电场、应变及其协同作用对二维TaSe/2/SeMoSiP异质结构中肖特基势垒调节和电子结构的影响

《Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures》：Effect of electric field, strain, and their synergistic interaction on Schottky barrier tuning and electronic structures in 2D TaSe 2/SeMoSiP 2 heterostructures

本研究采用第一性原理计算，系统探究2D TaSe2/SeMoSiP2异质结界面肖特基势垒调制机制，发现四种稳定构型（Ⅰ-Ⅳ），分别形成n型（0.38/0.25 eV）或p型（0.42/0.31 eV）接触。通过±0.6 V/?电场可实现n?p型接触可逆切换，±10%双轴应变诱导Ohmic接触，协同调控可使能带偏移增强300%。研究成果为高迁移率2D纳米电子器件设计提供新范式。

　　

陈杜|谢宇|吴一轩|曹雪|王素芳|陈立勇|张涛

西安科技大学理学院，中国西安，710054

摘要

金属-半导体界面处普遍存在的肖特基势垒（SB）的形成一直是降低器件性能的根本性挑战，而在二维异质结构中实现欧姆接触可能会彻底改变纳米电子学。在此，我们利用第一性原理计算系统研究了二维TaSe₂/SeMoSiP₂异质结构中的SB调制机制。我们发现了四种能量稳定的构型（Ⅰ-Ⅳ），它们表现出不同的接触特性：基于1T相的类型Ⅰ和Ⅱ形成了n型肖特基接触，势垒分别为0.38/0.25 eV；而基于2H相的类型Ⅲ和Ⅳ则表现出p型行为（势垒分别为0.42/0.31 eV）。值得注意的是，外部刺激可以诱导显著的转变：（1）±0.6 V/?的电场能够实现可逆的n?p型接触转换，在临界场强下达到理想的欧姆接触；（2）±10%的双轴应变通过带隙重整化触发普遍的欧姆转变，在压缩条件下对类型Ⅱ尤其有效；（3）场-应变协同调制使带边位移增加了300%，其中压缩应变（?4%）加上负电场（?0.4 V/?）会导致VBM-Fermi能级交叉，而拉伸应变（6%）加上正电场（0.5 V/?）则会导致CBM交叉。这些发现为定制SB工程建立了一个全面的调控范式，为设计高性能二维纳米电子设备提供了基本的见解和实用指导。

引言

在半导体器件的电极-通道界面处形成肖特基势垒（SB）不可避免地会引入高接触电阻，从而阻碍载流子传输并降低器件性能[[1], [2], [3], [4]]。因此，实现低电阻的欧姆接触对于高性能纳米器件来说是一个关键挑战[5]。从根本上说，金属-半导体（M-S）接触类型是决定电子传输特性和功耗的关键因素，理想情况下，在功函数匹配条件下可以实现欧姆接触。然而，尽管二维（2D）材料的可调电子特性有可能优化M-S接触[6]，但在2D金属/半导体异质结构界面普遍存在的金属诱导的能隙态（MIGS）会强烈钉扎费米能级（FLP），这严重阻碍了费米能级的调控，从而妨碍了欧姆接触的形成[7,8]。

最近的进展表明，由2D金属和通道材料组成的范德华异质结构（vdWHs）可以有效抑制FLP，从而实现动态的肖特基势垒高度（SBH）调制[5,[9], [10], [11]]。在各种2D系统中，过渡金属硫族化合物（TMD）因其卓越的电子/光学特性以及相变行为而受到广泛关注[[12], [13], [14], [15], [16]]。这一家族包括半导体（例如MoX₂, WX₂）[17,18]、金属（例如VX₂, NbX₂）以及半金属（例如NiTe₂, PtX₂）[[19], [20], [21]]。特别是TaSe₂作为一种典型的金属TMD，具有强的面内共价键合、弱的面外相互作用以及稳定的晶格参数[[22], [23], [24], [25], [26], [27]]。通过机械剥离、化学气相沉积或酸辅助剥离方法[[28], [29], [30], [31]]可以合成TaSe₂，使其在超导、光电子和热电设备中得到广泛应用[[32], [33], [34], [35], [36], [37]]。由于其低界面态密度和稳健的电子结构，TaSe₂最近被广泛用于低电阻M-S接触系统。值得注意的是，TaSe₂与MX₂（M = Mo, W；X = S, Se, Te）或BY（Y = P, As, Sb）形成的vdWHs不仅能够抑制FLP，还能调节SB高度。然而，持续的局限性包括由于带偏移限制而导致的SBH调节范围有限，以及调制范围狭窄[[38], [39], [40], [41], [42]]。

