《Composites Part A: Applied Science and Manufacturing》：Performance of 3D-printed SiC-reinforced Ti6Al4V and its high thermal conductivity brazing with SiC ceramics
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通过电子束熔融制备的3DP-SiC/TC4复合材料与SiC陶瓷采用AgCuTi钎焊工艺实现高效连接，研究表明其热膨胀系数降低至8.4×10??·K?1，热导率提升至21.6 W·m?1·K?1，剪切强度达39.5 MPa。
赵文迪|司晓晴|李鹏|王亚峰|杨波|李春|齐俊磊|曹健
哈尔滨工业大学材料与结构精密焊接与连接国家重点实验室，中国哈尔滨150001
摘要
为了开发高效的热管理系统，迫切需要实现3D打印的SiC增强Ti6Al4V复合材料（3DP-SiC/TC4）与SiC陶瓷之间的可靠连接。本研究全面探讨了通过电子束熔炼（EBM）制备的3DP-SiC/TC4的微观结构、物理性能和润湿性。与原始TC4相比，3DP-SiC/TC4的热膨胀系数更低（8.4×10^-6·K^-1），热导率更高（11.647 W·m^-1·K^-1）。使用AgCuTi钎料在3DP-SiC/TC4与SiC陶瓷之间成功制备了高质量的钎焊接头。系统研究了微观结构演变、机械性能和热特性。在SiC界面处优先形成了由TiC和Ti5Si3组成的层状反应区，总厚度约为1.0 μm。接头中心区域形成了Ag(s,s)和Ti-Cu金属间化合物的混合微观结构，而在3DP-SiC/TC4一侧形成了渐变的Ti-Cu扩散区。传热分析表明，钎焊通过填充气隙有效降低了界面热阻。最佳钎焊温度为850°C，制备的接头在600°C时的剪切强度为39.5±1.0 MPa，热导率为21.6 W·m^-1·K^-1，分别比原始TC4接头提高了57%和56%。这项研究为轻量化航空航天热管理系统设计提供了创新的材料连接解决方案。
引言
随着航空航天和高功率电子设备的快速发展，热管理系统日益面临减重和高效散热的双重挑战[1]、[2]、[3]、[4]。Ti-6Al-4V（TC4）钛合金因其优异的比强度、耐腐蚀性和可加工性[5]、[6]、[7]、[8]、[9]，被认为是轻量化散热组件的理想金属材料。然而，TC4本身的热导率相对较低（约7 W·m^-1·K^-1），这在高热流条件下可能导致局部过热和热冲击抵抗力不足，从而限制了TC4基组件在极端环境中的可靠性[10]、[11]。表1...
为了克服这些限制，一种有前景的方法是将TC4与碳化硅（SiC）陶瓷连接起来，因为SiC具有较高的热导率（≥120 W·m^-1·K^-1）和较低的热膨胀系数（约4.5×10^-6·K^-1）[12]、[13]、[14]、[15]、[16]。这种集成旨在结合金属的韧性和陶瓷的热性能。然而，TC4（CTE约为9.5×10^-6 K^-1）与SiC之间的热膨胀不匹配是一个重大挑战，后者是SiC的两倍多[17]、[18]、[19]。这种差异在连接过程中会引起较高的残余热应力，容易引发界面裂纹或接头断裂[20]、[21]、[22]。
为了缓解由热膨胀不匹配引起的连接可靠性问题，人们探索了通过将高热导率颗粒（例如SiC）掺入TC4中来修改其热物理性能[23]、[24]、[25]、[26]。传统上，粉末冶金（PM）工艺可以制备SiC增强钛基复合材料[27]。理论上，均匀分布的SiC颗粒可以增强热导率，同时抑制基体的膨胀。然而，PM通常会导致增强剂分布不均匀、界面结合力弱以及颗粒聚集，从而引入应力集中并影响接头性能[28]、[29]、[30]。
增材制造（AM）技术，如选择性激光熔化（SLM）[31]、[32]和激光熔覆沉积（LCD）[33]，为制备具有相对均匀增强剂分布的复合材料提供了新途径[34]、[35]。然而，当应用于高熔点陶瓷颗粒增强的钛基复合材料时，基于激光的AM仍面临诸如熔池中陶瓷润湿性差、形成脆性界面相以及由于陡峭的热梯度而产生高残余应力等问题[36]、[37]。
