以甘蔗渣纤维素为原料的羟乙基纤维素基生物复合薄膜，通过添加姜黄素提取物进行增强，用于皮肤伤口护理

《Materials Today Chemistry》：Sugarcane bagasse cellulose-derived hydroxyethyl cellulose-based biocomposite films reinforced with curcumin extracts for skin wound care applications

生物复合材料薄膜通过HEC/PVA/SA/Gelatin和姜黄素提取物的共混制备，具有优异机械性能（13.50±0.10 MPa）和抗菌效果（抑制圈直径16.15mm/15.10mm），体内实验显示12天95%伤口愈合率，证实其作为可持续伤口敷料的潜力。

　　

Md Hasibul Islam | Md Ibrahim H. Mondal

聚合物与纺织研究实验室，应用化学与化学工程系，拉杰沙希大学，拉杰沙希，6205，孟加拉国

摘要

基于生物聚合物的材料由于具有生物相容性、可生物降解性和再生潜力，在伤口愈合领域引起了越来越多的关注。本研究开发了一种以甘蔗渣纤维素为原料的羟乙基纤维素基抗菌生物复合膜，并通过溶液浇铸法结合羟乙基纤维素（HEC）、聚乙烯醇（PVA）、琥珀酸（SA）和姜黄素提取物进行了评估。傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析证实了膜组分之间的功能团相互作用，而扫描电子显微镜（SEM）图像显示姜黄素在基质中均匀分布。该膜表现出优异的机械性能，包括13.50 ± 0.10 MPa的拉伸强度、pH 7.4时的1390%的吸水率以及2330 g/m2/天的水蒸气透过率（WVTR）。抗菌测试表明，该膜对金黄色葡萄球菌（S. aureus）和大肠杆菌（E. coli）的抑制圈分别为16.15 mm和15.10 mm；同时，姜黄素含量增加还提升了材料的抗氧化活性。细胞毒性实验显示，纤维母细胞在72小时后的存活率为95%。小鼠体内的伤口愈合研究表明，含有姜黄素的膜组在12天内实现了95%的伤口闭合率，而未添加姜黄素的膜组仅为70%，裸露伤口组仅为40%。此外，这些膜还促进了胶原蛋白的沉积并减少了炎症。这些发现表明，添加了姜黄素的甘蔗渣基生物复合膜作为可持续且有效的伤口敷料材料具有巨大潜力。

