GaN热导率的实验研究与第一性原理分析

《Physica B: Condensed Matter》：Experimental and First-Principles study of Thermal Conductivity in GaN

氮化镓单晶热导率研究显示本征（U-GaN）热导率达175 W/m·K，铁掺杂（SI-GaN）最低为103 W/m·K，硅掺杂（N-GaN）为120 W/m·K，温度升高导致热导率下降，掺杂通过声子散射机制降低热导率。

　　

杨正堂|李启波|王忠心|王守志|王丽环|杨金鹏|陈长成|于晓军|刘耀城|齐建国|杜家琛|刘庆斌|徐向刚|张雷

山东大学晶体材料国家重点实验室新型半导体研究所，济南 250100，中国

摘要

本研究测量了氮化镓（GaN）在298 K至523 K温度范围内的热扩散率和比热容，并计算了三种GaN单晶沿c轴的热导率：非故意掺杂的GaN（U-GaN）、Fe掺杂的半绝缘型（SI-GaN）和Si掺杂的N型GaN（N-GaN）。U-GaN样品的热导率遵循T^-1.02的依赖关系，在298 K时达到约175 W/m K。SI-GaN样品的热导率遵循T^-0.80的关系，在室温下为103 W/m K，而N-GaN样品的热导率遵循T^-0.98的关系，在298 K时为120 W/m K。三种样品的热导率顺序为：U-GaN > N-GaN > SI-GaN。第一性原理计算表明，掺杂原子破坏了声子的相干性并引起了杂质散射。特别是Fe作为深能级杂质，显著降低了热导率。

引言

氮化镓（GaN）是一种关键的第三代半导体材料，具有优异的性能，包括宽禁带、高击穿场强、优异的热导率、较高的电子饱和速度和良好的化学稳定性。这些特性使得GaN器件能够在极端条件下可靠运行——如高温、高压、高功率、高频率和辐射环境中——从而广泛应用于电力电子、5G通信、军事雷达、LED照明、激光器和航空航天技术[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9]。

N-GaN和SI-GaN衬底被广泛用于微电子设备中，包括蓝绿色LED、HEMTs、激光二极管和功率放大模块。尽管这些器件已经实现了大规模生产，但其性能极限和安全工作范围在很大程度上取决于热管理。在300 K以上的温度下，GaN的热导率会随着温度的升高而逐渐降低。这种降低会导致高压操作期间的严重自热效应，从而引起内部温度上升，降低性能，影响稳定性，并可能造成器件失效——这是实际应用的主要技术障碍[10], [11], [12], [13], [14], [15]。

尽管在GaN热研究方面取得了进展，但关于掺杂单晶变体的热导率的系统实验数据仍然有限。随着GaN衬底在高温应用中的普及，沿c轴的热导率引起了广泛关注[16]。本研究系统地研究了不同电导率类型的GaN的热导率，并使用CASTEP软件进行了密度泛函理论（DFT）计算进行了补充。

样本制备

样品制备

GaN晶圆是在垂直HVPE反应器中合成的。在该系统中，气态HCl与上游的Ga金属源反应生成GaCl，而NH₃作为氮前驱体。氢气（H₂）和氮气（N₂）作为载气。位于下游的衬底支架促进了GaCl和NH₃之间的反应，将GaN沉积在多孔蓝宝石衬底上。在高温区（1070°C）生长了厚厚的GaN层。制备了三种类型的晶圆：U-GaN、N-GaN和SI-GaN。

实验结果

热导率（λ）通常是通过测量材料的热扩散率（α）、比热容（C_P）和密度（ρ）随温度的变化来间接确定的，然后通过以下关系进行计算：

氮化镓（GaN）在室温下的密度（ρ）为6.15 g/cm³。文献报道表明，GaN的热膨胀系数在室温到500°C之间的范围约为3到6 × 10^-6/K，导致体积

计算方法

使用CASTEP软件实现的密度泛函理论（DFT）研究了GaN的热力学性质。进行了几何优化和晶格动力学计算，以分析微观结构水平上的热力学行为。第一性原理计算采用局域密度近似（LDA）和CA-PZ泛函及保范数赝势[26]进行。

GaN模型系统的原子结构（图4）首先被

结论

本文通过测量恒定条件下的热扩散率和比热容，得出了U-GaN、SI-GaN和N-GaN晶圆的热导率。观察到所有样品的热导率在300 K以上随温度升高而单调降低。在室温下，沿c轴的热导率分别为U-GaN 175 W/m·K、SI-GaN 103 W/m·K和N-GaN 120 W/m·K。定量分析

CRediT作者贡献声明

陈长成：资源提供。杨金鹏：资源提供。王丽环：资源提供，实验研究。王守志：资源提供，方法论设计。于晓军：资源提供。齐建国：形式分析。刘耀城：资源提供。张雷：撰写——审稿与编辑，方法论设计，概念构思。王忠心：形式分析。徐向刚：资源提供。李启波：可视化处理，资源提供。刘庆斌：实验研究。杨正堂：撰写——初稿，方法论设计，形式分析。杜家琛：实验研究

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可向相应作者提出合理请求后获取。

创新性声明

虽然GaN对于高功率应用至关重要，但比较不同掺杂单晶变体的热导率的系统数据仍然有限。本研究独特地结合了实验测量（LFA）和第一性原理计算（DFT），研究了非故意掺杂（U-GaN）、Si掺杂（N-GaN）和Fe掺杂（SI-GaN）晶体的热传输特性。我们提供了定量证据，证明U-GaN具有最高的热导率（175 W/m·K），

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：52472010、62434010、52202265、52302004、52502007）、山东省泰山学者计划（tsqn202306330）、山东省自然科学基金（ZR2021MB034、ZR2022QF044、ZR2022MF229）、晶体材料国家重点实验室以及山东大学（编号KF2104）的资助。此外，还得到了中国博士后科学基金（2025M780097）的支持。