在MXene/BFCO异质结光电忆阻器中实现偏压可调的正负光电导性，用于类脑计算

《Optics & Laser Technology》：Bias-tunable positive and negative photoconductivity in MXene/BFCO heterojunctions optoelectronic memristor for neuromorphic computing

光电子突触模拟器件设计及性能优化。

　　

邱凡|唐振华|陈中杰|吴宇翔|江彦萍|李水峰|唐新贵|徐学清|周一春|安东尼奥·格雷罗

物理与光电工程学院，广东工业大学，广州高等教育 Mega 中心，广州 510006，中国

摘要

偏压可调的正负光电导性是调节光电效应的关键能力，为高性能光电设备和系统的发展提供了重要支持。然而，关于在施加偏压下实现正负光电导性转换的两端光电设备数量有限。本文创新性地采用了 Au/MXene/BFCO/FTO 异质结构来模拟人工光电突触，展示了出色的模拟电阻切换行为，并展现了突触可塑性的多种特性，包括短期可塑性（STP, STD）和长期可塑性（LTP, LTD）。有趣的是，在 Au/MXene/BFCO/FTO 薄膜设备中观察到了由偏压诱导的正负光电导性转换现象，这一现象归因于光栅效应（PGE）。此外，通过结合卷积神经网络（CNN）架构和随机自适应优化技术，我们在 MNIST 和 Fashion MNIST 数据集上分别实现了 93% 和 72% 的识别准确率。这些结果可能为将 BFCO 材料与二维材料结合，用于构建用于神经形态计算的光电突触设备提供一种可行的方法。

引言

随着人工智能技术的快速发展，由于冯·诺依曼结构的限制，传统计算系统无法有效处理复杂、动态和实时的任务[1][2][3]。这些挑战促使学者们探索创新的计算范式，例如神经形态计算，这是一种模仿人脑设计和功能的模型[4][5][6]。该领域正逐渐成为研究的重点。神经形态计算的目标是通过模仿生物神经元的并行处理、事件驱动特性和高度自适应的学习特性来开发更高效的计算机系统，以满足即将到来的智能时代对处理能力的大量需求。神经形态计算预计将在计算机科学领域引发变革，其应用包括智能交通、工业和医疗保健[7]。 近年来，光阻式忆阻器在仿生光电学和神经形态计算领域引起了广泛关注，因为它们具有独特的光电电阻耦合特性。它们的核心优势在于能够直接将光信号转换为非易失性的电阻状态变化，使其成为下一代智能信息处理硬件的理想构建模块。具体而言，光阻式设备可以用于人工视觉，以实现仿生图像感知和预处理。例如，Pei 等人引入了一种完全基于忆阻器的人工视觉感知神经系统（AVPNS），该系统结合了量子点光阻式忆阻器和基于纳米片的阈值切换（TS）忆阻器[8]。同时，作为光电突触设备，它们能够模拟生物突触的各种可塑性行为，例如在 Zhou 等人的工作中展示的由光脉冲驱动的从短期可塑性到长期可塑性（LTP/LTD）的转变[9]。此外，集成这些基本单元为开发能够执行复杂视觉认知任务的神经形态芯片铺平了道路。Wu 等人开发的系统就是一个代表性例子，该系统由四个 RRAM 交叉阵列组成，作为计算-存储（CIM）模块，以及必要的外围电路[10]。 在各种用于此类光阻式设备的材料中，基于 Bi₂FeCrO₆（BFCO）的忆阻器因其独特的光电特性而受到了广泛关注[11][12][13]。BFCO 是一种传统的 n 型半导体，其主要晶体缺陷是氧空位，这对忆阻器设备至关重要[14]。BFCO 具有较高的介电常数（约 70），在非易失性存储和神经形态计算中具有优势[15]。然而，BFCO 也存在一些问题，如不可控制的氧空位和较差的界面稳定性。本研究引入了 MXene 来制备 MXene/BFCO 异质结构以解决这些问题。MXene 是一种新型的二维过渡金属碳化物或氮化物，通常表示为 M_{n + 1}X_nT_x，其中 M 代表早期过渡金属（如 Ti、Nb、V、Zr 等），X 代表氮或碳，T_x 表示官能团（通常为 ?F、?O 和 –OH），n 的值介于 1 到 3 之间[16][17][18]。与传统二维（2D）材料相比，MXene 具有独特的导电特性[19][20]。MXene 可以被调整为窄带隙半导体或金属，表现出多样的表面功能[21][22]。使用 MXene 可以降低肖特基势垒电压，同时保护 BFCO 免受环境侵蚀。此外，光子-电子协同作用促进了光控电阻切换，实现了多模式调节。MXene/BFCO 异质结构解决了单一材料的性能限制，为神经形态计算和智能传感等领域提供了新型的高密度、低功耗框架。 在传统光电材料中，光响应通常是固定的。例如，Zhou 等人报告称，当 Ag|GQDs|TiO₂|FTO 结构用石墨烯量子点修饰后，在高电阻状态分支中表现出明显的负光电导效应[23]。尽管这种单一且相对固定的光响应为光电设备引入了新的功能，如存储和逻辑显示，但它也限制了其在动态可调光电系统中的灵活应用，尤其是在需要可编程和可逆调节光响应的复杂场景中。相比之下，MXene/BFCO 异质结构在施加偏压下表现出可调的正负光电导特性。这一特性通过调节外部偏压，实现了从正光电导到负光电导的转变，从而允许精确调节材料对光的导电性变化[24][25]。这一理论为人工神经元和突触的精确控制提供了物理基础，在神经形态计算中展现出巨大潜力。它复制了生物神经元在响应不同输入时所经历的电信号复杂变化。通过偏压管理，神经形态计算系统的计算效率和准确性得到了提高，因为它能够更适应性地模仿人脑的信号处理机制。此外，研究 MXene/BFCO 异质结构中偏压可调正负光电导性的机制及其在神经形态计算中的应用具有重要的学术意义，并为人工智能技术的发展提供了关键的材料和技术支持[26]。这项研究增强了人们对异质材料在光电转换过程中微观机制的理解，从而为开发新的光电功能材料提供了理论基础。

