锂金属电池作为下一代高能量密度电池受到关注，其锂金属负极具有较高的理论容量（3860 mAh g?1）和较低的电还原电位（?3.04 V vs. SHE）[1,2]。然而，枝晶生长、不可逆的锂损失（死锂）以及由于体积变化导致的结构塌陷仍是阻碍锂金属负极商业化的关键挑战。特别是枝晶形成可能导致内部短路和热失控，引发严重的安全问题。为了解决这些问题，人们提出了多种方法，如人工 SEI（Solid Electrolyte Interphase）的形成、电解质/隔膜改性以及磁场辅助的电池设计，其中具有锂亲和性的界面设计被证明是一种有效的解决方案[[3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16]]。通常，银（Ag）、铝（Al）、硅（Si）和氧化锌（ZnO）等金属及其氧化物被广泛用于稳定锂在锂金属负极上的沉积[[17], [18], [19], [20], [21], [22], [23], [24], [25], [26], [27], [28], [29]]。这些材料通过降低成核过电位来促进锂沉积，并提高界面稳定性。
最近，超亲锂的碳基材料成为促进锂沉积的有希望的候选材料。碳基材料能够自发地插入锂离子，从而增强碳骨架与锂离子之间的结合[[30], [31], [32], [33], [34], [35], [36], [37]]。这种现象通过石墨中的放热反应得到证实（Li + 6C → LiC?，ΔH = ?10.59 kJ mol?1）[31]。生成的 LiC? 具有较高的锂亲和性，有助于实现均匀的锂沉积。此外，当碳基材料存在缺陷时，其锂亲和性更强。大量研究表明，氟化石墨烯、空心碳、含氧化官能团的碳以及富含边缘的石墨烯都含有丰富的缺陷位点，这些位点有助于锂离子的吸附，从而实现均匀沉积[[38], [39], [40], [41], [42], [43]]。在目前已报道的各种碳基材料中，非晶碳（包括软碳和硬碳）因其丰富的三维孔结构和悬挂键而脱颖而出，为锂离子吸附提供了大量位点，并成为稳定的锂金属沉积场所[[44], [45], [46]]。然而，关于非晶碳在锂化过程中是否表现出与石墨相似的超亲锂性，目前尚未进行详细分析。实验性能分析和模拟计算表明，非晶碳本身就比石墨具有更强的锂亲和性，而锂化的非晶碳表现出更强的锂亲和性。因此，使用非晶碳有望提供一种简单且经济有效的方法来抑制锂枝晶的生长，无需额外的复杂工艺。
在本研究中，通过简单的“混合-压榨-堆叠”工艺制备了不同石墨化程度的锂金属粉末（LMP）/碳复合电极，整个过程在室温下进行，未使用任何化学或电化学反应。传统的 LiC? 制备方法主要涉及高温熔化或电化学预锂化，这些方法存在显著的风险或过于复杂的步骤。因此，开发一种可在室温下进行的简单工艺对于大规模生产锂碳复合电极至关重要。LMP/碳复合电极形成了亲锂的 LiC?，有效降低了锂的成核过电位，抑制了枝晶生长，并防止了死锂的形成。此外，LMP 和碳粉的均匀混合最大化了锂与碳之间的接触，促进了 LiC? 的有效形成。值得注意的是，当使用非晶碳时，表面缺陷成为高度活跃的锂沉积位点，进一步提升了性能。LMP/碳复合电极的优异电化学性能通过对称电池和全电池测试得到了验证，其性能提升的机制通过物理、电化学和化学表征方法进行了系统分析。本研究为室温下制备锂金属复合电极提供了一种新方法，有望推动下一代高能量密度电池的实际应用。
