通过垂直电场研究新兴的BC2N/石墨烯异质双层材料的电接触特性

《Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures》：Exploring electrical contact properties of emerging BC 2N/graphene heterobilayers though vertical electric field

半导体-类金属异质结的界面电子特性与电场调控研究。通过第一性原理计算构建BC?N/石墨烯超薄范德华异质结，系统研究其界面电子行为、可调肖特基势垒（0.672-0.854 eV）及接触类型。发现异质结在垂直电场下可实现p型/n型肖特基接触转换，隧穿电阻低至10?? Ω·cm2，载流子迁移率显著提升，为高性能可控肖特基器件设计提供新思路。

　　

胡平安 | 董玉清 | 徐海英

江苏科技大学理学院，镇江，212001，中国

摘要

探索半导体-半金属的电接触行为对于开发高性能纳米电子设备至关重要。在本研究中，我们通过整合新型BC₂N和石墨烯单层材料构建了超薄的范德华异质结构。通过第一性原理计算，深入研究了这些异质结构的界面电子特性、可调的肖特基势垒以及接触类型。结果表明，所构建的BC₂N/石墨烯异质结构在能量上具有优势，并且动态稳定性良好。所有这些异质结构都表现出p型肖特基接触，其肖特基势垒高度会根据堆叠配置的不同而显著变化。BC₂N/石墨烯中载流子的小有效质量以及约10^?9 Ω cm²的小隧穿电阻率意味着它们能够支持高性能的肖特基器件。更有趣的是，垂直电场可以诱导接触类型的转变（从p型肖特基接触变为n型肖特基接触或从肖特基接触变为欧姆接触），并显著增加BC₂N/石墨烯异质结构中载流子的隧穿概率。这些发现为基于BC₂N/石墨烯异质结构设计高性能、可控的肖特基纳米器件提供了宝贵的指导。

引言

二维（2D）材料由于其独特的性质，为推动下一代电子设备的发展提供了显著的机会[[1], [2], [3]]。由两种2D单层材料形成的范德华异质结构（如BP/MoSSe [4]、硅烯/Ga₂STe [5]、GaN/MoSi₂P₄ [6]和石墨烯/MoSe₂ [7]）也受到了广泛研究。随着集成电路尺寸的不断缩小，具有低接触电阻和高通断比率的2D材料引起了人们对纳米电子设备快速发展的极大兴趣[[8], [9], [10]]。为了实现2D半导体与金属电极之间的低接触电阻，必须最小化半导体-金属界面处的肖特基势垒，从而促进欧姆接触的形成[[11], [12], [13]]。目前，已经有多种策略被证明可以有效降低2D半导体/金属异质结构（SMH）的肖特基势垒高度（SBH），包括堆叠方式[14,15]、外部电场[16,17]、应变工程[18,19]、偶极工程[20]和表面功能化[21]。

此前，已经鉴定出多种2D/2D SMH，并且研究人员正在积极研究它们在电子设备中的潜在应用[22,23]。与传统3D半导体/3D金属SMH相比，2D半导体/2D金属SMH由于界面处的耦合较弱，表现出更低的接触电阻和更高的电荷传输效率[24,25]。最近，实验和理论研究都致力于推进2D/2D SMH的发展，旨在利用其独特的性质和低接触特性来实现未来的设备创新。例如，MoS₂/NbS₂ [26,27]、MoS₂/NbSe₂ [28]和GaN/石墨烯[29,30] SMH已经通过化学气相沉积或外延生长方法成功制备。在此基础上，还进行了第一性原理计算，以深入研究MoS₂（GaS）半导体与NbS₂（石墨烯）金属之间形成SMH的机制[[31], [32], [33]]。在当前的研究中，由2D石墨烯金属和其他2D半导体衍生的SMH因其高载流子迁移率和低接触电阻等独特特性而受到广泛关注[32,[34], [35], [36], [37]]。

最近，一种具有六角结构的新型二维BC₂N材料通过化学气相沉积方法成功合成[38]。基于这一成就，一些研究[[39], [40], [41], [42], [43], [44]]对其基本特性和潜在用途进行了探索。预计2D BC₂N是一种具有直接带隙、高拉伸强度、高室温晶格热导率以及高载流子迁移率（约2 eV、约28 GPa、约1300 W m^?1 K^?1、约10⁴ cm² V^?1 s^?1）的半导体[[42], [43], [44]]。此外，据估计其理论容量高达约1000 mA h g^?1，因此也可能作为钾离子电池的潜在阳极[39]。使用2D BC₂N的场效应晶体管的导通电流在锯齿方向上可达到约2400 μA μm^?1，这凸显了其作为未来电子设备中竞争性p型通道的潜力[40]。

然而，2D BC₂N与2D石墨烯之间的集成尚未实现。在这项工作中，我们首次利用第一性原理计算设计了先进的半导体-金属异质结构，将创新的2D BC₂N作为半导体通道，2D石墨烯作为电极。我们的分析表明，无论堆叠方式如何，BC₂N/石墨烯异质结构自然形成p型肖特基接触。值得注意的是，通过施加垂直电场，可以显著改变BC₂N/石墨烯异质结构的接触特性，包括接触类型和势垒大小。这项研究为利用BC₂N/石墨烯异质结构推进下一代设备的发展提供了重要见解。

计算细节

基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算被用于研究BC₂N/石墨烯异质结构。结构优化和电子性质的计算是通过Quantum Espresso代码[45]完成的。采用广义梯度近似和Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函[46]来描述交换和相关能量。异质结构中的弱层间耦合则通过Grimme方法进行描述。

几何结构与稳定性

BC₂N和石墨烯单层材料都具有相同的六角平面结构。它们的晶胞参数分别为：BC₂N单层的4.985 ?（a₁）和石墨烯单层的2.463 ?（a₂）。构建BC₂N/石墨烯异质结构时使用了2 × 2的石墨烯超胞和1 × 1的BC₂N晶胞，其晶格失配率约为1.19%，计算公式如下：$2\times \frac{a_1?2a_2}{a_1+2a_2}\times 100\%$

结论

总结来说，我们利用第一性原理计算系统地研究了BC₂N/石墨烯异质结构的界面电子特性、可调的肖特基势垒以及接触类型。结果表明，BC₂N/石墨烯异质结构在能量和动态稳定性方面都表现良好，这从它们的形成能量和声子谱中得到了验证。它们始终表现出p型肖特基接触，肖特基势垒范围在0.672到0.854 eV之间，具体取决于...

CRediT作者贡献声明

胡平安：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、可视化、验证、软件、方法论、研究、资金获取、正式分析、概念化。 董玉清：研究、正式分析、概念化。 徐海英：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、资源协调、项目管理、资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢江苏科技大学（编号：1052931610）和国家自然科学基金（编号：12472217）的支持。