电子束熔炼（EBM）技术为解决这些挑战提供了一种新方法[38]。该工艺在高真空环境中进行，使用电子束作为热源，在较高温度下进行，从而减缓熔池的冷却速度。这种渐进式的固化有助于减轻残余应力并提高陶瓷颗粒与金属基体之间的界面完整性[39]、[40]。此外，EBM能够控制SiC在TC4基体中的分布，从而精确调节热导率和热膨胀行为[41]、[42]、[43]。本研究表明，掺入SiC可将TC4与SiC之间的CTE差异从5.0×10^-6·K^-1降低到2.3×10^-6·K^-1，显著减轻了界面应力。利用SiC固有的高热导率和形成的三维互连结构，复合材料实现了更高的热传递效率，同时保持了良好的机械性能，具体表现为基体硬度的提高。尽管有这些优势，但关于EBM制备的3D打印SiC增强TC4复合材料（3DP-SiC/TC4）与SiC陶瓷之间的钎焊行为仍缺乏系统研究。特别是，微观结构对接头性能的影响机制尚不完全清楚，这限制了其实际应用。
本研究首次系统研究了3D打印材料的钎焊行为，以填补这一研究空白。对3DP-SiC/TC4与原始TC4的热物理性能进行了全面比较。采用活性AgCuTi钎料将3DP-SiC/TC4与SiC陶瓷连接起来，并系统分析了SiC增强剂对钎料润湿性、界面反应和微观结构演变的影响。详细研究了钎焊温度（820°C-880°C）对接头性能的调节机制。通过扫描电子显微镜（SEM）、电子背散射衍射（EBSD）和透射电子显微镜（TEM）进行了微观结构表征和元素分布分析。机械性能通过室温剪切测试进行评估。通过激光闪蒸分析测量了从室温到600°C的热导率，同时利用红外热成像捕捉了瞬态温度场，以全面评估热性能。这些发现为连接3D打印金属/陶瓷异种材料提供了新的解决方案，有望促进其在热管理系统等关键领域的实际应用。
实验部分
3DP-SiC/TC4材料是通过电子束熔炼技术制备的，其中SiC颗粒的尺寸在10到50 μm之间，体积分数为15%，在实验室中制备。15%的体积分数被认为是最佳范围，既能确保SiC的均匀分布以有效提升性能，又能避免EBM加工过程中较高体积分数（>20%）导致的聚集和缺陷。原始TC4材料来自上海麦克莱恩生化公司。
3DP-SiC/TC4的微观结构、热物理性能和润湿行为
图1展示了原始TC4和3DP-SiC/TC4的微观结构和物理性能的全面表征。图1(a)中的显微照片清楚地表明SiC颗粒在TC4基体中均匀分布。通过EDS（图1(a1)-1(a4)）进行的元素映射分析显示，Si、V、Ti和Al元素的分布模式各不相同。具体来说，Si完全局限于SiC颗粒内部，没有明显的界面扩散，而Ti...
结论
本研究使用AgCuTi钎料成功制备了高质量的3DP-SiC/TC4与SiC陶瓷钎焊接头，表现出优异的机械和热性能。
(1) 系统研究了通过电子束熔炼（EBM）制备的SiC增强Ti6Al4V复合材料（3DP-SiC/TC4）的微观结构、物理性能和润湿性。与原始TC4相比，3DP-SiC/TC4的热膨胀系数更低（8.4×10^-6·K^-1），热导率更高...
CRediT作者贡献声明
赵文迪：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，方法学，研究，形式分析，数据管理。司晓晴：撰写 – 审稿与编辑，可视化，监督，研究，数据管理，概念化。李鹏：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，资源获取，研究，数据管理。王亚峰：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，资源获取，研究，数据管理。杨波：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者衷心感谢国家自然科学基金[项目编号52375323和52125502]、中央高校[项目编号FRFCU5710051121和FRFCU5720100421]以及NPIC创新基金YF240038的财政支持。
