通过Fe掺杂调节Cr(1/3)NbS中的磁孤子晶格结构

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Modulation of the magnetic soliton lattice by Fe doping in Cr 1/3NbS 2

本文研究Fe掺杂对Cr?/?NbS?手性孤子晶格（CSL）的影响，发现掺杂降低了平面磁各向异性，使CSL状态在x=0.13时仍存，并导致条纹周期增至约72 nm。结合原子模拟，揭示了磁各向异性对CSL形成的调控作用。

　　

张世超|潘双|朱凯欣|白玉清|徐成成|向新记|刘军|徐峰|徐贵州

南京理工大学材料科学与工程学院，南京 210094，中国

摘要

磁性手性孤子晶格（CSL）是一种具有显著稳定性的拓扑自旋结构，其形成源于单轴Dzyaloshinskii–Moriya（DM）相互作用与海森堡交换相互作用之间的竞争。在本研究中，我们将Fe掺入典型的CSL体系Cr_1/3NbS₂中，有效降低了其面内磁各向异性。值得注意的是，在(x = 0.13)的(Cr_1-xFe_x)_1/3NbS₂化合物中，手性螺旋序和CSL状态仍然存在，并且在零磁场下表现出约72纳米的条纹周期。结合原子级自旋模型模拟，我们认为与原始Cr_1/3NbS₂相比，磁条纹周期的增大可能源于DM相互作用的变化或磁各向异性的降低。这项工作阐明了磁各向异性在决定CSL状态中的重要作用。

引言

手性孤子晶格（CSL）是一类具有人工保护特性的手性磁体中的一维自旋结构[1]。类似于磁性斯格明子，自旋极化电流对孤子生成、湮灭和运动的动态调控为自旋电子器件中的信息处理提供了有前景的途径[2]、[3]。CSL的形成需要一个非中心对称的晶体结构，在这种结构中，单轴Dzyaloshinskii–Moriya（DMI）相互作用与传统的海森堡交换相互作用竞争，从而产生手性自旋结构[4]、[5]。

层状过渡金属硫化物T_1/3MS₂（T = Fe、Cr、Mn等；M = Nb、Ta）以非中心对称的六方结构（空间群P₆22）结晶，满足手性螺旋磁（CHM）序和CSL形成的对称性要求[1]、[6]。与Nb或Ta相关的强自旋-轨道耦合（SOC）提供了足够大的DMI[5]、[7]。在这些化合物中，Cr_1/3NbS₂（CNS）是首个被发现具有CSL结构的物质，在面内磁场下表现出约48纳米的调制周期[6]、[8]、[9]、[10]。随后，Mn_1/3NbS₂也被报道具有手性磁结构，其调制周期约为250纳米，临界温度显著降低[11]、[12]、[13]。相比之下，Cr_1/3TaS₂显示出空间周期约为25纳米的磁螺旋和CSL结构，这归因于其增强的SOC和更强的DMI[7]、[14]、[15]。在Mn_1/3TaS₂中也观察到了稳定的CSL结构，其螺旋调制周期约为86纳米[16]、[17]。

根据现有研究，CSL的手性和周期与DMI的强度密切相关。然而，其他磁参数（如磁晶各向异性（MCA）的影响却受到较少关注。由于MCA可以通过改变磁化的易轴来修改DMI能量，因此有理由认为它也会影响CHM状态。在我们之前的工作中，我们证明了在Cr_1/3NbS₂中掺入Fe可以有效地将磁各向异性从面内易轴调整为面外易轴[18]，这是由于Fe在该结构中具有较大的轨道磁矩[19]。在本研究中，我们关注(x = 0.13)的(Cr_1-xFe_x)_1/3NbS₂（CFNS）组成，以研究各向异性的变化如何影响CSL。利用洛伦兹透射电子显微镜（L-TEM），我们直接观察到了掺Fe的CNS单晶中的非平凡自旋结构。我们发现，掺杂后磁孤子晶格的温度范围和周期都发生了显著变化。结合原子级自旋模型模拟，我们的结果表明，磁各向异性的降低导致条纹和孤子晶格周期的增加。

方法

掺Fe的Cr_1/3NbS₂单晶是通过化学气相传输（CVT）方法制备的，具体方法如参考文献[18]所述。使用磁性质测量系统（MPMS，Quantum Design）沿不同的晶体学方向进行了温度和场依赖的磁化测量。对于透射电子显微镜（TEM）观察，样品沿着体晶的c轴切割并通过聚焦离子束（FIB）铣削（FEI Thermo Scientific Scios2）进行薄化。

结果与讨论

如图1(a)所示，M_1/3NbS₂（M = Cr和/或Fe）以非中心对称的六方结构结晶，在这种结构中，插层原子占据2H-NbS₂的范德华（vdW）间隙中的八面体位点[22]、[23]、[24]。当插层原子全部为Cr或全部为Fe时，对称性分析表明，所得到的DMI矢量D（红色箭头）沿c轴方向排列[1]、[23]。这种配置与多轴DMI矢量排列不同。

结论

总之，我们将Fe掺入典型的CSL体系Cr_1/3NbS₂中，有效地降低了其面内磁各向异性，同时保持了原有的手性晶体结构。结合磁化测量和L-TEM观察结果，发现在(x = 0.13)的(Cr_1-xFe_x)_1/3NbS₂中CSL状态仍然存在，在零磁场下表现出约72纳米的条纹周期，该周期随磁场的变化遵循正弦-戈登（sinus-Gordon）模型。这个周期

CRediT作者贡献声明

张世超：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，研究，形式分析，数据管理。潘双：方法学，研究，数据管理。朱凯欣：可视化，研究。白玉清：软件，研究。徐成成：验证，研究。向新记：研究，数据管理。刘军：资源，方法学。徐峰：监督，资源。徐贵州：撰写 – 审稿与编辑，监督，软件，资源，项目

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：12374114）的支持。部分工作是在协同极端条件用户设施（SECUF，https://cstr.cn/31123.02.SECUF）中完成的。