实验部分

本研究中使用的 MXene/BFCO 薄膜是通过溶胶-凝胶方法制备的。首先，将硝酸铁（FeN₃O₉·9H2O）、硝酸铬（CrN₃O₉·9H2O）和硝酸铋（Bi₂(NO₃)₃·5H2O）依次溶解在冰醋酸（CH₃COOH）和乙二醇甲醚（C₃H₈O₂）的混合溶剂中。然后在加热的水浴中搅拌至完全溶解。最后，加入乙酰丙酮（C₅H₈O₂）作为稳定剂。

结果与讨论

突触是神经元之间以及神经元与效应细胞之间信息交换的关键通道，在神经系统中起着不可或缺的作用。图 1a 展示了一个神经元轴突末端或侧支末端与另一个神经元的树突或细胞质表面之间的高度专业化的细胞间连接。这种独特的形状促进了神经元之间有效且准确的电信号和/或化学信息的传输。

结论

本研究成功实现了 Au/MXene/BFCO/FTO 异质结构作为人工光电突触的应用，该突触表现出偏压可调的正负光电导性。该设备有效模拟了关键的突触功能，包括短期可塑性（STP, STD）和长期可塑性（LTP, LTD），并在 600 个周期内展示了稳定的模拟电阻切换行为。一个特别重要的发现是电压控制的转变...

CRediT 作者贡献声明

邱凡：撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、方法论、研究、数据分析、概念化。 唐振华：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源协调、项目管理、方法论、资金获取。 陈中杰：验证、研究、数据分析。 吴宇翔：验证、研究。 江彦萍：资源协调、方法论。 李水峰：资源协调、资金获取。 唐新贵：资源协调、方法论。 徐学清：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了中国国家自然科学基金（NSFC）（项目编号：51702055、12172093、62073084）、广东省自然科学基金（项目编号：2023A1515011599、2023A1515012824）、广东工业大学 SPOE 种子基金（SF2024111503）、广州市基础与应用基础研究基金（项目编号：202102021035）以及广东省电子功能材料与器件重点实验室开放基金的支持。