陶瓷CuTa?O?:Sb半导体的热电性能

《Solid State Communications》：Thermoelectric power of ceramic CuTa 2O 6:Sb semiconductors

本文研究了一种通过高温固态反应制备的绝缘陶瓷材料CuTa2?xSbxO6（0≤x≤0.5），通过介电性能、电导率和热电性能分析，结合Matoba等人提出的半经验模型，揭示了热电势的扩散、声子拖曳和变程跳跃贡献，并利用费米能估算确定了n型掺杂位于禁带底部以下。

　　

Piotr Urbanowicz | Tadeusz Groń | Gra?yna D?browska | El?bieta Filipek | Bogdan Sawicki | Marcin Fija?kowski

西里西亚大学卡托维兹分校物理研究所，波兰卡托维兹，40-007

摘要

一种具有通用化学式CuTa_2-xSb_xO₆的固体绝缘陶瓷溶胶，其均匀性范围有限（0 < x ≤ 0.5），通过高温固态反应制备。对该材料进行了介电和电学研究以及热电性能分析。为此，测量了介电常数、电导率和热电势。利用Matoba、Anzai和Fujimori提出的半经验模型对实验数据进行了拟合，从而确定了热电势的组成成分：扩散、声子拖拽和变程跃迁。从扩散成分确定的费米能量可以估算n型掺杂能级在禁带内的位置，这些能级位于导带底部之下。变程跃迁贡献的高值进一步支持了这一结论。

引言

在环境保护的背景下，人们对能够在可见光照射下光降解有机染料的材料需求日益增加。CuTa₂O₆就是这样一种材料，它在降解甲基橙方面表现出显著的光催化活性，并具有优异的化学稳定性，因此被认为是实际光催化应用中的有希望的候选材料[1]。CuTa_2-xSb_xO₆氧化物体系（包括x = 0.0的基体材料以及x = 0.1、0.2、0.3和0.5的固溶体）具有与CuTa₂O₆相似的四方晶体结构。

CuTa_2-xSb_xO₆相是通过使用CuO、α-Sb₂O₄和Ta₂O₅氧化物，以及分别制备的CuSb₂O₆和CuTa₂O₆化合物进行固态反应合成的。CuTa_2-xSb_xO₆固溶体表现出半导体特性，其光学带隙通过Kubelka-Munk方法估算，从x = 0.0时的E_g = 2.94 eV减小到x = 0.5时的E_g = 2.64 eV [2]。

实验细节

实验方法

本研究中使用的固溶体是由以下氧化物的化学计量混合物制备的：CuO（分析纯，Fluka，德国）、Ta₂O₅（分析纯，Aldrich，美国）和α-Sb₂O₄。α-Sb₂O₄氧化物是通过在参考文献[3,4]中描述的条件下氧化商业化的Sb₂O₃（分析纯，Aldrich，美国）得到的。合成过程采用了传统的固态反应方法，类似于参考文献[5]、[6]、[7]中报道的方法。样品在腔式炉和

介电性质

图2（左侧面板）展示了CuTa_2-xSb_xO₆氧化物体系（x = 0.0、0.1、0.2、0.3和0.5）在不同电场频率下的相对介电常数（ε_r）随温度的变化情况。可以看出，对于每个样品，ε_r ≈ 25在大约200 K以下的温度范围内几乎保持恒定且与温度和频率无关，即处于外在区域（图2）；而在该温度以上，则迅速增加，进入内在区域（图2）。

结论

CuTa_2-xSb_xO₆氧化物体系（x = 0.0、0.1、0.2、0.3和0.5）通过介电测量、电导率和热电势分析进行了表征。利用半经验公式Matoba、Anzai和Fujimori确定了热电势的组成成分，并通过玻尔兹曼输运方程确定了费米能级和费米温度。研究表明，在室温以下，电荷积累较少，导致电子

作者贡献声明

Piotr Urbanowicz： 监督、形式分析、数据管理。 Tadeusz Groń： 原稿撰写、监督、形式分析、数据管理、概念构思。 Gra?yna D?browska： 数据可视化、方法论研究、实验设计、数据管理。 El?bieta Filipek： 资源获取、项目管理、实验设计、数据管理。 Bogdan Sawicki： 形式分析、数据管理。 Marcin Fija?kowski： 验证结果。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。