SiC在联苯网络结构中的晶格热导率：基于第一性原理的研究

《Solid State Communications》：Lattice thermal conductivity of SiC in biphenylene network: a first-principles study

二维SiC biphenylene网络晶格热导率与热传输机制研究采用第一性原理计算与Boltzmann输运理论，系统揭示了八六方复合结构沿a-、b-轴热导率分别为69.3和66.9 W/(m·K)的物理机制，证实声子散射主导的低热导率特性源于面外声学模式（ZA）的长弛豫时间，并探讨了Grüneisen参数与散射过程的关联性。

　　

邱晓东|池胜奇|曹凤丽|刘刚

河南科技大学物理与工程学院，洛阳，471023，中华人民共和国

摘要

具有联苯结构的二维碳化硅（SiC）单层由于其非六边形环状结构而展现出独特的物理性质。通过第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论，我们系统研究了SiC联苯结构的晶格热导率和热输运特性。结果表明，这种八边形-六边形-正方形复合结构在室温下的热导率较低，分别为69.3 W/(m·K)和66.9 W/(m·K)。详细分析表明，声学模式（尤其是垂直于平面的声学模式ZA）由于具有较长的弛豫时间而在热输运中起主导作用，而光学模式的贡献较小，尽管其群速度很高。我们还研究了格林奈森参数（Grüneisen parameter）和散射过程的相空间，发现吸收过程在散射过程中占主导地位。这项工作为通过结构工程设计高性能热电材料提供了基础性的见解。

引言

近年来，二维（2D）材料由于其独特的物理和化学性质，在纳米科学和凝聚态物理学中引起了广泛关注。自从成功分离出石墨烯[1]以来，研究人员发现了许多具有优异电学、热学和机械性质的2D材料[2]，例如六方氮化硼（h-BN）[3,4]、过渡金属硫属化合物（TMDs）[5]和硅烯[6]。这些材料在电子设备、热电转换和热管理方面具有巨大潜力。高性能热电材料需要低热导率以实现高的热电优值（ZT）。因此，探索具有低热导率的新型2D材料已成为研究重点。

在各种2D材料中，由非六边形环（如正方形和八边形）组成的碳基和硅基联苯结构因其独特的几何构型和电子结构而备受关注。这种结构由八边形（o）、六边形（h）和正方形（s）单元组成，称为ohs结构。Fan等人采用自下而上的策略在金表面上制备了这种新型的平面非苯族碳同素异形体——联苯网络中的C单层[7]。他们发现这种单层具有金属特性和优异的稳定性。理论研究表明，其他IV族元素（如Si、Ge、SiC）也可以形成类似的ohs结构。

碳化硅（SiC）作为一种代表性的半导体[8]，具有宽禁带、高击穿场强和高热导率[9]等优异性质，使其在高温、高频和高功率电子设备中至关重要。原则上，碳原子和硅原子可以以任意比例互换，形成一类具有闪锌矿结构的晶体材料，表示为Si_xC_y[10]。单层Si_xC_y代表了一类重要的二维（2D）材料，理论上预测它们具有蜂窝状晶格和较大的禁带[11,12]。理论研究表明，2D Si_xC_y晶体可以稳定存在于六边形构型中[13,14]，其禁带宽度可根据Si/C比例进行广泛调节，从而产生多样的物理性质，引起了广泛的研究兴趣。已有理论研究报道了联苯网络中的SiC单层[15]。与纯硅或碳ohs结构相比，SiC ohs中的Si-C键的强极性和键长差异可能导致更复杂的声子散射机制[16]和热输运行为[17]。此外，SiC ohs的各向异性机械性质[18]和电子结构可能对其热导率产生显著影响。因此，系统研究SiC ohs单层的晶格热导率和热输运特性不仅能够填补2D材料热输运研究的空白，还能为设计新型低热导率热电材料提供理论指导[19,20]。

本研究采用第一性原理计算[21]和玻尔兹曼输运方程（BTE）[22]来全面研究SiC ohs单层的晶格热导率。通过分析声子谱、群速度、弛豫时间以及不同声子模式的贡献，我们阐明了SiC ohs单层低热导率的物理机制。此外，我们还比较了SiC ohs、Si ohs和C ohs材料之间的热输运行为。我们的结果表明，SiC ohs单层相对较短的弛豫时间是其低热导率的主要原因，这表明其在热电材料和热管理设备中的应用具有广阔前景。

计算和理论方法

基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算使用维也纳从头算模拟包（VASP）[24,25]进行。结构优化采用了Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）公式中的广义梯度近似（GGA）作为交换-相关泛函[26]。为了验证系统的结构稳定性，在NVT系综内进行了从头算分子动力学（AIMD）模拟。时间步长设置为

结果与讨论

优化后的SiC ohs单层包含八边形、六边形和正方形结构[34]，如图1所示。SiC ohs单层的晶胞由六个硅原子和六个碳原子组成，晶格常数分别为a = 5.61 ?和b = 9.44 ?。所有原子位于同一平面上，显示出平面结构。

图2显示了SiC ohs单层沿Γ-X-S-Y-Γ高对称线的声子色散。没有负频率（虚模式）

结论

在本研究中，我们利用第一性原理计算结合玻尔兹曼输运方程（BTE）系统研究了联苯网络中SiC单层（SiC ohs单层）的晶格热导率和热输运特性。室温下，沿a轴和b轴的热导率分别为69.3 W/(m·K)和66.9 W/(m·K)，表现出轻微的各向异性。这种各向异性的主要原因是

CRediT作者贡献声明

邱晓东：撰写——原始草稿，形式分析，数据整理，概念构思。池胜奇：验证。曹凤丽：软件支持。刘刚：撰写——审稿与编辑，监督，资源获取，项目管理，资金筹措。

利益冲突声明

没有需要声明的利益冲突。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：11974100）的支持。