低温中子辐照下辐射缺陷的形成与演化

低温中子辐照下金属缺陷动态演变的统计模型研究及铬材实验验证，提出基于缺陷迁移统计模型的计算方法，成功匹配实验测得的辐照累积空位数量。

　　

A.V. 科兹洛夫 | N.V. 格卢什科娃 | K.A. 科兹洛夫 | K.M. 拉杰希科夫 | V.L. 潘琴科 | A.A. 齐里亚诺娃 | E.V. 萨别尔尼科夫

俄罗斯科学院乌拉尔分院米赫耶夫金属物理研究所，叶卡捷琳堡，620108，俄罗斯

摘要

本研究提出了一种一致描述低温中子辐照条件下辐射缺陷形成和演变过程的方法。该问题的重要性在于，仅凭温度、辐射损伤速率和损伤剂量等参数不足以描述微观结构的演变。该方法的主要特点是使用缺陷迁移的统计模型。对于中子（根据其能量）与原子之间相互作用的截面描述，采用了解析表达式，并通过拟合程序进行计算，无需昂贵的高速电子计算系统。所提出的方法应用于描述在IVV-2M反应堆中暴露于低温中子辐照下的铬（具有体心立方（BCC）结构）中的辐射缺陷演变。计算结果与使用膨胀计测量得到的样品在辐照过程中积累的空位数量实验数据相符。由于该方法既可用于描述纯金属中的缺陷形成和演变，也可用于描述在不同中子谱的反应堆中辐照下的合金中的缺陷演变，因此具有普遍适用性。

引言

在研究中，温度、辐照损伤速率和损伤剂量通常被用作表征中子辐照影响的参数。由于辐照过程中产生的点缺陷的演变取决于其数量和聚集态，因此仅靠辐照损伤速率无法描述点缺陷的演变过程。还需要更详细的关于缺陷空间分布的信息。通常认为，在描述中子辐照下点缺陷的产生和演变过程中存在三个阶段[Kinchin和Pease，1955；Norgett等人，1975；Korzh，1991]：(i) 动态阶段，系统处于从中子向原子传递能量的非平衡状态；(ii) 动力学阶段，系统在级联形成的局部区域处于亚稳态（准静态）；(iii) 热力学（扩散）阶段，缺陷从级联区域扩散到整个晶体，从而导致微观结构的演变。最终的结构变化既取决于中子向原子传递能量的特性以及能量在它们之间的重新分配，也取决于点缺陷的移动能力和与微观结构的相互作用[Nordlund等人，2018；Griffiths等人，2021]。后者的主要依据是通过分子动力学技术（计算机模拟）进行的计算，但这些计算结果往往没有经过充分的实验验证[Stoller，2000；Golubov等人，2000；Osetsky和Bacon，2003]。因此，需要通过与其他作者的早期计算结果进行比较来“验证”这种方法。用于后续扩散过程计算的参数不确定性越大，对微观结构演变的预测准确性就越低。

获得可靠数据的一种方法是在不同温度下进行中子辐照，此时空位和间隙原子的热移动性各不相同。本研究采用基于点缺陷热移动性的中子辐照温度分类方法，具体如下：

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低温辐照——两种类型的点缺陷在实验过程中都几乎不移动（即它们的位移相对于迁移距离可以忽略不计）；

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低温辐照——间隙原子具有热移动性，而空位没有；

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中温辐照——两种类型的点缺陷都具有热移动性；

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高温辐照——点缺陷的移动性非常显著，以至于在实验条件下可以认为它们达到了热力学平衡。

1987年至1998年间，使用IVV-2M反应堆进行了低温中子辐照研究[Kozlov和Kirsanov，1998；Scherbakov等人，1998]，当时研究了ITER超导磁系统的材料辐射抗性。然而，这项技术后来未被进一步开发。目前，IVV-2M反应堆可以在低温下进行中子辐照，在这种条件下间隙原子具有移动性，而空位几乎无法在晶体中迁移[Kozlov等人，2014]。这种研究方式简化了辐照下点缺陷演变的描述以及实验数据的解释。

本研究的目标包括：

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基于替代的缺陷迁移统计模型，开发用于计算金属中点缺陷复合体形成和演变的计算方法，而不是使用分子动力学方法[Girifalco，2000；Vaks等人，2014；Kozlov等人，2021]；

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对具有体心立方结构的铬（Cr）进行低温中子辐照，并使用所提出的方案描述其中的辐射缺陷演变；

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辐照后，采用特定程序进行膨胀计测量，以实验评估样品在辐照过程中积累的空位数量；

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根据IVV-2M反应堆辐照后的实验数据，验证计算得到的Cr中点缺陷及其复合体的特性。

材料与方法

本研究的研究对象是铬（Cr）。根据相应的物理特性，根据所提出的模型进行了点缺陷形成和演变的理论计算。中子辐照在IVV-2M研究反应堆中进行。研究了样品在辐照前后的膨胀特性。

结果与讨论

采用上述方法描述了IVV-2M中低温中子辐照下Cr中位移级联缺陷的演变过程。计算过程中使用了图3所示的中子与原子之间相互作用截面的能量依赖性（数据来源于ENDF/B-VII.1库：https://www.nndc.bnl.gov/endf-b7.1/）。

传统上，为了计算点缺陷的生成速率，采用了一个离散表示方法：$\sigma \left(E_n\right)$

结论

本研究考虑了低温中子辐照下位移级联在动态、动力学和热力学阶段的演变过程。研究得到了以下结果：

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开发了一种用于计算金属中点缺陷形成和演变的方法。该方法的特点是在动力学和热力学阶段应用缺陷迁移的统计模型，并结合数学工具进行计算。

CRediT作者贡献声明

A.V. 科兹洛夫：撰写初稿、验证、软件开发、方法论设计、数据整理、概念构建。N.V. 格卢什科娃：项目管理、方法论设计、形式分析。K.A. 科兹洛夫：撰写、编辑、可视化、数据整理。K.M. 拉杰希科夫：可视化、方法论设计、实验研究。V.L. 潘琴科：验证、方法论设计、实验研究。A.A. 齐里亚诺娃：监督、方法论设计、实验研究。E.V. 萨别尔尼科夫：可视化、实验研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本手稿中的研究工作。

致谢

本研究是在俄罗斯联邦科学与高等教育部为提高快中子反应堆燃料组件的最大燃耗而制定的国家任务框架内完成的，涉及IMP UB RAS和Rosatom的项目。