聚糖中的羟基（-OH）和氨基（-NH?）形成互补的氢键网络，有效破坏了聚合物基质中的分子间作用力。ChCl和尿素的协同效应有效降低了分子间凝聚力，增加了链的流动性，从而提高了薄膜的柔韧性和机械强度（Ji & Brooks，2025；Rolińska等人，2025）。因此，NADES兼具提取介质和增塑剂的双重功能，同时增强了植物来源活性化合物的生物效应，并优化了聚合物性能，为绿色功能性包装材料的发展提供了新的见解（Huang等人，2025；Huang等人，2024；Zhao等人，2025）。
Dalbergia pinnata（Lour.）Prain（D. pinnata）属于豆科Dalbergia属，是一种原产于中国热带和亚热带地区的硬木物种。该植物具有显著的药用价值。在传统中医中，其树皮和根被用于祛风除湿、消肿止痛，特别是对于风湿病和创伤性损伤。现代药理学研究进一步证实D. pinnata富含黄酮类、香豆素和三萜类化合物，能有效抑制大肠杆菌（E.coli）和金黄色葡萄球菌（S.aureus）等常见病原菌的生长，并表现出较强的DPPH和ABTS自由基清除能力（Zhou等人，2020）。这些研究表明D. pinnata具有显著的抗菌、抗氧化和抗炎活性。特别是其黄酮类化合物，由于具有高效的抗菌性能、自由基清除能力和天然安全性，被认为是该植物的主要功能成分，适合开发具有广泛应用潜力的绿色功能性包装材料（J. Deng等人，2025；Han等人，2025；Verma等人，2025）。大多数现有研究将植物活性成分的提取与薄膜制备分开进行，导致工艺繁琐且活性成分容易损失；同时，Dalbergia黄酮在食品包装中的应用以及“提取-成膜-多功能协同效应”的集成实现仍是一个空白。本研究通过NADES介导的集成策略同时解决了上述问题。
基于上述背景，本研究提出了一种以NADES为核心技术的集成绿色策略，旨在开发活性、可生物降解的薄膜。该研究使用由ChCl和尿素组成的NADES从D. pinnata（DPF）中提取黄酮类化合物，并直接将其掺入明胶/壳聚糖基质中，既作为增塑剂，也作为抗菌/抗氧化功能成分。这一过程简化了配方，同时增强了材料的性能。通过对DPF掺入对薄膜结构、性能和应用影响的系统研究，分析了机械性能、防潮性、抗菌性和抗氧化活性等关键指标，并优化了DPF掺入比例，以实现最佳的整体性能。使用草莓和苹果验证了薄膜的保鲜效果，探讨了Gel/CS/DPF复合膜在延缓腐烂和保持水果质量方面的潜力。此外，细胞相容性和生物降解性测试进一步确认了薄膜的环境可持续性和安全性。基于这种集成策略，本研究为开发Gel/CS/DPF复合膜作为绿色活性食品包装材料提供了新途径，平衡了功能性和环境友好性，展示了其在绿色食品包装领域的巨大潜力（见图1）。
材料
D. pinnata购自中国广西壮族自治区南宁市武鸣区的正宗草药市场。收集的材料经过粉碎、过1号筛网后，储存在干燥器中以备后续实验使用。明胶（Gel，CP）、壳聚糖（CS，100–200 mPa·s，脱乙酰度≥95％）、氯化胆碱（ChCl，AR≥98％）、尿素（AR≥98％）、乙酸（AcOH，GR≥98％）、2,2-二苯基-1-吡啶肼（DPPH）等。
微观结构分析
如图2A和B所示，GC薄膜表面光滑均匀，截面致密，表明明胶和壳聚糖之间的相容性良好。当引入DPF（即GCD-1和GCD-2）时，复合薄膜的整体结构没有显著变化——表面保持光滑，截面依然致密，仅有轻微的纹理特征。这表明在低DPF含量下，黄酮类化合物已很好地嵌入聚合物基质中，没有
结论
本研究提出了一种集成绿色方法，使用ChCl-尿素NADES提取DPF，并将其直接掺入明胶/壳聚糖基质中，既作为增塑剂又作为功能相。结果表明，DPF的掺入重构了基质中的氢键网络，降低了结晶度，增加了链的流动性。SEM和AFM分析显示薄膜的表面形态和内部微观结构得到了有效调控，TGA测试
CRediT作者贡献声明
杨海宇：撰写——原始草案、方法学、数据管理。
黄星海：验证、研究。
罗炳友：验证、研究。
余坤英：验证、研究。
卢 Chaosong：验证、研究。
莫敬民：验证、研究。
李培元：撰写——审稿与编辑。
魏建华：撰写——审稿与编辑、资金获取、资源协调。
钟海宇：撰写——审稿与编辑、资金获取、概念构思。
资助
本研究得到了广西自然科学基金（资助编号2025GXNSFAA069645）、广西自然科学基金（资助编号2024GXNSFAA010266）、广西自然科学基金（资助编号2024GXNSFAA010326）、广西科技基地和人才专项（Guike AD20238058）、广西壮族自治区大学生创新培训计划（资助编号S202510600110）、广西现代工业特色中医学院的资助
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