二维Janus材料具有结构不对称性，具有内在的面外内置电场和偶极矩。这些特性赋予了它们可调的能带结构、强烈的压电响应和卓越的电荷分离能力，使其在光电子学、自旋电子学和能量催化领域具有巨大潜力[[43], [44], [45], [46]]。特别是SeMoSiP₂单层材料不仅具有垂直极化和直接带隙[47,48]，还能通过应变工程实现宽范围的带隙调制，同时保持半导体特性[9]。关键的是，这种材料可以减轻界面复合并降低肖特基势垒，从而超越了传统M-S接触的局限性。因此，作为M-S接触中的半导体层，SeMoSiP₂在提高载流子迁移率和降低接触电阻方面具有双重优势，使其成为下一代电子和光电子设备中高效电荷注入的理想选择。

为了解决这些挑战，我们选择了TaSe₂和SeMoSiP₂作为形成异质结构的单层材料。TaSe₂是一种典型的2D金属，具有多晶型（1T/2H相），具有不同的功函数（Φ_1T = 4.689 eV；Φ_2H = 5.390 eV），可以与目标半导体有效匹配以减少或消除SB。Janus半导体SeMoSiP₂具有垂直内置极化和直接带隙，其功函数为Φ_SeMoSiP2 = 5.197 eV。它在两种TaSe₂构型之间的功函数差异可能产生满足我们要求的不同接触类型。

在这项工作中，我们战略性地使用TaSe₂作为电极材料来探究其与Janus半导体异质结构的界面电子结构。通过系统地施加应变、电场及其协同效应，我们阐明了SBH的演变以及控制向欧姆接触转变的物理机制。此外，我们还表征了这些异质结构的电子特性，为研究M-S接触建立了一个模型系统。TaSe₂/SeMoSiP₂异质结构不仅整合了两种材料的优点，还通过界面工程展现了独特的电学特性。进一步的外部电场应用、层间距调节和双轴应变共同实现了电子结构和界面行为的调控，从而优化了接触类型。这些发现为高性能2D MSH电子设备的发展奠定了理论基础。

方法论

本研究采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，该理论在Vienna Ab initio Simulation Package（VASP）中实现，以系统评估TaSe₂/SeMoSiP₂异质结构中的金属-半导体接触特性[49,50]。采用投影增强波方法（PAW）来表示离子-电子相互作用[51]。对于电子结构计算，电子交换-相关相互作用使用

结果与讨论

在研究2D TaSe₂/SeMoSiP₂ MSH的M-S接触特性时，首先构建了TaSe₂和SeMoSiP₂的单层模型，并分析了它们的电子结构。在考虑了晶格失配率后，构建了一个异质结构以确保模型具有良好的接触特性。随后，通过外部场调节了能带结构，并分析了不同外部场下的金属-半导体接触特性

结论

通过第一性原理计算，对TaSe₂/SeMoSiP₂异质结构中的SBH调制策略（电场、应变、协同控制）进行了比较分析。本质上，1T/2H相异质结构表现出n/p型肖特基接触，界面电荷从SeMoSiP₂向TaSe₂单层的一致转移。垂直电场能够快速、可逆地调节SBH，但需要较高的场强（>0.5 V/?）才能实现欧姆接触。面内双轴应变使得

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陈杜：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，可视化，验证，项目管理，方法论，研究，资金获取，形式分析，数据管理，概念化。谢宇：撰写 – 原始草稿，可视化，研究，形式分析，数据管理。吴一轩：撰写 – 原始草稿，方法论，研究，数据管理，概念化。曹雪：可视化，研究，形式分析。王素芳：可视化，

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致谢

该项目得到了陕西省自然科学基础研究计划（项目编号：2025JC-YBMS-065）和国家自然科学基金（编号：12474468, 52474252）的支持。