乳液是一种液滴(分散相)悬浮在另一种不相溶的液体(连续相)中的系统,通常通过机械剪切形成,并通过表面活性剂进行动力学稳定[[1], [2], [3]]。分散相的体积分数是表征乳液的关键参数。与硬球系统不同,单分散乳液的体积分数可以超过0.64,这超出了随机密堆积的几何极限,从而导致一种称为高浓度乳液或高内相乳液的状态[[4], [5], [6]]。在高浓度乳液中,液滴被压缩成多面体形态,并由非常薄的连续相层分隔,从而实现密集堆积[7]。多面体液滴由于其较大的曲率半径和较低的界面张力而表现出相对较低的拉普拉斯压力[8,9]。高浓度乳液因其分散相的高体积分数和广阔的液-液界面而在化妆品加工[10]、食品技术[11]和制药工业[12]中得到广泛应用。
在高浓度乳液中,形成的堵塞、密集堆积结构赋予了其类似固体的性质和弹性行为[9,[13], [14], [15]]。这种堆积状态还使系统能够储存与剪切变形相关的界面能量,使其能够在达到临界应力(称为屈服应力σy)之前抵抗流动。当受到超过屈服应力的应力时,乳液会从类似固体的状态转变为类似液体的状态并开始流动[[16], [17], [18], [19]]。高浓度乳液的流动行为通常由Herschel–Bulkley方程描述,表示为 [[20], [21], [22]],其中σ代表剪切应力,γ˙是剪切率,A是一个材料常数。指数n通常小于一,表示高浓度乳液的非牛顿性和剪切稀化行为。在高浓度乳液在微通道中的流动过程中,速度分布通常显示出壁面滑动,同时中心区域出现塞流现象。此外,实验和模拟结果均表明,在狭窄微通道中高分辨率观察时,剪切区域可能会出现阶梯状变化[[23], [24], [25]]。
通道壁面的表面特性,如粗糙度和润湿性,可以决定流体在流动过程中沿壁面的移动情况,从而影响壁面滑动和速度分布[[25], [26], [27]]。对于牛顿流体,壁面滑动由Navier边界条件描述,并通过滑动长度来表征[[28], [29], [30]]。然而,对于非牛顿流体,没有通用的边界条件能够捕捉滑动行为。因此,乳液流动中的壁面滑动通常通过滑动速度来描述,滑动速度表示流体在壁面的速度以及流体靠近表面时相对于固体边界的移动量。通道壁面上的表面粗糙度,由不规则纹理或系统排列的突起定义,已被报道可以改变滑动速度[[31], [32], [33]]。与光滑壁面相比,粗糙壁面可以增加壁面摩擦,减少滑动行为并增强流动阻力。
使用精心设计的微流控装置研究了水中含有硅油的浓缩乳液的壁面滑动[23,31]。在一个实验中,两个通道壁面都进行了图案化处理[23],并在具有非方向性方形柱子的通道中测试了浓缩乳液。通过改变柱子的高度来研究其对流动行为的影响。研究结果表明,在相同的压降下,粗糙图案化的壁面导致的滑动速度显著降低。在另一个实验[31]中,微流控装置的一个壁面是光滑的,而另一个壁面则有垂直于流动方向的周期性矩形沟槽,其高度略小于液滴直径的一半。结果揭示了流动剖面的明显不对称性,靠近粗糙壁面的速度明显低于靠近光滑壁面的速度。使用格子Boltzmann方法(LBM)[31]也对非对称通道中的乳液流动进行了模拟。模拟结果与实验观察结果一致,显示出不对称的流动剖面。然而,所参考的LBM模拟是在包含圆柱形液滴的2D系统中进行的[32]。这一限制阻碍了对规则粗糙度的方向性效应(如与流动平行的沟槽)的全面研究。
尽管LBM在捕捉大尺度系统中的微观流动行为方面具有显著优势[[33], [34], [35]],但2D模拟仍然不够理想。为了更好地理解粗糙度和方向性对浓缩乳液壁面滑动的影响,必须在3D系统中进行系统模拟。本研究采用耗散粒子动力学(DPD)这种粗粒度分子模拟方法来分析具有更真实流动行为的3D浓缩乳液系统。我们专注于具有单分散液滴的乳液系统,这可以防止液滴聚集并保持液滴尺寸的均匀性。浓缩乳液被限制在两个具有规则排列的矩形沟槽的粗糙壁面之间,这些沟槽的尺寸明显小于液滴尺寸。该研究探讨了规则粗糙度的特性(如取向、高度和宽度)如何影响乳液流动,特别是滑动行为。将系统地分析流动方向和涡流方向上的滑动速度以及靠近壁面的微观结构,以阐明表面粗糙度的影响。