引言

由于慢性伤口、愈合延迟以及感染风险等问题，伤口护理一直是生物医学科学中的一个关键研究领域。有效的伤口管理材料需要提供保护屏障、保持湿润环境并促进组织再生，同时抵抗微生物感染[1]。近年来，基于生物聚合物的材料因具有天然的生物相容性、可生物降解性以及能够携带多种治疗物质而成为有吸引力的候选材料[2,3]。 在生物医学研究中，基于天然纤维的生物复合材料的使用显著增加，尤其是在伤口护理、组织再生和可控药物释放等领域。其中，基于纤维素的生物纳米复合材料受到了特别关注，因为它们为传统合成材料提供了环保的替代方案。纤维素材料的天然可降解性和与活组织的良好相互作用使其在医疗应用中具有独特优势[4]。 全球范围内，人们对开发用于生物医学应用的环保和可生物降解的生物复合膜越来越感兴趣。特别是甘蔗渣，作为一种可持续且丰富的纤维素衍生物来源而受到重视[5]。 甘蔗渣（SCB）是制糖工业提取果汁后留下的纤维残渣，是一种丰富的可再生纤维素来源。其纤维素含量约为40–50%，被广泛认为是生产纤维素衍生物、生物复合材料和其他生物基材料的宝贵原料。其丰富的资源、低成本以及在热带和亚热带地区的广泛可用性，使其成为可持续材料开发的理想选择，尤其是在生物医学领域。此外，利用甘蔗渣还能为农业废弃物增值，并推动全球向环保和可生物降解材料的方向发展[6]。 作为糖工业的副产品，甘蔗渣已成为生产生物复合材料的重要且可再生的纤维素来源。其丰富的纤维素含量及其广泛的可用性，使其成为制备用于生物医学材料等应用的纤维素衍生物的理想原料[7]。近年来，研究人员致力于改进甘蔗渣衍生纤维素的性能，以提升其在生物复合材料制备中的适用性[8]。 甘蔗渣这种丰富的农业废弃物已成为提取纤维素的优质原料，可用于合成各种生物聚合物[5,9]。从甘蔗渣中提取的纤维素可以转化为有价值的衍生物，如羟乙基纤维素（HEC）。HEC因其优异的成膜能力、强大的保水能力和良好的生物相容性而在生物医学应用中得到广泛应用[10]。 聚乙烯醇（PVA）因其出色的成膜性能而常被用作生物复合膜的基材。此外，PVA还能增强膜的机械强度和柔韧性，形成稳定的连续基质，固定天然纤维或填料[11]。 PVA具有亲水性，适用于需要水溶性的应用。虽然合成PVA的可生物降解性受特定环境条件限制，但与天然聚合物结合后，可制备出比传统塑料材料降解更快的可持续薄膜[12,13]。 PVA与生物聚合物结合使用，可形成物理、化学和生物降解性能均得到提升的均匀薄膜。这种协同作用提高了材料的性能和可持续性。PVA常与羟乙基纤维素（HEC）结合使用，以增强生物复合材料的机械强度和稳定性[14, [15], [16]；同时，琥珀酸（SA）作为交联剂进一步增强了结构完整性和可生物降解性，使薄膜更适合生物医学应用。琥珀酸还有助于提高热稳定性、机械强度和阻隔性能，并在纤维素或壳聚糖基薄膜中起到有效的增塑作用[17,18]。此外，添加天然蛋白质聚合物明胶可促进细胞黏附、增殖和组织再生，从而提高复合材料的生物活性。明胶因其出色的成膜能力、可生物降解性以及透明性、柔韧性和优异的氧气阻隔特性而在生物复合材料开发中受到重视[19, [20], [21], [22]]。 姜黄素是从姜黄（Curcuma longa）中提取的天然多酚化合物，以其强大的抗氧化、抗炎和抗菌特性而广受认可。这些生物活性在伤口愈合中特别有益，因为它们有助于减少氧化应激、控制炎症和预防感染，从而促进组织更快修复。然而，姜黄素的疏水性和有限的稳定性限制了其直接应用。将其纳入生物复合膜是一种有前景的策略，可以提供稳定且持久的释放系统，克服这些限制[23, [24], [25], [26], [27]]。 自20世纪50年代“超级吸水”聚合物开发以来，基于生物聚合物的水凝胶引起了广泛关注。过去七十年间，学术界和工业界进行了大量研究，探索了它们在各个领域的潜在应用[28]。水凝胶因其不溶性及能够吸收数千倍于自身干重的水分而被视为卓越的吸水材料。它们的高水分含量、柔韧性和生物相容性等特性使其在生物医学、生物传感器、组织工程、药物输送和环境工程等广泛应用中具有广泛用途[29]。 多项研究探讨了基于甘蔗渣的水凝胶，取得了有价值的成果，但仍存在一些局限性。Pan等人开发了具有高吸水率（约2000%）和强抗菌活性的胍接枝水凝胶，但缺乏治疗活性成分[30]。Mondal等人合成了高吸附性的水凝胶（228 g/g）用于污染物去除，但未研究其生物医学应用[9]。Baiya等人[31]制备了绿色合成的CMC水凝胶，具有选择性吸附性能，但缺乏机械和生物学评估。Islam等人[23]开发了可生物降解的甘蔗渣接枝共聚物水凝胶（吸水率约50 g/g），但未考虑治疗功能。Ramphul等人[32]报道了具有促血管生成潜力的甘蔗渣纤维素支架，但未添加生物活性成分或全面评估其机械性能、水蒸气透过率和可生物降解性。 显然，上述文献在评估这些材料作为优质伤口敷料的适用性方面存在局限性。理想的伤口敷料材料应具备最佳的机械强度、孔隙率、可生物降解性以及抗菌、抗氧化和促进伤口愈合的特性，使其成为有前景的可持续材料[32]。为此，本研究旨在通过整合姜黄素增强型HEC/PVA/SA/明胶生物复合材料的疗效功能、生物相容性和机械性能来填补现有文献的空白。据我们所知，目前尚未有关于HEC、PVA、SA和姜黄素提取物生物复合材料的研究。将姜黄素提取物加入生物复合膜可显著提高其总酚类和黄酮类化合物含量，从而增强抗氧化活性。例如，负载姜黄素的壳聚糖–PVA薄膜在总酚类和黄酮类化合物含量方面表现出显著改善，提升了自由基清除和伤口愈合性能，突显了姜黄素作为增强聚合物基伤口敷料功能的有效添加剂的角色[33]。 本研究探讨了利用从甘蔗渣中提取的羟乙基纤维素（HEC）与聚乙烯醇（PVA）、琥珀酸（SA）和明胶结合制备的生物复合膜。主要目标是开发一种兼具生物聚合物机械强度和姜黄素治疗效益的多功能伤口敷料。通过体外和体内评估系统地评估了这些生物复合材料的物理化学性质、拉伸强度、抗菌活性和伤口愈合效果，为这些材料在先进伤口护理应用中的潜力提供了宝贵见解。

材料

材料

甘蔗渣由拉杰沙希糖厂实验室提供。首先使用小型实验室破碎机将甘蔗粉碎，所得甘蔗渣作为提取纤维素的主要原料。随后从提取的纤维素中合成羟乙基纤维素（HEC）。聚乙烯醇（PVA）、琥珀酸（SA）和明胶从印度SRL公司采购。姜黄（Curcuma longa）则从当地市场购买。S. aureus和E. coli菌株也用于实验。

提取的纤维素和生物复合膜的表征

使用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）对从甘蔗渣中提取的纤维素进行了表征，以确认去除了非纤维素成分并评估其结构特性。FTIR光谱在4000–500 cm?1范围内记录，用于识别提取纤维素的功能团和化学结构。XRD分析使用Cu Kα辐射（λ = 1.5406 ?）在2θ范围内进行。

提取的纤维素表征

提取的纤维素的FTIR光谱（图5 a）证实了成功去除了甘蔗渣中的木质素和半纤维素。在3335 cm?1处观察到的宽吸收带对应于O–H伸缩振动，表明存在典型的纤维素羟基。大约2940 cm?1处的峰对应于脂肪族基团的C–H伸缩振动。接近1030 cm?1的特征吸收带对应于β…的C–O–C伸缩振动。

结论

溶液浇铸法成功制备了以甘蔗渣纤维素为可持续原料的负载姜黄素的HEC/PVA/SA生物复合水凝胶。FTIR和FESEM分析证实了姜黄素颗粒在生物复合基质中的有效结合。尽管HEC/PVA水凝胶具有最高的吸水率，但这一性质随着姜黄素含量的增加而降低。合成的生物复合材料对S.表现出强烈的抗菌活性。

作者贡献声明

Md Hasibul Islam： 起草初稿、可视化处理、验证、方法设计、实验研究、数据分析。 Md Ibrahim H. Mondal： 审稿与编辑、撰写初稿、项目监督、资源协调、资金获取、数据分析、概念构思。

资助

本研究未接受任何外部资助。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的研究工作。